Đang tải... (xem toàn văn)
Việc thực hiện thành công đề tài này có ý nghĩa khoa học và thực tiễn trong việc nâng cao kiến thức cơ bản và thực nghiệm về phản ứng hạt nhân (n,y) và ứng dụng vào thực tế yêu cầu phân tích định lượng nguyên tố trong các đối tượng mẫu khác nhau. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu trong đề tài là xác định hàm lượng nguyên tố Boron trong phạm vi phương pháp PGNAA và mẫu chuẩn dạng dung dịch hoặc rắn.
1 MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ LỜI MỞ ĐẦU CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 1.1 GIỚI THIỆU 1.2 TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT PGNAA 1.2.1 Cơ sở vật lý 1.2.2 Phương trình phương pháp phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời (PGNAA) 1.2.3 Đặc điểm PGNAA 1.2.3.1 Đặc điểm phương pháp PGNAA 1.2.3.2 Phổ Gamma tức thời 1.2.3.3 Nguyên tắc phân tích kích hoạt Gamma tức thời 1.2.3.4 Tính gần mẫu mỏng 1.2.4 Các thành phần thiết bị PGNAA 1.2.4.1 Chùm tia neutron 1.2.4.2 Vật liệu che chắn hấp thụ neutron sử dụng cho thiết bị PGNAA 1.2.4.3 Các dụng cụ giá đỡ mẫu, đóng mở che chắn chùm tia 1.2.4.4 Detector đo tia gamma 1.2.4.5 Hàm đáp ứng lượng Detector HP Ge 1.2.4.6 Hiệu suất detector đo Gamma 1.2.4.7 Hệ phổ kế giảm phông Compton 1.2.5 Phương pháp tương đối cho phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời 1.2.6 Phương pháp k0-phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời 1.2.7 Chuẩn lượng 1.2.8 Xác định đường cong hiệu suất thực nghiệm 1.2.9 Chuẩn độ phân giải (FWHM) 1.2.10 Độ nhạy phương pháp PGNAA 6 7 11 12 13 13 14 14 14 15 16 17 18 18 20 21 22 23 24 27 27 1.2.11 Xác định hàm lượng phương pháp tương đối 1.2.12 Sai số hàm lượng 1.3 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH BORON TRONG MẪU 1.3.1 Các đặc tính Boron mơi trường khác 1.3.2 Tình hình nghiên cứu hàm lượng Boron nước giới 1.4 HỆ PGNAA Ở MỘT SỐ NƯỚC 1.4.1 Trên giới 1.4.2 Trong nước CHƯƠNG II: THỰC NGHIỆM 2.1 HỆ THIẾT BỊ PGNAA TẠI KS2 LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT 2.1.1 Chùm tia neutron nhiệt KS2 2.1.2 Hệ che chắn an toàn xạ chuẩn trực 2.1.2.1 Che chắn chuẩn trực bên KS2 2.1.2.2 Hệ phổ kế gamma 2.2 BỐ TRÍ THÍ NGHIỆM 2.2.1 Chuẩn bị mẫu chiếu mẫu 2.2.2 Bố trí thí nghiệm 2.3 ĐỘ NHẠY, GIỚI HẠN VÀ HÀM LƯỢNG PHÂN TÍCH CỦA BORON 2.3.1 Độ nhạy 2.3.2 Giới hạn phát 2.3.3 Xác định hàm lượng 2.4 XÁC ĐỊNH PHÔNG GAMMA TỨC THỜI CỦA HỆ ĐO 2.5 KHỚP ĐỈNH BORON 478 KEV VÀ TÁCH ĐỈNH CHẬP 2.6 CHUẨN HIỆU SUẤT GHI CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 3.2 KẾT QUẢ PHÂN TÍCH ĐỈNH PHỔ GAMMA TỨC THỜI 478 KEV 3.3 HÀM CHUẨN TUYẾN TÍNH PHÂN TÍCH BORON 3.4 ÁP DỤNG PHÂN TÍCH BORON TRONG MỘT SỐ MẪU CHUẨN QUỐC TẾ 3.5 HIỆU SUẤT TUYỆT ĐỐI CỦA HỆ PGNAA 3.6 THẢO LUẬN KẾT QUẢ KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ KẾT LUẬN 1.1 Về mặt lý thuyết 28 29 30 30 30 30 32 32 34 34 34 36 36 37 38 38 43 45 45 45 46 47 47 48 51 51 56 57 58 59 62 64 64 77 1.2 Về thực