6. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài
3.8. Kết quả xử lý các chấ tô nhiễm, vi khuẩn có trong nước lũ bằng quá trình kết hợp
kết hợp giữa tiền xử lý bằng dịch chiết hạt chùm ngây với màng lọc CA/PDA- Ag/MnO2
Các mẫu nước được kí hiệu như sau: M0 là mẫu nước lũ chưa xử lý, M1 là mẫu nước M0 sau xử lý bằng dịch chiết hạt chùm ngây và M2 là mẫu nước M1 sau khi lọc qua màng lọc. Các mẫu nước M1 được cho vào hệ lọc vuông góc, tốc độ lọc là 0,53 mL/ph tương ứng với áp suất vận hành là 3,5 bar.
Kết quả phân tích tại Viện Sốt rét - Ký sinh trùng - Côn trùng Quy Nhơn, gửi mẫu ngày 14/01/2019, thu được kết quả thể hiện ở Bảng 3.23.
Bảng 3.23. Kết quả phân tích tại Viện Sốt rét-Ký sinh trùng-Côn trùng Quy Nhơn
TT Chỉ tiêu kiểm nghiệm Thiết bị đo/Phương pháp kiểm nghiệm Đơn vị Kết quả M0-14.1 M1-14.1 M2-14.1 1 pH Máy đo HI 2211 pH/ ORP Meter 7,05 7,05 6,80 2 Độ đục Máy đo độ đục Orbeco- Hellige 975MP FTU 326,00 9,70 0,00 3 Coliform TCVN6187- 2:2009 MPN/100 mL 4,6.103 9,3.103 KPH 4 E. Coli 4,6.103 3,6.102 KPH 5 Cr(VI) UV-Vis mg/L 0,004 KPH KPH 6 Pb(II) SMEWW 3500:2005 0,008 KPH (LOD=0,0 01) KPH (LOD=0,0 01) 7 COD SMEWW 5220.C:2012 50 35 KPH 8 BOD5 (20 oC) SMEWW 5210D:2012 64 26 KPH
Nhận xét: Xử lý nước lũ có độ đục 326 FTU với các điều kiện tối ưu của keo
lần lượt 97,02%; 92,17%. Còn Coliform có sự tăng lên. Đây là một kết quả không mong muốn trong xử lý nước, vì độ đục cần phải được loại bỏ tốt hơn và không có sự tăng lên của vi khuẩn. Mẫu tiếp tục xử lý với màng lọc thì Coliform và E. coli
không còn phát hiện ở mẫu M2. Điều đó cho thấy khả năng giữ lại vi khuẩn của màng là rất tốt.
Kết quả phân tích tại Trung tâm Kiểm soát bệnh tật tỉnh Bình Định, gửi mẫu ngày 20/01/2019 được thể hiện ở Bảng 3.24. Nước lũ M0-20.1 có độ đục 223 FTU được xử lý với dịch chiết hạt chùm ngây thu được mẫu M1-20.1. Nước M1-20.1 (độ đục 6,3 FTU) được lọc qua màng CA/PDA-Ag/MnO2-2, điều chỉnh áp suất 3,5 bar có tốc độ chảy 55,824 (L/m2.h).
Bảng 3.24. Kết quả phân tích tại Trung tâm kiểm soát bệnh tật Bình Định
TT Chỉ tiêu kiểm nghiệm Thiết bị đo/Phương pháp kiểm nghiệm Đơn vị Kết quả M0-20.1 M1-20.1 M2-20.1 1 pH Máy đo HI 2211 pH/ ORP Meter 6,5 6,5 6,5 2 Độ đục Máy đo độ đục Orbeco- Hellige 975MP FTU 223 6,3 0,6 3 E. Coli TCVN6187 -2:2009 CFU/ 250 mL 7 4 0 4 Coliform 43 36 0 5 Pb(II) SMEWW 3500:2005 mg/ L 0,003 KPH KPH 6 Ni(II) mg/ L 0,009 KPH KPH
Nhận xét:
Hiệu quả loại bỏ độ đục, E. Coli, Coliform của mẫu nước M0 ở giai đoạn keo tụ tạo bông lần lượt là 97,17%; 42,86% và 16,28%; và cuối quy trình bởi màng lọc lần lượt là 99,73%; 100% và 100%. Kim loại Pb(II) và Ni(II) sau quá trình xử lý đều dưới ngưỡng phát hiện.
