CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.5. ĐIỀU CHẾ, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG VÀ HOẠT TÍNH XÚC
3.5.1. Khảo sát một số điều kiện tối ưu để điều chế vật liệu S-TiO2
3.5.1.1. Tỷ lệ mol S/TiO2 (%)
Tiến hành thí nghiệm theo Mục 2.4.2.1, tỷ lệ mol S/TiO2 (%) tối ưu trong dung dịch khi thủy phân của các mẫu vật liệu S-TiO2 được xác định thông qua phản ứng quang xúc tác phân hủy MB (20 mg xúc tác S-TiO2; 50 mL dung dịch MB 9,85 mg/L và thời gian chiếu sáng bằng đèn compact 60 W là 3 giờ). Kết quả khảo sát được trình bày ở Bảng 3.13 và Hình 3.37 như sau:
Bảng 3.13. Độ chuyển hóa MB theo tỷ lệ % mol S/TiO2 trong dung dịch thủy phân
Mẫu vật liệu Độ chuyển hóa (%) Mẫu vật liệu Độ chuyển hóa (%)
S-TiO2-10 37,87 S-TiO2-25 72,36 S-TiO2-15 53,13 S-TiO2-30 64,27 S-TiO2-20 66,42 S-TiO2-40 51,53
Hình 3.37. Độ chuyển hóa MB trên các vật liệu S-TiO2
Từ kết quả ở Bảng 3.13 và Hình 3.37 cho thấy, khi tăng tỷ lệ % mol S/TiO2 thì độ chuyển hóa MB tăng lên rõ rệt và đạt cực đại khi tỷ lệ % mol S/TiO2 là 25 %.
có thể là do vật liệu TiO2 biến tính lưu huỳnh có năng lượng Eg giảm so với TiO2 tinh khiết [52, 99, 117], tuy nhiên nếu hàm lượng lưu huỳnh trong TiO2 quá lớn sẽ làm tăng mức độ tái kết hợp electron và lỗ trống (do Eg giảm mạnh) [36], dẫn đến khả năng quang xúc tác giảm. Trên cơ sở của kết quả này, chúng tôi lựa chọn tỷ lệ % mol S/TiO2 ban đầu bằng 25% là thích hợp để điều chế vật liệu S-TiO2.
3.5.1.2. Thời gian nung mẫu
Tiến hành thí nghiệm theo Mục 2.4.2.2 với tỉ lệ mol S/TiO2 (%) ban đầu đã được xác định là 25 %. Kết quả xác định thời gian lưu nhiệt tối ưu trong quá trình nung thông qua phản ứng quang xúc tác phân hủy MB (Mục 3.5.1.1) được trình bày ở Bảng 3.14 và Hình 3.38 như sau:
Bảng 3.14. Độ chuyển hóa MB của mẫu vật liệu S-TiO2-25 ứng với thời gian nung
khác nhau
Thời gian (giờ) Độ chuyển hóa (%) Thời gian (giờ) Độ chuyển hóa (%)
2 42,31 5 71,89 3 55,62 6 63,54 4 65,72 7 43,26
Hình 3.38. Độ chuyển hóa MB theo thời gian nung mẫu
Từ kết quả ở Bảng 3.14 và Hình 3.38 cho thấy, thời gian nung mẫu có ảnh
hưởng đến khả năng phân hủy MB. Cụ thể, khi tăng thời gian nung thì độ chuyển hóa MB tăng, sau đó giảm và đạt giá trị cực đại về độ chuyển hóa MB là 71,89 %
tương ứng với thời gian nung là 5 giờ. Kết quả này có thể được giải thích như sau, khi kết thúc thời gian nung mẫu trước 5 giờ thì cấu trúc pha tinh thể TiO2 chưa đạt được sự ổn định và khi kéo dài thời gian nung trên 5 giờ thì SO42- sẽ bị tách khỏi bề mặt TiO2 cùng với sự mất nước liên kết [27, 45, 46] nên làm giảm hàm lượng lưu huỳnh trong mẫu vật liệu. Như vậy, chúng tôi chọn thời gian nung mẫu trong 5 giờ là thích hợp để điều chế vật liệu S-TiO2-25.
3.5.1.3. Nhiệt độ nung mẫu
Tiến hành thí nghiệm theo Mục 2.4.2.3 với tỉ lệ mol S/TiO2 (%) ban đầu đã được xác định là 25 % và thời gian lưu nhiệt tối ưu là 5 giờ. Kết quả xác định nhiệt độ nung tối ưu thông qua phản ứng quang xúc tác phân hủy MB (Mục 3.5.1.1) được trình bày ở Bảng 3.15 và Hình 3.39 như sau:
Bảng 3.15. Độ chuyển hóa MB của mẫu vật liệu S-TiO2 theo nhiệt độ nung
Mẫu vật liệu Độ chuyển hóa (%) Mẫu vật liệu Độ chuyển hóa (%)
S-TiO2-25;450 44,71 S-TiO2-25;600 67,38
S-TiO2-25;500 63,12 S-TiO2-25;650 52,36 S-TiO2-25;550 72,19 S-TiO2-25;700 35,53
Hình 3.39. Độ chuyển hóa MB của vật liệu S-TiO2-25 theo nhiệt độ nung
Kết quả ở Bảng 3.15 và Hình 3.39 cho thấy, khi tăng nhiệt độ nung từ 450 oC đến 700 oC thì độ chuyển hóa MB thay đổi theo chiều hướng tăng lên, đạt cực đại ở 550 oC và sau đó giảm xuống. Điều này theo chúng tôi là do: (i) ở nhiệt độ thấp
(dưới 550 oC) thì pha tinh thể anata chưa ổn định, hàm lượng của lưu huỳnh đi vào mạng TiO2 chưa thích hợp để đạt hiệu suất hấp thụ photon ánh sáng khả kiến là hiệu quả nhất; (ii) ở nhiệt độ trên 550 oC thì có thể SO42- sẽ bị tách khỏi bề mặt TiO2 cùng với nhóm -OH trên bề mặt TiO2 do sự mất nước liên kết, do đó sẽ làm giảm khả năng xúc tác quang của vật liệu. Như vậy, nhiệt độ 550 oC là thích hợp để điều chế vật liệu S-TiO2-25.