nghiệm KIẾN NGHỊ Bài báo khoa học TÀI LIỆU THAM KHẢO Phụ Lục: toàn văn báo khoa học 77 65 65 66 68 MỞ ĐẦU Neutron tương tác với bia mẫu, tùy thuộc vào lượng hạt neutron tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng khác có khả xảy Đối với phản ứng bắt bức xạ (n, ), một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được tạo Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần bằng tổng của lượng liên kết của neutron với hạt nhân hợp phần và động của hạt neutron tham gia phản ứng Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tồn tại khoảng thời gian sống rất ngắn và gần tức thời phân rã về trạng thái bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát các tia gamma tức thời đặc trưng Với thời gian sống ngắn vậy, các phép đo cần phải được tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu Kĩ thuật đo thực nghiệm này được gọi là phương pháp kích hoạt neutron đo gamma tức thời (PGNAA) Phương pháp phân tích định lượng PGNAA là một phương pháp hiện đại bằng kỹ thuật hạt nhân, vậy đề tài này đặt vấn đề nghiên cứu phương pháp và đánh giá khả áp dụng thực tiễn sở thiết bị đã có tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Việc thực hiện thành công đề tài này có ý nghĩa khoa học và thực tiễn việc nâng cao kiến thức bản và thực nghiệm về phản ứng hạt nhân (n, ) và ứng dụng vào thực tế yêu cầu phân tích định lượng nguyên tố các đối tượng mẫu khác Đối tượng và phạm vi nghiên cứu đề tài là xác định hàm lượng nguyên tố Boron phạm vi phương pháp PGNAA và mẫu chuẩn dạng dung dịch hoặc rắn Sự phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại Phương pháp PGNAA có ưu điểm đối với nhóm các nguyên tố có Z nhỏ và nhóm các nguyên tố có tiết diện phản ứng cao, đó có độ nhạy và độ chính xác cao, tốc độ phân tích nhanh đối với các nhóm nguyên tố này; mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành phân tích đồng thời nhiều nguyên tố Do đó, thiết bị phân tích PGNAA được quan tâm thiết lập tại các lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu Tại lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt có thơng lượng neutron nhiệt là 1.6x106n/cm2/s, tỉ số Cadmi là 420 Do vậy, đề tài này đặt vấn đề nghiên cứu về phương pháp và ứng dụng sở hệ thiết bị hệ phổ kế phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời (PGNAA) nhằm nâng cao kiến thức và đánh giá khả phân tích định lượng nguyên tố Boron mẫu thông qua thực nghiệm với một số mẫu chuẩn có hàm lượng boron CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 1.1 GIỚI THIỆU Trong khảo sát phản ứng bắt giữ neutron vật liệu hydro, phát xạ xạ gamma xuyên thấu cao quan sát thấy vào năm 1934 (Lea 1934) [1] Đây xạ gamma tức thời phát Hiện gọi tia gamma tức thời lượng 2223 keV từ phản ứng 1H(n, 𝛾)2H Trong vùng lượng thấp, hạt nhân hấp thụ neutron, lượng liên kết thường giải phóng dạng xạ gamma tức thời Nếu hạt nhân sản phẩm sau phản ứng hạt nhân bền trình phản ứng kết thúc Nếu hạt nhân khơng