Kết quả phân tích tại Trung tâm Quan trắc môi trường - Sở Tài nguyên và Môi trường Bình Định, ngày gửi mẫu 04/03/2019 xử lý với màng CA/PDA- Ag/MnO2-2 được trình bày ở Bảng 3.25. Tiền xử lý mẫu nước M0 có độ đục 253 FTU với các điều kiện keo tụ tối ưu bằng dịch chiết hạt chùm ngây trên thiết bị khuấy Jartest thu được kết quả ở Hình 3.53.
Bảng 3.25. Kết quả phân tích tại Trung tâm Quan trắc môi trường - Sở Tài nguyên
và Môi trường Bình Định TT Chỉ tiêu kiểm nghiệm Phương pháp kiểm nghiệm/Thiết bị đo Đơn vị Kết quả M0- 04.3 M1- 04.3 M2- 04.3 1 pH Máy đo HI 2211 pH/ ORP Meter 6,8 6,8 6,8 2 Độ đục Máy đo độ đục Orbeco-Hellige 975MP FTU 253 1,94 0,00 3 BOD5 (20 oC) SMEWW 5210D:2012 mg/L 27 12 KPH 4 COD SMEWW 5220.C:2012 mg/L 40 20 KPH 5 Coliform TCVN 6187- 2: 1996 MPN/100 mL 21.102 900 KPH 6 E. Coli 43 23 KPH
Nhận xét: Giai đoạn 1: Tiền xử lý keo tụ bằng dịch chiết hạt chùm ngây có hiệu suất
đạt được là: độ đục (99,23%), BOD5 (55,56%), COD (50%), E.coli (46,51%),
Coliform (57,14%). Như vậy ở giai đoạn 1 chỉ có chỉ tiêu độ đục đạt được ngưỡng cho phép của tiêu chuẩn về chất lượng nước uống, Coliform đạt ngưỡng cho phép của tiêu chuẩn về chất lượng nước mặt còn các chỉ tiêu khác như BOD5, COD, E.coli đều chưa đạt được ngưỡng cho phép của tiêu chuẩn về chất lượng nước uống.
Giai đoạn 2: Nước M1 được lọc qua màng CA/PDA-Ag/MnO2-2 thu được mẫu nước M2 có các chỉ số đạt 100%.
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ KẾT LUẬN
1. Đã chiết tách cellulose từ bã mía với độ tinh khiết cao (83-89%). Từ cellulose bã mía, đã tổng hợp vật liệu cellulose acetate (CA) với độ thay thế nhóm chức DS = 2,62÷2,81, khối lượng phân tử trung bình theo độ nhớt trên 43000 amu.
2. Đã điều chế được vật liệu nano 2 chiều MnO2 có cấu trúc lớp bằng phương pháp nung pha rắn ở nhiệt độ 550 ℃ trong 3 giờ từ tiền chất KMnO4 và (NH4)C2O4
(tỉ lệ mol 1:1,2) và đã đưa được nano Ag dạng kim loại lên vật liệu MnO2 không làm thay đổi cấu trúc lớp.
3. Các vật liệu màng siêu lọc CAD, CADA, CAB và màng pha trộn CA/MnO2, đã được chế tạo thành công bằng phương pháp đảo pha sử dụng dung môi DMSO thân thiện với môi trường có cấu trúc màng bất đối xứng với tính ưa nước cao, thông lượng dòng thấm cao và kháng tắc nghẽn tốt (FRR > 80%) và khối lượng ngắt phân tử MWCO từ 76 đến 300 kDa. Các màng biến tính bề mặt CA/PDA và CA/PDA- Ag/MnO2 được điều chế thành công theo phương pháp lắng đọng và đồng lắng đọng dopamine sử dụng chất kích hoạt CuSO4/H2O2. Màng thu được có bề mặt đồng đều, ưa nước hơn, thông lượng dòng cao (tương ứng 74,14 và 90,87 (L.m-2.h-1.bar-1)), kháng tắc nghẽn tốt hơn (FRR > 94%), khối lượng ngắt phân tử 1363 và 1632 Da tương ứng với các màng lọc nano áp suất thấp (loose nanofiltration membrane) cũng như cải thiện khả năng xử lý vi khuẩn và kim loại nặng hiệu quả hơn.
