Luận văn Thạc sĩ Vật lý Nghiên cứu đặc tính nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb trong đo liều bức xạ hạt nhân

3.3. CÁC ĐẶC TÍNH ĐO LIỀU CỦA K2GdF5:Tb 3.3.1. Nghiên cứu suy giảm cường ộ nhiệt phát quang theo thời gian (fading) Khi nghiên cứu liều kế, một trong những yếu tố cần quan tâm là sự giảm dần của cƣờng độ nhiệt phát quang theo thời gian lƣu trữ, từ lúc chiếu xạ đến lúc đo. Các đỉnh có nhiệt độ càng thấp sẽ có sự suy giảm càng lớn, đồng thời nhiệt độ bảo quản càng cao thì sự suy giảm càng lớn. Ngoài ra, sự suy giảm còn phụ thuộc vào tính chất của vật liệu. Sự suy giảm cƣờng độ nhiệt phát quang theo thời gian là một thông số liên quan đến độ sâu bẫy của vật liệu. Hiện tƣơng suy giảm cƣờng độ này sẽ ảnh hƣởng đến kết quả đo liều. Nắm đƣợc đặc trƣng suy giảm cƣờng độ của vật liệu, chúng ta có thể hiệu chỉnh lại kết quả đo liều, từ đó có thể sử dụng vật liệu cho những ứng dụng phù hợp. Để xác định độ suy giảm, các mẫu đƣợc chiếu cùng một liều chiếu, sau đó đƣợc đo ở các thời điểm khác nhau. Kết quả đo cƣờng độ nhiệt phát quang sẽ đánh giá đƣợc độ suy giảm theo thời gian của vật liệu.

BỘ GIÁO DỤC VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ ĐÀO TẠO VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ Trần Đình Hùng NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Khánh Hòa – 2020 BỘ GIÁO DỤC VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ ĐÀO TẠO VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ Trần Đình Hùng NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN Chuyên ngành: Vật lý kỹ thuật Mã số: 8520401 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC TS Hà Xuân Vinh Khánh Hòa – 2020 LỜI CAM ĐOAN Luận văn công trình nghiên cứu cá nhân tơi, đƣợc thực dƣới hƣớng dẫn khoa học TS Hà Xuân Vinh Các số liệu, kết luận nghiên cứu đƣợc trình bày luận văn hồn tồn trung thực Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm lời cam đoan Học viên Trần Đình Hùng LỜI CẢM ƠN Trong trình học tập thực luận văn nhận đƣợc giúp đỡ, bảo nhiệt tình thầy giáo quản lý giảng dạy lớp Vật lý kỹ thuật – 2018 Nha Trang Học Viện Khoa học Công nghệ Viện Nghiên cứu Ứng dụng Công nghệ Nha Trang Đặc biệt, tơi xin bày tỏ kính trọng lòng biết ơn sâu sắc đến thầy TS Hà Xuân Vinh- Viện Nghiên cứu Ứng dụng Công nghệ Nha Trang, ngƣời trực tiếp hƣớng dẫn, giúp đỡ kiến thức, tài liệu phƣơng pháp để tơi hồn thành đề tài nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn: - Học Viện Khoa học Công nghệ - Sở Giáo dục Đào tạo Khánh Hòa, Lãnh đạo trƣờng THPT Huỳnh Thúc Kháng quan tâm tạo điều kiện thuận lợi cho trình học tập nghiên cứu - Bên cạnh giúp đỡ gia đình, bạn bè ngƣời thân ủng hộ tạo điều kiện tốt để tơi tập trung nghiên cứu hồn thành đề tài Một lần xin chân thành cảm ơn! DANH MỤC CÁC BẢNG Nội dung Bảng 1.1 Sự phụ thuộc τ vào E t Trang 12 Bảng 3.1 Sự phụ thuộc nhiệt độ đỉnh, cƣờng độ đỉnh vào tốc 42 độ gia nhiệt Bảng 3.2 Ảnh hƣờng nồng độ Tb chiếu xạ beta 45 Bảng 3.3 Ảnh hƣờng nồng độ Tb chiếu xạ neutron 46 Bảng 3.4 Cƣờng độ đỉnh vật liệu với liều chiếu gamma 49 Bảng 3.5 Cƣờng độ đỉnh vật liệu với liều chiếu beta 50 Bảng 3.6 Cƣờng độ đỉnh vật liệu với liều chiếu neutron 