(b )
(c) (d
) (a)
Nguyên tố % khối lượng
O 68,44
Si 28,23
Al 2,33
Na 0,98
71
Giản đồ EDX (Hình 3.11) của Al-MCM-41 xuất hiện các peak đặc trưng cho
nguyên tố O, Si, Al. Thành phần khối lượng của các nguyên tố Si, O và Al trong mẫu
Al-MCM-41 lần lượt 28,23%; 68,44% và 2,34% (0,98% Na). Thành phần chủ yếu
của vật liệu Al-MCM-41 được tổng hợp từ bentonite là các nguyên tố Si, Al và O. Như vậy, với sự có mặt của Al trong mẫu Al-MCM-41 là do trong quá trình tách
nguồn silicate từ bentonite thì cả Al và Si đều bị tách ra vào dung dịch. Nguyên tử Al có thể đã thay thế một phần các nguyên tử Si trong quá trình tổng hợp chất mang Al-
MCM-41.
3.2.3.4. Đường đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ N2
Kết quả phân tích đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2 theo BET của vật liệu
silica Al-MCM-41 được thể hiện ở Hình 3.12.
Hình 3.12. Đường đẳng nhiệt hấp phụ -giải hấp phụ N2 (a) và sự phân bố kích
thước mao quản của vật liệu Al-MCM-41 (b)
Từ Hình 3.12 đường đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ N2 của Al-MCM-41 xuất hiện đường cong trễ loại IV theo phân loại của IUPAC với đường trễ dạng H1. Ở áp suất tương đối P/Po ≈ 0,45 có hiện tượng tăng đột biến thể tích hấp phụ N2. Điều này đặc trưng cho sự ngưng tụ mao quản trong các mao quản trung bình (MQTB). Đường cong vòng trễ của vật liệu kéo dài đến vùng áp suất tương đối P/Po = 0,45–1,00 điều này chứng tỏ có tồn tại mao quản có kích thước lớn [158]. Diện tích bề mặt riêng
72
được tính tốn (SBET) của Al-MCM-41 là 633 m2.g-1 với thể tích lỗ rỗng 0,94 cm3.g- 1, đường kính mao quản 8,64 nm.
Tóm lại, vật liệu mao quản trung bình Al-MCM-41 đã được tổng hợp từ bentonite Việt Nam. Đã tìm được điều kiện tối ưu trong quá trìn tổng hợp vật liệu Al-
MCM-41 như: tỷ lệ mol CTAB/(Si+Al)=0,59; môi trường pH ≈ 10, thời gian già hóa
gel 24 giờ và nhiệt độ nung ở 600 oC. Qua các kết quả đặc trưng như XRD, SEM,
BET, vật liệu Al-MCM-41 có cấu trúc ổn định, trật tự, diện tích bề mặt riêng được tính tốn (SBET) của Al-MCM-41 là 633 m2.g-1 với thể tích lỗ rỗng 0,94 cm3.g-1, đường kính mao quản 8,64 nm.
3.3. Đặc trưng cấu trúc và hoạt tính xúc tác của vật liệu Al-MCM-41 chứa
titanium
3.3.1. Đặc trưng của vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium
3.3.1.1. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD)
Kết quả XRD góc nhỏ của vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium được hiển thị
ở Hình 3.13.
Hình 3.13. Giản đồ XRD (góc nhỏ) của Al-MCM-41 và Al-MCM-41
73
Giản đồ XRD góc nhỏ của Al-MCM-41 và Al-MCM-41 chứa titanium đều xuất hiện ở góc 2 ≈ 2,2 o tương ứng với mặt phản xạ d100, cường độ peak lớn, đối xứng.
Ngồi ra, cịn xuất hiện 2 peak ở góc 2 ≈ 3,8 o và 2 ≈ 4,4 o tương ứng với mặt phẳng
phản xạ d200 và d210 đặc trưng của vật liệu MCM-41 [92,99,103,111,112,157,159,160]. Tuy nhiên, cường độ peak ở 2θ ≈ 2,2 o của vật liệu TiO2/Al-MCM-41 giảm so với
chất mang Al-MCM-41. Điều này có lẽ là do các hạt TiO2 che phủ, phân tán trên các mao quản, bề mặt của chất mang Al-MCM-41. Cường độ peak ở 2θ ≈ 2,2 o của vật
liệu Ti-Al-MCM-41 lớn, cân đối gần giống với chất mang Al-MCM-41. Điều này có thể là do một phần Ti đã nằm trong cấu trúc của chất mang Al-MCM-41 và một phần phân tán trên các mao quản, bề mặt của chất mang Al-MCM-41.