BGE của vật liệu được tính theo phương trình:
Eg = 1240/bờ hấp thụ [163] (3.4)
Khả năng hấp thụ ánh sáng của vật liệu Ti-Al-MCM-41 so với vật liệu TiO2/Al-
MCM-41 có sự dịch sang vùng ánh sáng khả kiến, dẫn đến BGE giảm từ 3,20 xuống 2,92 eV. Do vậy PTC tổng hợp trực tiếp Ti-Al-MCM-41 có khả năng hoạt tính ở vùng
ánh sáng Vis (2,92 eV <3.0 eV). Tuy nhiên khi đánh giá hoạt tính PTC của vật liệu
Al-MCM-41 chứa titanium cho hoạt tính xúc tác tốt hơn trong vùng ánh sáng UV
[164,165]. Chính vì vậy, khi so sánh hoạt tính PTC của 2 vật liệu xúc xúc tác Al-
MCM-41 chứa titanium thực nghiệm chỉ tiến hành trong vùng ánh sáng UV.
3.3.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác quang trong q trình chuyển hóa DBT
Hình 3.19 thể hiện độ chuyển hóa DBT của các mẫu vật liệu Ti-Al-MCM-41 và TiO2/Al-MCM-41 trong q trình oxy hóa PTC. Thí nghiệm được tiến hành ở 70 °C, 20 mL DBT (nồng độ ban đầu là 500 ppm) trong dung môi n-octane và 50 mg chất xúc tác và 1 mL H2O2 (30%).
78
Hình 3.19. Độ chuyển hóa của DBT trên vật liệu xúc tác (a)TiO2/Al-MCM-41
và (b) Ti-Al-MCM-41
Kết quả thu được từ Hình 3.19 cho thấy quá trình oxy hóa DBT ở giai đoạn đầu đã diễn ra rất nhanh, sau đó q trình oxy hóa tách loại DBT diễn ra chậm dần ở các giai đoạn sau. Điều này có thể là do giai đoạn đầu khả năng tiếp xúc giữa tâm hoạt động của xúc tác và sulfide tốt hơn nên sulfide dễ dàng bị oxy hóa hơn. Độ chuyển hóa DBT của các vật liệu đạt lần lượt 89,16%; 63,51% tương ứng với vật liệu
TiO2/Al-MCM-41 và Ti-Al-MCM-41. Như vậy, hoạt tính xúc tác của vật liệu
TiO2/Al-MCM-41 cao hơn vật liệu Ti-Al-MCM-41, điều này cịn có thể là do số lượng tâm hoạt động TiO2 của vật liệu TiO2/Al-MCM-41 (9,6%) cao hơn vật liệu Ti-
Al-MCM-41 (6,96%) và cũng có thể là do trạng thái tồn tại của titanium trong mạng
lưới Al-MCM-41 đã được chỉ ra ở kết quả XRD góc lớn Hình 3.13. Như vậy, có thể cho rằng, đối với vật liệu TiO2/Al-MCM-41 tồn tại pha anatas đặc trưng, đây là pha mang lại hoạt tính xúc tác [5,15], cịn trong vật liệu Ti-Al-MCM-41 thì pha này khơng xuất hiện ở XRD góc lớn. Như vậy, số tâm hoạt động và trạng thái tồn tại của titanium trong mạng lưới Al-MCM-41 của xúc tác ảnh hưởng rất lớn đến hiệu quả xử lý DBT của vật liệu xúc tác.
Mặc dù, TiO2/Al-MCM-41 cho độ chuyển hóa DBT cao hơn nhưng độ chuyển hóa này lại giảm sau khi xúc tác được tái sinh sau 4 lần sử dụng. Kết quả được thể hiện trên Hình 3.20.
79