4. Đẳng nhiệt và động học quá trình hấp phụ kim loại Pb(II) và Cr(VI) trên vật liệu màng chế tạo đã được nghiên cứu. Màng CA/PDA-Ag/MnO2 có dung lượng hấp phụ cực đại với Cr(VI) cao nhất, qmax = 61,12 mg/g, tiếp đến là màng CA/MnO2
(qmax = 52,52 mg/g và màng CA/PDA (qmax =36,24 mg/g). Màng CA/MnO2 có dung lượng hấp phụ cực đại với Pb(II) cao nhất, qmax = 103,41 mg/g, tiếp đến là màng CA/PDA-Ag/MnO2 (qmax = 83,47 mg/g) và màng CA/PDA (qmax = 82,44 mg/g). Động học hấp phụ phù hợp với mô hình động học bậc 2.
chùm ngây với các mẫu nước lũ: nồng độ dịch chiết là 5 mL trên 1000 mL nước đục (< 450 FTU), tốc độ khuấy nhanh 150 vòng/phút trong 3 phút đầu và duy trì 20 phút ở tốc độ 15 vòng/phút, thời gian lắng 120 phút.
6. Đã kết hợp tiền xử lý bằng dịch chiết chùm ngây và màng lọc nano áp suất thấp để xử lý nước lũ thành nước phục vụ sinh hoạt, đảm bảo các chỉ tiêu theo tiêu chuẩn nước sinh hoạt.
KIẾN NGHỊ
Trên cơ sở các kết quả thu được, một số nội dung cần nghiên cứu trong tương lai như sau:
- Cần nghiên cứu sâu hơn về sự ảnh hưởng của nhiệt độ đến quá trình hấp phụ của màng lọc.
- Tiếp tục nghiên cứu khả năng phân tách của các màng với các thuốc nhuộm và kháng sinh trong nước thải công nghiệp và y tế.
- Nghiên cứu ảnh hưởng của các anion trong dung dịch nước đến quá trình xử lý ion kim loại nặng.
- Vật liệu nano xốp (MOF, zeolit, graphene…) với nhiều nhóm chức và kích thước lỗ có thể điều khiển được phù hợp để tạo ra màng rây phân tử lý tưởng cho các đặc tính phân tách. Do đó, các vật liệu hai chiều siêu mỏng có kích thước lỗ nano sẽ là một loại vật liệu đầy hứa hẹn để chế tạo màng NF có tính thẩm thấu cao.
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ
Tạp chí trong nước
1. Đặng Thị Tố Nữ, Cao Văn Hoàng, Phan Vũ Thuyền, Nguyễn Thị Hiền, Nguyễn
Phi Hùng. Tổng hợp và đặc trưng cellulose acetate từ bã mía, Tạp chí Xúc tác và Hấp phụ Việt Nam, Tập 6, số 4, 50-55, (2017) (ISSN 0866-7411).
2. Đặng Thị Tố Nữ, Nguyễn Thị Mỹ Duyên, Cao Văn Hoàng, Nguyễn Thị Liễu, Nguyễn Phi Hùng, Tổng hợp, đặc trưng và khảo sát khả năng hấp phụ của vật liệu H-δ-MnO2, Tạp chí Xúc tác và Hấp phụ Việt Nam, Tập 7, số 2, 80-85, (2018) (ISSN 0866-7411).
3. Đặng Thị Tố Nữ, Cao Văn Hoàng, Đặng Thị Phương Dung, Trần Văn Hiên,
Nguyễn Phi Hùng, Tổng hợp và đặc trưng màng CA/PDA ứng dụng xử lý chì (II) trong môi trường nước, Tạp chí phân tích Hóa, Lý và Sinh học, Tập 24, số 1, 50-55 (2019) (ISSN 0868-3224).
4. Dang Thi To Nu, Nguyen Thi My Duyen, Nguyen Thi Thuy Linh, Cao Van
Hoang, Nguyen Phi Hung, Preparation and characterization of nano -MnO2- blended cellulose acetate membrane, Vietnam J. Chem., 2019, 57(6), 741-746. DOI: vjch.2019000115.
Tạp chí quốc tế
1. Dang Thi To Nu, Nguyen Phi Hung, Cao Van Hoang, Bart Van der Bruggen,
Preparation of an asymmetric membrane from sugarcane bagasse using DMSO as green solvent, Appl. Sci. 2019, 9(16), 3347, https://doi.org/10.3390/app9163347 (ISI, Q1).
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt
1. Báo cáo hiện trạng môi trường quốc gia 2011-2015,2015, Bộ Tài nguyên và môi trường.
2. Nguyễn Hoài Châu, Nghiên cứu công nghệ chế tạo vật liệu lọc nano từ cellulose acetate và ứng dụng lọc Nano trong quy trình xử lý nước sinh hoạt bị ô nhiễm. 2007, Đề tài cấp Bộ.
3. Nguyễn Xuân Cường, Nghiên cứu triển khai công nghệ xử lý nước vùng lũ lụt Đồng Tháp. 2010-2011, Đề tài cấp bộ.
4. Trần Thị Dung, Phạm Thị Thu Hà, Vũ Quỳnh Thương (2011)," Nghiên cứu chế tạo màng lọc nano và khảo sát một số yếu tố ảnh hưởng đến tính chất tách của màng",
Tạp chí Khoa học và Công nghệ, 49(4), pp. 59-64.
