Oxit CeO2 và CuO được tổng hợp theo qui trình 2.3.4.1.
Kết quả xử lí phenol của các oxit CuO, CeO2 và oxit hỗn hợp CuO/CeO2được chỉở bảng 3.21.
Bảng 3.21: Hiệu suất xử lí phenol bằng H2O2 với các xúc tác CuO, CeO2 và oxit hỗn hợp CuO-CeO2
Xúc tác [phenol]trước (mg/l) [phenol]sau (mg/l) Hiệu suất (%) Không có xúc tác 107,2 97,2 9,3 CuO 107,2 93,2 13,1 CeO2 107,2 96,4 10,1 CuO-CeO2(đồng kết tủa) 107,2 50,7 52,7 CuO-CeO2(sol-gel) 107,2 12,0 88,8 CuO-CeO2(đốt cháy ) 107,2 18,1 83,1 CuO-CeO2(tẩm) 107,2 7,2 93,3
79
Kết quả ở Bảng 3.21 cho thấy, khả năng xúc tác của các oxit đơn lẻ CuO và CeO2 cho phản ứng oxi hóa hoàn toàn phenol là rất thấp (13,1% và 10,1% tương
ứng). Còn xúc tác là oxit hỗn hợp CuO/CeO2được tổng hợp bằng bốn phương pháp
đều có hiệu suất xử lí phenol cao hơn nhiều và được sắp xếp theo chiều giảm của hiệu suất xử lí phenol như sau:
CuO/CeO2 (tẩm): 93,3% > CuO/CeO2 (sol-gel): 88,8% > CuO/CeO2 (đốt cháy): 83,1% > CuO/CeO2 (đồng kết tủa): 52,7%
Như đã biết, hoạt tính của một chất xúc tác được quyết định bởi nhiều yếu tố
như: độ bền nhiệt, khả năng hấp phụ các chất phản ứng, khả năng oxi hóa – khử của các cation trong xúc tác, diện tích bề mặt, các tâm hoạt động ... của xúc tác.
Khi CeO2 được pha tạp bằng CuO, Cu2+ sẽ xâm nhập vào cấu trúc lập phương của CeO2 sẽ tạo thành dung dịch rắn (CuxCe1-xO2-δ) làm cho độ bền nhiệt của hệ
tăng lên [75, 118]. Đây là một trong những tính chất rất quí báu cho các vật liệu xúc tác.
Hơn nữa, do sự tương tác giữa CuO với chất mang CeO2 đã làm tăng lượng lỗ trống oxi trong cả CeO2 và CuO theo các quá trình sau [44, 50, 127]:
z CuO + (1-z) CeO2→ Cu2+ zCe1-z4+O2- 2-z□z Cu2+ zCe4+ 1-zO2-
2-z□z → CeO2-x□x + CuO1-y□y
Chính các nguyên nhân này đã làm cho oxit hỗn hợp CuO/CeO2 có hoạt tính xúc tác của cao hơn hẳn các oxit đơn lẻ CuO và CeO2 [44, 111, 127, 140].
3.2. NGHIÊN CỨU CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA CÁC OXIT HỖN HỢP CuO/CeO2 ĐƯỢC TỔNG HỢP TỪ CÁC ĐIỀU KIÊN TỐI ƯU