bền, đa số hạt nhân phân rã beta, kèm theo thoát tia gamma trễ Cả hai loại xạ gamma đặc trưng hạt nhân bia, phù hợp để đo phân tích định lượng nguyên tố Phân tích kích hoạt neutron dựa kỹ thuật đo phổ tia gamma trễ sau kích hoạt, phép phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời (PGAA) sử dụng kỹ thuật đo phổ tia gamma tức thời Cả hai kỹ thuật phân tích kích hoạt yêu cầu nguồn neutron mạnh Phép đo PGNAA sử dụng nguồn neutron từ lò phản ứng thực Isenhour Morrison vào năm 1966 (1966a, b) [1] cách sử dụng chùm neutron từ lò phản ứng đo phổ tia gamma tức thời detector NaI(Tl) Vào cuối năm 1960, bước đột phá lớn đời detector bán dẫn, có độ phân giải lượng cao Hiệu suất ghi đo kỹ thuật PNGAA có nhiều cải tiến, nhờ áp dụng kỹ thuật giảm phông Compton dùng hệ detector Ge (Li)-NaI(Tl) Tại lò phản ứng nghiên cứu khác giới thiệu phương pháp phân tích này: lò phản ứng Saclay 1969, sau lị phản ứng thơng lượng cao Grenoble Việc áp dụng phương pháp PGNAA tăng lên nhờ chùm neutron nhiệt thông lượng cao năm 1990 Viện Tiêu chuẩn Công nghệ Quốc gia (NIST), Hoa Kỳ (Lindstrom et al 1993), Trung tâm Nghiên cứu Ju ̈lich, Đức (Rossbach 1991) [1], Viện nghiên cứu lượng nguyên tử Nhật Bản (JAERI), Nhật Bản (Yonezawa et al 1993) [1] Trung tâm neutron Budapest, Hungary (Molna r et al 1997) [1] Một số hệ thống khác đưa vào hoạt động kể từ 1.2 TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON - GAMMA TỨC THỜI 1.2.1 Cơ sở vật lý Các nguyên tố tự nhiên thường tồn dạng đồng vị bền có thông số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt neutron v.v Cơ sở phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron hạt nhân bền bia mẫu tạo thành hạt nhân trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích trạng thái kèm theo phát tia gamma tức thời, hạt nhân thường có tính phóng xạ tiếp tục phân rã Beta kèm theo xạ gamma trễ (Hình 1.1) Phổ lượng gamma tức thời phát từ phản ứng ghi đo xác sử dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, lượng ứng với tia gamma phổ ghi nhận định tính định lượng thành phần nguyên tố mẫu Để xem xét tương tác neutron với vật chất, người ta chia neutron theo lượng chúng, thành nhóm neutron nhiệt (năng lượng neutron En từ đến 0.5 eV), neutron nhiệt (En từ 0.5 eV đến 10 keV), neutron nhanh (En từ 10 keV đến 10MeV) nhóm neutron nhanh (En lớn 10 MeV) Tương tác neutron với hạt nhân bia phụ thuộc mạnh vào lượng Tùy thuộc vào lượng hạt tới tính chất hạt nhân bia mà phản ứng có khả xảy là: phản ứng bắt xạ (n,), tán xạ đàn hồi (n,n), tán xạ không đàn hồi (n,n’) phản ứng phân hạch (n,f) Đối với phản ứng bắt xạ, hạt nhân hợp phần trung gian trạng thái kích thích hình thành Năng lượng kích thích hạt nhân hợp phần tổng lượng liên kết neutron với hạt nhân động hạt neutron tham gia phản ứng Trạng thái kích thích hạt nhân hợp phần tồn khoảng thời gian sống ngắn 10-14 giây phân rã trạng thái trạng thái giả bền kèm theo phát tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, hạt