(Luận án tiến sĩ) nghiên cứu tồng hợp và tính chất xúc tác quang của vật liệu composite tio2 trên nền graphen và cacbon nitrua

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Lê Thị Thanh Liễu NGHIÊN CỨU TỒNG HỢP VÀ TÍNH CHẤT XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU COMPOSITE TiO2 TRÊN NỀN GRAPHEN VÀ CACBON NITRUA LUẬN ÁN TIẾN SĨ HĨA VƠ CƠ Hà Nội – Năm 2022 download by : skknchat@gmail.com BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - L Ê T H Ị T HANH LIỄU õ Viễn NGHIÊN CỨU TỒNG HỢP VÀ TÍNH CHẤT XÚC TÁC QUANG CỦA GS.T S Lê Trườ ng Gian g VẬT LIỆU COMPOSITE TiO2 TRÊN NỀN GRAPHEN VÀ CACBON Hà Nộ i– Nă m 20 22 NITRUA Chun ngành: Hố vơ Mã số: 44 01 13 download by : skknchat@gmail.co m LUẬN ÁN TIẾN SĨ HỐ VƠ CƠ NGƯ ỜI HƯỚ NG DẪN KHO A HỌC: P G S T S V , Lời cam đoan Tôi cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn khoa học PGS.TS Võ Viễn GS.TS Lê Trường Giang Tất kết luận án trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Tác giả luận án Lê Thị Thanh Liễu download by : skknchat@gmail.com LỜI CẢM ƠN Tôi xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến PGS TS Võ Viễn GS.TS Lê Trường Giang tận tình hướng dẫn, động viên giúp đỡ suốt trình học tập, thực nghiệm nghiên cứu hồn thành luận án Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban giám đốc Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam lãnh đạo Khoa Khoa học Tự Nhiên, Trường Đại học Quy Nhơn tạo điều kiện thuận lợi để tơi thực hồn thành kế hoạch nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn quý thầy cô giáo, quý anh chị em bạn đồng nghiệp công tác Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam Khoa Khoa học Tự nhiên, trường Đại học Quy Nhơn tạo điều kiện tốt cho suốt trình học tập làm thực nghiệm nghiên cứu Đặc biệt, xin gửi lời cảm ơn đến TS Bùi Văn Hào hỗ trợ đo đạc phân tích đặc trưng trường Đại học Cơng nghệ Deft, Hà Lan Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn tất người thân gia đình động viên, hổ trợ, chia sẻ giúp đỡ mặt suốt thời gian học tập hoàn thành luận án Hà Nội, tháng năm 2022 Tác giả Lê Thị Thanh Liễu download by : skknchat@gmail.com MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ LỜI CẢM ƠN MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Giới thiệu chung tính chất xúc tác quang vật liệu TiO2 vật liệu TiO2 biến tính 1.2 Vật liệu TiO2/graphene 1.2.1 Phương pháp tổng hợp composite TiO2/graphen 10 1.2.2 Cơ chế xúc tác quang vật liệu TiO2/graphen 10 1.3 Vật liệu TiO2/g-C3N4 12 1.3.1 Giới thiệu graphite carbon nitride g-C3N4 - 12 1.3.2 Vật liệu TiO2/g-C3N4 15 1.4 Vật liệu TiO2/g-C3N4-graphen 20 1.4.1 Composite g-C3N4-graphen 20 1.4.2 Vật liệu TiO2/g-C3N4-graphen 22 1.5 Tổng quan ô nhiễm nước số hợp chất hữu tình hình nghiên cứu vật liệu composite TiO2 graphen g-C3N4 ứng dụng làm chất xúc tác quang Việt Nam 23 1.5.1 Giới thiệu chung ô nhiễm nước chất hữu - 23 1.5.2 Tổng quan RhB, phenol kháng sinh rifampicin - 24 1.5.3 Tình hình nghiên cứu vật liệu composite TiO2 graphen g-C3N4 ứng dụng làm chất xúc tác quang Việt Nam - 25 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 28 2.1 Hoá chất, dụng cụ thiết bị 28 2.1.1 Hoá chất - 28 2.2 Tổng hợp vật liệu 28 2.2.1 Tổng hợp TiO2/graphen - 28 2.2.2 Tổng hợp TiO2/g-C3N4 30 download by : skknchat@gmail.com 2.2.3 Tổng hợp vật liệu TiO2/g-C3N4-graphen 32 2.3 Các phương pháp đặc trưng vật liệu 34 2.3.1 Phương pháp phổ hồng ngoại (IR) - 34 2.3.2 Phương pháp nhiễu xạ tia X (X-ray Diffraction, XRD) - 34 2.3.3 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM) hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 35 2.3.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis DRS) 35 2.3.5 Phương pháp tán xạ tia X - 36 2.3.6 Phương pháp phổ Raman - 36 2.3.7 Phương pháp trắc quang xác định hàm lượng RhB, phenol kháng sinh Rifampicin mẫu nghiên cứu - 37 2.3.8 Phương pháp phổ quang điện tử tia X (XPS) - 37 2.3.9 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitơ (BET) - 38 2.4 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu 38 2.4.1 Thời gian cân hấp phụ 38 2.4.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác - 39 2.4.3 Đánh giá động học trình xúc tác - 41 2.4.4 Xác định điểm đẳng điện tích khơng vật liệu 42 2.4.5 Khảo sát ảnh hưởng pH đến vật liệu 42 2.4.6 Xác đinh chế phản ứng quang phân huỷ RhB chất bắt (scavengers) 43 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 44 3.1 Nghiên cứu tổng hợp vật liệu TiO2/graphen 44 3.1.1 Ảnh hưởng nồng độ TiCl4 44 3.1.2 Ảnh hưởng thời gian thủy nhiệt - 53 3.1.3 Ảnh hưởng nhiệt độ nung 57 3.1.4 Cơ chế phản ứng xúc tác quang vật liệu TiO2/graphen - 60 3.2 Nghiên cứu tổng hợp vật liệu TiO2/g-C3N4 63 3.2.1 Đặc trưng vật liệu TiO2/g-C3N4 63 3.2.2 Khảo sát khả phân huỷ RhB vật liệu - 71 3.2.3 Cơ chế phản ứng phân huỷ RhB - 73 download by : skknchat@gmail.com 3.3 Nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite TiO2/g-C3N4-graphen .76 3.3.1 Đặc trưng vật liệu 76 3.3.2 Ảnh hưởng hàm lượng graphen đến hoạt tính xúc tác vật liệu composite TiO2/g-C3N4-graphen 88 3.3.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu composite TiO2/g-C3N4-graphen ánh sáng mặt trời 93 3.3.4 Ảnh hưởng pH đến hoạt tính xúc tác vật liệu - 96 3.3.5 Cơ chế trình quang xúc tác 98 3.3.6 Đánh giá độ bền vật liệu - 102 3.3.7 So sánh hoạt tính xúc tác vật liệu composite qua trình phân huỷ RhB, phenol kháng sinh Rifampicin 103 KẾT LUẬN 110 NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN .111 TÀI LIỆU THAM KHẢO 113 PHỤ LỤC download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Ký hiệu từ viết tắt AOPs BQ DMSO EDTA EDX Eg IR LP PSTY RhB SEM STY TEM XPS XRD UV-Vis UV-Vis-DRS ... thứ luận án vật liệu TiO2/ g-C3N4-graphene Từ lý trên, chúng tơi chọn đề tài ? ?Nghiên cứu tồng hợp tính chất xúc tác quang vật liệu composite TiO graphen cacbon nitrua? ?? để nghiên cứu luận án download...Lê Thị Thanh Liễu NGHIÊN CỨU TỒNG HỢP VÀ TÍNH CHẤT XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU COMPOSITE TiO2 TRÊN NỀN GRAPHEN VÀ CACBON NITRUA LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA VÔ CƠ Hà Nội – Năm 2022 download... Giới thiệu chung tính chất xúc tác quang vật liệu TiO2 vật liệu TiO2 biến tính 1.2 Vật liệu TiO2/ graphene 1.2.1 Phương pháp tổng hợp composite TiO2/ graphen