5. Nguyễn Hữu Hiếu (2018), "Công nghệ màng". Nhà xuất bản Đại học Quốc gia TP. Hồ Chí Minh
6. Lê Xuân Phương, "Thí nghiệm vi sinh vật học", Đại học Lạc Hồng.
7. Trần Linh Thước (2007), "Phương pháp phân tích vi sinh vật trong nước, thực phẩm và mỹ phẩm". Nhà xuất bản Giáo dục.
Tiếng Anh
8. Abdul Khalil H.P., Davoudpour Y., Islam M.N., Mustapha A., Sudesh K., Dungani R., Jawaid M. (2014), "Production and modification of nanofibrillated cellulose using various mechanical processes: a review", Carbohydr Polym, 99, pp. 649-65. 9. Abiyu A., Yan D., Girma A., Song X., Wang H., Eyvaz M. (2018), "Wastewater
treatment potential of Moringa stenopetala over Moringa olifera as a natural coagulant, antimicrobial agent and heavy metal removals", Cogent Environmental Science, 4(1), pp 1433507.
10. Adam M.R., Hubadillah S.K., Esham M.I.M., Othman M.H.D., Rahman M.A., Ismail A.F., Jaafar J., Adsorptive Membranes for Heavy Metals Removal From Water, in Membrane Separation Principles and Applications. 2019, Elsevier Inc. p. 361-400.
11. Akhavan O. (2009), "Lasting antibacterial activities of Ag-TiO2/Ag/a-TiO2 nanocomposite thin film photocatalysts under solar light irradiation", J Colloid Interface Sci, 336(1), pp. 117-124.
12. Alt V., Bechert T., Steinrucke P., Wagener M., Seidel P., Dingeldein E., Domann E., Schnettler R. (2004), "An in vitro assessment of the antibacterial properties and cytotoxicity of nanoparticulate silver bone cement", Biomaterials, 25(18), pp. 4383- 4391.
13. Amelio A., Sangermano M., Kasher R., Bernstein R., Tiraferri A. (2017), "Fabrication of nanofiltration membranes via stepwise assembly of oligoamide on alumina supports: Effect of number of reaction cycles on membrane properties",
Journal of Membrane Science, 543, pp. 269-276.
14. Andrade Alves J.A., Lisboa Dos Santos M.D., Morais C.C., Ramirez Ascheri J.L., Signini R., Dos Santos D.M., Cavalcante Bastos S.M., Ramirez Ascheri D.P.
(2019), "Sorghum straw: Pulping and bleaching process optimization and synthesis of cellulose acetate", Int J Biol Macromol, 135, pp. 877-886.
15. Babcock D.B. ,Singer P.C. (1979), "Chlorination and coagulation of humic and fulvic acids", Journal‐American Water Works Association, 71(3), pp. 149-152. 16. Banerjee I., Pangule R.C., Kane R.S. (2011), "Antifouling coatings: recent
developments in the design of surfaces that prevent fouling by proteins, bacteria, and marine organisms", Adv Mater, 23(6), pp. 690-718.
17. Bao Y., Yan X., Du W., Xie X., Pan Z., Zhou J., Li L. (2015), "Application of amine-functionalized MCM-41 modified ultrafiltration membrane to remove chromium (VI) and copper (II)", Chemical Engineering Journal, 281, pp. 460-467. 18. Baptista A.T.A., Coldebella P.F., Cardines P.H.F., Gomes R.G., Vieira M.F., Bergamasco R., Vieira A.M.S. (2015), "Coagulation–flocculation process with ultrafiltered saline extract of Moringa oleifera for the treatment of surface water",
Chemical Engineering Journal, 276, pp. 166-173.
19. Barbot E., Moustier S., Bottero J., Moulin P. (2008), "Coagulation and ultrafiltration: Understanding of the key parameters of the hybrid process", Journal of Membrane Science, 325(2), pp. 520-527.
20. Barud H.S., de Araújo Júnior A.M., Santos D.B., de Assunção R.M.N., Meireles C.S., Cerqueira D.A., Rodrigues Filho G., Ribeiro C.A., Messaddeq Y., Ribeiro S.J.L. (2008), "Thermal behavior of cellulose acetate produced from homogeneous acetylation of bacterial cellulose", Thermochimica Acta, 471(1-2), pp. 61-69. 21. Beech S. Oil removal for produced water treatment and micellar cleaning of
ultrafiltration membranes. 2006.
22. Beltrán-Heredia J. ,Sánchez-Martín J. (2009), "Removal of sodium lauryl sulphate by coagulation/flocculation with Moringa oleifera seed extract", Journal of Hazardous Materials, 164(2-3), pp. 713-719.
23. Beltrán-Heredia J., Sánchez-Martín J., Delgado-Regalado A., Jurado-Bustos C. (2009), "Removal of Alizarin Violet 3R (anthraquinonic dye) from aqueous solutions by natural coagulants", Journal of Hazardous Materials, 170(1), pp. 43- 50.
24. Bratby J. (2006), "Coagulation and Flocculation in Water and Wastewater Treatment". 2nd ed., London: IWA Publisher.
25. Buchanan C.M., Gardner R.M., Komarek R.J. (1993), "Aerobic biodegradation of cellulose acetate", Journal of Applied Polymer Science, 47(10), pp. 1709-1719. 26. Buonomenna M.G. C.S.H., Galiano F., Drioli E. (2011), "Membranes Prepared Via
Phase Inversion". John Wiley & Sons, Ltd. ISBN: 978-0-470-74652-3.
27. Cai J., Fei P., Xiong Z., Shi Y., Yan K., Xiong H. (2013), "Surface acetylation of bamboo cellulose: Preparation and rheological properties", Carbohydrate polymers, 92(1), pp. 11-18.
28. Candido R.G., Godoy G.G., Goncalves A.R. (2017), "Characterization and application of cellulose acetate synthesized from sugarcane bagasse", Carbohydrate Polymers, 167, pp. 280-289.
29. Candido R.G. ,Goncalves A.R. (2016), "Synthesis of cellulose acetate and carboxymethylcellulose from sugarcane straw", Carbohydrate Polymers, 152, pp. 679-686.
30. Cao J., Sun X., Lu C., Zhou Z., Zhang X., Yuan G. (2016), "Water-soluble cellulose acetate from waste cotton fabrics and the aqueous processing of all-cellulose composites", Carbohydr Polym, 149, pp. 60-67.
31. Cartier B.A., Williams D.B., Carter C.B., Williams D.B. (1996), "Transmission Electron Microscopy: A Textbook for Materials Science. Diffraction. II", 1, Springer Science & Business Media.
32. Carvalho M.S., Alves B.R.R., Silva M.F., Bergamasco R., Coral L.A., Bassetti F.J. (2016), "CaCl2 applied to the extraction of Moringa oleifera seeds and the use for Microcystis aeruginosa removal", Chemical Engineering Journal, 304, pp. 469-475. 33. Cerqueira D.A., Valente A.J.M., Filho G.R., Burrows H.D. (2009), "Synthesis and properties of polyaniline–cellulose acetate blends: The use of sugarcane bagasse waste and the effect of the substitution degree", Carbohydrate Polymers, 78(3), pp. 402-408.
34. Cerqueira D.A., Filho G.R., Meireles C.d.S. (2007), "Optimization of sugarcane bagasse cellulose acetylation", Carbohydrate Polymers, 69(3), pp. 579-582.
35. Chakrabarty T., Pérez-Manríquez L., Neelakanda P., Peinemann K.-V. (2017), "Bioinspired tannic acid-copper complexes as selective coating for nanofiltration membranes", Separation & Purification Technology, 184, pp. 188-194.
36. Chang Q., He H., Zhao J., Yang M., Qu J. (2008), "Bactericidal Activity of a Ce- Promoted Ag/AlPO4 Catalyst Using Molecular Oxygen in Water", Environmental Science & Technology, 42(5), pp. 1699-1704.
37. Chen B., Zhao X., Liu Y., Xu B., Pan X. (2015), "Highly stable and covalently functionalized magnetic nanoparticles by polyethyleneimine for Cr(VI) adsorption in aqueous solution", RSC Advances, 5(2), pp. 1398-1405.
38. Chen M., Yan L., He H., Chang Q., Yu Y., Qu J. (2007), "Catalytic sterilization of Escherichia coli K 12 on Ag/Al2O3 surface", J Inorg Biochem, 101(5), pp. 817-23. 39. Chen Q., Yu P., Huang W., Yu S., Liu M., Gao C. (2015), "High-flux composite hollow fiber nanofiltration membranes fabricated through layer-by-layer deposition of oppositely charged crosslinked polyelectrolytes for dye removal", Journal of Membrane Science, 492, pp. 312-321.
40. Chen X., Yu J., Zhang Z., Lu C. (2011), "Study on structure and thermal stability