nhân sản phẩm (có số khối A+1) thường khơng bền có tính phóng xạ beta kèm theo phát nhiều tia gamma trễ đặc trưng Các tia xạ gamma đo hệ phổ kế đa kênh dùng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe có độ phân giải lượng cao Phổ tia gamma tức thời, với thời gian sống ngắn vậy, phép đo cần phải tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu Kĩ thuật đo thực nghiệm gọi phương pháp kích hoạt neutron đo gamma tức thời (PGNAA) Phổ lượng tia gamma tức thời từ phản ứng bắt neutron (n,) có nhiều ứng dụng nghiên cứu vật lý hạt nhân (xác định tiết diện phản ứng, đo cường độ phát tia gamma, cấu trúc hạt nhân, nguyên tử khối, v.v ), phương pháp phân tích kích hoạt PGNAA (phân tích thành phần nguyên tố mẫu môi trường, sinh học, địa chất, v.v ), nghiên cứu ảnh hưởng xạ lên vật chất, v.v Phản ứng hạt nhân hợp phần biểu diễn qua hai giai đoạn miêu tả sơ đồ sau : n + A (A+1)* (A+1) + Trong đó: (1.1) A: số khối hạt nhân bia n: hạt neutron tới (A+1)*: hạt nhân hợp phần trạng thái kích thích (A+1): hạt nhân sản phẩm 𝛾: tia gamma tức thời Giai đoạn hình thành hạt nhân hợp phần: Hạt nhân bia hấp thụ hạt neutron tới tạo thành hạt nhân hợp phần với số khối (A+1)* tồn trạng thái kích thích Mức lượng kích thích tương ứng với tổng lượng liên kết hạt nhân bia động hạt neutron tới Giai đoạn tạo thành hạt nhân sản phẩm sau phản ứng giai đoạn trạng thái kích thích hạt nhân hợp phần phân rã trạng thái trạng thái giả bền tạo thành hạt nhân sản phẩm phản ứng đồng thời giải phóng lượng kích thích dạng tia gamma tức thời Phổ lượng tia gamma tức thời phụ thuộc mạnh vào đặc trưng cấu trúc hạt nhân, lượng, momen động lượng, tính chẵn lẻ hạt nhân Phản ứng bắt neutron xạ gamma với hạt nhân bia biểu diễn phương trình sau: A n + ZX ∗ → ( A+1ZX) → A+1 ZX +γ (1.2) Kí hiệu (*) phản ứng biểu diễn cho nhân hợp phần trạng thái kích thích Hình 1.1: Q trình phản ứng (n, γ) neutron với hạt nhân Trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời, q trình chiếu đo phổ thực đồng thời, phổ thu bao gồm gamma tức thời gamma trễ số đồng vị có chu kỳ bán hủy ngắn (T1/2 từ giây đến vài phút) Từ ta sử dụng phổ thu để xác định số nguyên tố phương pháp PGNAA 1.2.2 Phương trình phương pháp phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời (PGNAA) Tốc độ kích hoạt cho biểu thức sau: dN∗ dt Trong đó: = fn θ[∫ σE (n, γ)ϕ(E)dE] [ m.G.NA A ] θ : Độ phổ biến đồng vị (%) m : Hàm lượng nguyên tố quan tâm (ppm) (1.3) 10 G : Khối lượng mẫu (g) NA : Số Avogadro (NA = 6,023 1023 nguyên tử/mol) A : số khối nguyên tố quan tâm (g) fn : hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ neutron mẫu fn = Trong đó: 1−e− ∑r d ∑r d ≈ − ∑r d (1.4) ∑ r : Tiết diện vĩ mơ tồn phần ∑ r = ∑ σi Ni Ni : Số hạt nhân nguyên tố thứ i d : độ dày khối mẫu (g/cm2) ∫ σE (n, γ)ϕ(E)dE : Tích phân biểu diễn phụ thuộc tiết diện bắt neutron thông lượng neutron theo lượng En Khi tốc độ đếm đỉnh xác định theo phương trình sau: C = C + εγ Trong đó: dN∗ dt Iγ fa (1.5) C : Tốc độ đếm đỉnh phổ gamma (số đếm/giây) C0 : Tốc độ đếm phông (số đếm/giây) εγ : Hiệu suất ghi hệ phổ kế đỉnh gamma quan tâm (%) fa : Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ nguồn detector Iγ : Cường độ phát gamma (%) Từ (1.3) (1.5) ta có: C − C0 = εγ θfn fa Iγ [σ0 ϕth + Iϕepi ] m G NA A (1.6) Hay m= Trong đó: A(C − C0 ) εγ θfn fa Iγ [σ0 ϕth + Iϕepi ]G NA ϕth : Thơng lượng neutron nhiệt (n.cm-2s-1) (1.7) 56 Hình 3.14 Đường khớp đỉnh 478 keV Boron 3.2 KẾT QUẢ PHÂN TÍCH ĐỈNH PHỔ GAMMA TỨC THỜI 478 keV Trong thực nghiệm này, kỹ thuật khớp hàm áp dụng để phân tích đỉnh phổ 478 keV Kết phân tích 18 mẫu chuẩn với hàm lượng nguyên tố boron phân bố từ 2.0 đến 200 µg mơ tả Bảng 3.1 Sai số thống kê số đếm diện tích đỉnh phổ 478 keV thực nghiệm < 0.5% Độ lệch chuẩn trung bình đỉnh phổ thực nghiệm đường khớp 2.279% Độ nhạy phân tích boron xác định theo biểu thức S = CPS/mc độ nhạy trung bình thiết bị đo PGNAA boron tương ứng lượng gamma 478 keV 0.117 cps/µg Bảng 3.1 Kết phân tích đỉnh phổ 478 keV với hàm lượng boron khác Tên mẫu M1 M2 M3 M4 M5 M6 M7 Hàm lượng boron (µg) 10 15 20 Diện tích đỉnh phổ 478 keV Sai số thống kê (%) Tốc độ đếm trừ phông (CPS) Độ nhạy cps/µg 231911 361077 212727 350995 237604 103237 42715 0.21 0.16 0.22 0.17 0.21 0.31 0.48 0.324 0.695 0.487 0.774 1.369 1.505 2.713 0.114 0.125 0.097 0.111 0.137 0.100 0.136 57 M8 M9 M10 M11 M12 M13 M14 M15 M16 M17 M18 30 40 50 60 70 80 100 125 150 175 200 39851 206678 69673 198848 235659 201660 127405 57387 325068 56067 159682 0.50 0.22 0.38 0.22 0.21 0.22 0.28 0.42 0.18 0.42 0.25 3.607 4.550 5.667 6.881 7.818 9.192 12.081 15.518 17.367 21.057 22.945 0.120 0.114 0.113 0.115 0.112 0.115 0.121 0.124 0.116 0.120 0.115 Bảng 3.2: Giới hạn phát mẫu STT Tên mẫu Diện tích đỉnh Thời gian đo (s) Số đếm phơng Giới hạn đo (ug/g) Natri-Bo 22473.32 3037 13253.8955 1.068 NIST1570.1 223941.487 14158 93424.3733 0.608 NIST2709Aa.1 47261.0302 1040 9248.4899 2.606 SRM-2709a 154271.6 4137 55456.1951 1.604 NIST.1570a.2g 91780.31 5441 66096.9742 1.332 3.3 HÀM CHUẨN TUYẾN TÍNH PHÂN TÍCH BORON Từ kết thực nghiệm trình bày Bảng 3.1, hàm chuẩn tuyến tính tương quan tốc độ đếm đỉnh phổ gamma 478 keV hàm lượng boron mẫu xác định mơ tả Hình 3.6 Kêt có ý nghĩa cho việc áp dụng vào quy trình phân tích xác định hàm lượng boron mẫu thử nghiệm phương pháp vật lý hạt nhân PGNAA dải hàm lượng từ 2.0 µg đến 200 µg Kết hàm khớp bình phương tối thiểu với hệ số A = 0.1177 B = 0.0144 mô tả công thức (3.1) với độ lệch chuẩn 2.279 % 58 mx CPSx 0.0144 0.1177 (3.1) Hình 3.15 Hàm chuẩn tương quan tuyến tính hàm lượng boron tốc độ đếm đỉnh gamma 478 keV 3.4 ÁP DỤNG PHÂN TÍCH BORON TRONG MỘT SỐ MẪU CHUẨN QUỐC TẾ Kết áp dụng công thức (3.1) vào thực tế phân tích định lượng boron số mẫu chuẩn trình bày Bảng 3.3 Các mẫu chuẩn có chứa hàm lượng boron chọn NIST-SRM-1570a (mẫu chuẩn đất), NIST-SRM-2709a (mẫu chuẩn thực vật) Boron standard solution (SigmaAldrich) Các kết đo thực nghiệm cho thấy có độ phù hợp tốt so với số liệu chứng nhận với sai khác giới hạn sai số thực nghiệm độ lệch chuẩn sai số thống kê Bảng 3.3 Kết phân tích hàm lượng boron so sánh với số liệu chứng nhận Tên mẫu loại mẫu NIST SRM 1570a NIST SRM 2709a Địa chất Thực vật Khối lượng mẫu (g) CPS (478 keV) Boron (ppm) Sai số (%) Số liệu chuẩn (ppm) 2.0016 8.283 35.15 2.78 37.7 ± 1.2 4.0906 37.773 78.45 2.57 74 59 Boron standard solution (SigmaAldrich) Nước 2.0 ml 2.512 10.66 3.45 10 ± 0.2% 3.5 HIỆU SUẤT TUYỆT ĐỐI CỦA HỆ PGNAA Đường cong hiệu suất vùng lượng cao > MeV sau chuẩn hóa đường cong hiệu suất vùng lượng thấp < MeV để nhận đường cong hiệu suất cho toàn dải lượng từ khoảng 60 keV đến MeV Các kết đo hiệu suất nguồn chuẩn từ phản ứng 35Cl(n, )36Cl cho Bảng 3.4 Bảng 3.4 Hiệu suất tuyệt đối hệ PGNAA Nguồn Năng lượng (keV) 395mm (Đo đơn) Hiệu suất Sai số 265mm (Triệt Compton) Hiệu suất Sai số Tỉ số 265mm/395 mm Cd-109 88.03 0.0008144 3.2% 0.00213749 5.8% 2.62 Co-57 122.06 0.0008553 2.7% 0.00228001 3.0% 2.67 Co-57 136.47 0.0008289 1.9% 0.00214199 4.0% 2.58 Ba-133 276.40 0.0005636 2.1% 0.00166162 3.0% 2.95 Ba-133 302.85 0.0005342 1.7% 0.0015782 3.0% 2.95 Ba-133 356.01 0.0004874 1.5% 0.00144913 3.0% 2.97 Ba-133 383.85 0.0004676 1.6% 0.00139261 3.0% 2.98 Cs-137 661.66 0.0003500 1.7% 0.00099585 3.0% 2.84 Mn-54 834.85 0.0003074 2.0% 0.00085281 10.0% 2.77 Zn-65 1115.54 0.0002583 2.2% 0.00067578 3.5% 2.62 Co-60 1173.23 0.0002504 1.8% 0.00062851 3.0% 2.51 60 Na-22 1274.54 0.0002378 1.8% 0.00057799 5.0% 2.43 Co-60 1332.49 0.0002314 2.3% 0.00057953 3.0% 2.50 517.1 0.0004126 2.3% 0.00108242 2.1% 2.62 786.3 0.0002957 2.1% 0.00076113 2.1% 2.57 788.4 0.0002957 2.3% 0.00076113 2.3% 2.57 1131.2 0.0002498 2.9% 0.00058408 2.3% 2.34 1164.9 0.0002515 1.9% 0.00063963 1.9% 2.54 1601.1 0.0001938 2.4% 0.00055833 2.2% 2.88 1951.1 0.0001727 2.1% 0.000411 2.0% 2.38 1959.3 0.0001727 2.9% 0.0004056 2.1% 2.35 2676.3 0.0001216 3.7% 0.0003022 2.6% 2.48 2863.8 0.0001277 3.4% 0.00032552 3.3% 2.55 2975.3 0.0001237 4.7% 0.00036377 4.1% 2.94 3061.8 0.0001150 2.4% 0.00028193 2.3% 2.45 4440.4 8.5048E- 6.4% 0.00023992 5.5% 2.82 4979.7 7.202E-05 2.8% 0.00015433 2.5% 2.14 5517.2 7.013E-05 5.0% 0.00017585 3.2% 2.51 5715.2 6.04E-05 4.1% 0.00014176 3.7% 2.34 5902.7 6.294E-05 8.1% 0.00015334 4.0% 2.44 6619.6 5.056E-05 2.8% 0.00012706 2.4% 2.51 6627.8 5.056E-05 4.4% 0.00012116 3.1% 2.40 6977.8 5.130E-05 5.4% 0.00011268 3.0% 2.20 7413.9 4.746E-05 2.7% 0.00011277 2.5% 2.38 7790.3 4.250E-05 2.6% 9.8543E-05 2.4% 2.32 35 Cl(n,)3 Cl 61 So sánh đường cong hiệu suất dải lượng từ 80 keV đến 10 MeV Hình 3.16 Absolute Efficiency of Canberra detector Absolute efficiency Efficiency at 26.5cm (Suppression) Efficiency at 39.5cm (Single) 10-3 10-4 100 1000 10000 Energy (keV) Hình 3.16 So sánh đường cong hiệu suất tuyệt đối detector 62 3.6 THẢO LUẬN KẾT QUẢ Các thực nghiệm xử lý số liệu thực với hệ phổ kế PGNAA lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt nhằm tiến đến ứng dụng hệ phổ kế phân tích định lượng nguyên tố boron nhiều đối tượng mẫu khác Trong nghiên cứu này, phương pháp thực nghiệm xử lý đỉnh phổ có hiệu ứng Doppler 478 keV từ phản ứng B-10(n,αγ)Li-7 kỹ thuật phân tích định lượng hàm chuẩn tương quan tuyến tính hàm lượng boron tốc độ đếm đỉnh gamma 478 keV thiết lập Độ nhạy trung bình phân tích boron sử dụng đỉnh phổ gamma 478 keV S = 0.1177 cps/µg Các kết áp dụng thử nghiệm đánh giá khả phân tích định lượng boron mẫu chuẩn NIST-SRM1570a (thuộc đối mẫu địa chất), NIST-SRM-2709a (thuộc đối tượng mẫu thực vật) Boron standard solution -Sigma Aldrich (thuộc đối tượng mẫu nước) Kết phân tích hàm lượng boron mẫu chuẩn với sai số thực nghiệm < 5% có phù hợp tốt so sánh với số liệu chứng nhận ghi Standard Certificate Giới hạn xác định (LOD) đánh giá thông qua công thức (5) đối tượng mẫu nêu Đại lượng có phụ thuộc vào thời gian đo, khối lượng mẫu thành phần nguyên tố đa lượng mẫu, nhiên với thời gian đo trung bình t = khối lượng mẫu ÷ gram LOD trung bình loại mẫu nêu 1.5 ppm Trong nghiên cứu tiếp tục đánh giá khả áp dụng giới hạn xác định cac đối tượng mẫu môi trường, sinh học nước biển Nhận xét chung: Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất dòng neutron nhiệt KS2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt khẳng định tính thực tế phương pháp PGNAA việc phân tích B Trong thời gian tới cần có cải tiến hệ PGNAA thiết lập cấu hình triệt Compton nhằm giảm phơng gamma, nâng cao hiệu suất ghi detector, hiệu tự che chắn 63 hấp thụ neutron với mẫu có khối lượng lớn, nâng cao độ nhạy giảm giới hạn phát B hệ PGNAA 64 KẾT LUẬN KẾT LUẬN Phương pháp phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời (PGNAA) cơng cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt neutron Trong q trình làm luận văn, tơi thu số kết sau: 1.1 Về mặt lý thuyết - Đã tổng quan nguyên lý, phương pháp thiết bị phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời, bao gồm: phương pháp tạo chùm tia neutron, hệ phổ kế PGNAA, phương pháp tính hàm lượng, yếu tố ảnh hưởng đến kết phân tích - Đã nghiên cứu đặc trưng hệ thiết bị PGNAA đặc điểm trường neutron: Thông lượng nhiệt, hiệu suất ghi xạ hệ đo, kích thước chùm neutron, vị trí đặt mẫu 1.2 Về thực nghiệm - Nắm quy trình thực nghiệm Đã phân tích phổ Boron theo công thức khớp hàm - Đã xác định thực nghiệm đặc trưng hệ phân tích PGNAA như: độ nhạy, giới hạn phát nguyên tố boron mẫu - Đã đo thực nghiệm xác định đường chuẩn hiệu suất ghi tuyệt đối từ 80 keV đến MeV - Sử dụng phần mềm xử lý thu phổ, chương trình Genie 2000, Excel để tiến hành xử lý số liệu thu Xây dựng đường chuẩn hàm lượng, xác định hàm lượng Boron cho thấy độ tuyến tính tốt dãy hàm lượng boron từ 2.0 μg đến 200 μg - Xác định hàm chuẩn tương quan tuyến tính hàm lượng boron tốc độ đếm đỉnh gamma 478 keV Từ kế đạt đây, cho phép chúng tơi kết luận luận văn hoàn thành đầy đủ nội dung mục tiêu ban đầu đặt 65 KIẾN NGHỊ Tiếp tục nghiên cứu phương pháp phân tích ứng dụng hệ PGNAA Lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt để phân tích nguyên tố H, Hg, Cd, Si đối tượng mẫu môi trường, địa chất, sinh học Bài báo khoa học: Phạm Ngọc Sơn, Nguyễn Thị Thu Hà, Phan Bảo Quốc Hiếu, Phù Chí Hịa, Nguyễn Đắc Châu, “Xác định hàm chuẩn tún tính phân tích boron mẫu bằng hệ phở kế PGNAA”, Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM, Tập: xx Số: xx, ISSN: 1859-3100 (Đã nộp phản biện 5/2020) 66 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Resvay2011_Reference Work Entry_Neutron_Induced Promt Gamma Active [2] Sabrina Stella - Design of a Prompt Gamma Neutron Activation Analysis (PGNAA) system for Boron Neutron Capture Therapy (BNCT) using Monte Carlo code [3] Database of prompt gamma rays from slow neutron capture for elemental analysis, Final report of a coordianted research project, International atomic energy ( IAEA), Vienna, 2006 [4] Nguyễn Văn Đỗ (2004), Các phương pháp phân tích hạt nhân, NXB ĐHQG Hà Nội [5] G.L.Molnar, Zs Revay, T Belgya, “Wide energy range efficiency calibration method for Ge detectors”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 489 (2002) [6] M.A.Lone, R.A.Leavitt, D.A.Harrison, Prompt gamma rays from thermalneutron capture, Atomic Data and Nuclear Data tables [7] H.K.Kraner “Fast Neutron Damage in Germanium Detectors”, (1980) IEEE Transactions on Nuclear Science, Vol NS-27, 218-234 [8] GreenFacts-Scientific Facts on Boron [9] Trần Tuấn Anh (2016), “Giáo trình xác định hiệu suất ghi hệ đo xạ”, Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [10] Phạm Ngọc Sơn (2012), Báo cáo tổng kết đề tài nghiên cứu khoa học cấp - năm 2009 -2011 – Phát triển dòng neutron phin lọc kênh ngang số Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, Mã số: ĐT.08/09/NLNT, Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt 67 [11] C YONEZAWA(1997), Development of a neutron capture prompt gammaray analysis system and basic studies of element analysis using this system, JEARImemo 09-030 [12] M K KUBO, Y SAKAI, J Nucl Radiochem Sci., (2000) 83 [13] N C Hai, N N Dien, V H Tan, T T Anh, P N Son and H H Thang (2019), “Determination of elemental concentrations in biological and geological samples using PGNAA facility at the Dalat research reactor”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 319 (2019), Issue 3, 1165 DOI: 10.1007/s10967-018-06409-1 68 PHỤ LỤC Bài báo khoa học 69 70 ... ta sử dụng phổ thu để xác định số nguyên tố phương pháp PGNAA 1.2.2 Phương trình phương pháp phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời (PGNAA) Tốc độ kích hoạt cho biểu thức sau: dN∗ dt Trong. .. 3.3 HÀM CHUẨN TUYẾN TÍNH PHÂN TÍCH BORON 3.4 ÁP DỤNG PHÂN TÍCH BORON TRONG MỘT SỐ MẪU CHUẨN QUỐC TẾ 3.5 HIỆU SUẤT TUYỆT ĐỐI CỦA HỆ PGNAA 3.6 THẢO LUẬN KẾT QUẢ KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ KẾT LUẬN 1.1... Trong