52 Bảng 3.7 Fading K2GdF5:Tb 2% chiếu xạ gamma 56 Bảng 3.8 Cƣờng độ nhiệt phát quang chiếu liều chuẩn 58 DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Nội dung Trang Hình 1.1 Mơ hình đơn giản nhiệt phát quang gồm mức 11 điện tử lỗ trống Hình 1.2 Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 15 Hình 1.3 Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 15 Hình 1.4 Các đƣờng cong nhiệt phát quang bậc tổng quát với 16 giá trị b khác Hình 1.5 Sự phụ thuộc đƣờng cong nhiệt phát quang theo tốc 19 độ gia nhiệt Hình 1.6 Sự thay đổi nhiệt độ Tm thay đổi tốc độ gia 20 nhiệt Hình 2.1 Chuẩn bị liều kế 23 Hình 2.2 Khn đong mẫu 23 Hình 2.3 Khay chứa mẫu máy TLD 3500 24 Hình 2.4 Nguồn gamma 60Co 25 Hình 2.5 Nguồn beta 90 Sr 25 Hình 2.6 Nguồn neutron 241Am-Be 26 Hình 2.7 Thiết kế liều chiếu 26 Hình 2.8 Sơ đồ khối hệ đo đƣờng cong nhiệt phát quang 27 Hình 2.9 Hệ đo nhiệt phát quang TLD 3500 28 Hình 2.10 Mẫu khay đo máy TLD 3500 30 Hình 2.11 Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang K2GdF5:Tb với liều gamma 34 Hình 2.12 Đƣờng cong nhiệt phát quang máy đọc liều 35 Hình 2.13 Đƣờng cong K2GdF5:Tb 10% với β = °C/s 36 Hình 2.14 Đƣờng cong K2GdF5:Tb 10% với β = °C/s 36 Hình 2.15 Đƣờng cong K2GdF5:Tb 10% với β = °C/s 37 Hình 2.16 Bức xạ hồng ngoại đo nhiệt phát quang 38 Hình 2.17 Đặt kính lọc quang máy TLD 3500 38 Hình 2.18 Các loại kính lọc quang 39 Hình 2.19 Đƣờng cong TL K2GdF5:Tb 2% qua kính lọc 39 quang Hình 3.1 Các đƣờng cong mẫu nghiên cứu 42 Hình 3.2 Ảnh hƣởng nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát 44 quang chiếu xạ beta Hình 3.3 Ảnh hƣởng nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát 45 quang chiếu xạ neutron Hình 3.4 Kết đo mẫu CaSO4:Dy 47 Hình 3.5 Kết đo mẫu K2GdF5:Tb 10% 47 Hình 3.6 Đƣờng cong nhiệt phát quang mẫu K2GdF5:Tb với 48 liều chiếu gamma khác Hình 3.7 Đáp ứng tuyến tính đƣờng cong nhiệt phát quang 50 với liều chiếu gamma Hình 3.8 Đáp ứng tuyến tính đƣờng cong nhiệt phát quang 51 với liều chiếu beta Hình 3.9 Đáp ứng tuyến tính đƣờng cong nhiệt phát quang 52 với liều chiếu neutron Hình 3.10 .Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang mẫu 54 K2GdF5:Tb CaSO4:Dy với nguồn chiếu neutron Hình 3.11 Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang mẫu 55 K2GdF5:Tb CaSO4:Dy với nguồn chiếu beta Hình 3.12 Đồ thị nhiệt độ theo thời gian 57 Hình 3.13 Đồ thị đƣờng chuẩn đƣợc làm khớp tuyến tính 59 MỤC LỤC Nội dung Trang LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 LÝ THUYẾT NHIỆT PHÁT QUANG 1.1.1 Khái niệm tượng nhiệt phát quang 1.1.2 Giải thích tượng nhiệt phát quang 10 1.1.3 Các phư ng trình ộng học nhiệt phát quang 13 1.2 ĐO LIỀU THEO PHƢƠNG PHÁP NHIỆT PHÁT QUANG 17 1.2.1 Đo liều phóng xạ 17 1.2.2 Tính tuổi khảo cổ 17 1.3 MỘT SỐ VẤN ĐỀ LIÊN QUAN ĐẾN NHIỆT PHÁT QUANG 17 1.3.1 Các nguồn xạ hạt nhân 17 1.3.2 Ảnh hưởng tốc ộ gia nhiệt 18 1.3.3 Ảnh hưởng loại xạ lên ường cong nhiệt phát quang 20 1.3.4 Yêu cầu áp ứng liều tuyến tính vật liệu làm liều kế 21 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 2.1 PHƢƠNG PHÁP ĐO LIỀU 23 23 2.1.1 Chuẩn bị mẫu 23 2.1.2 Chiếu mẫu 25 2.1.3 Cài ặt máy ọc liều Harshaw TLD 3500 27 2.1.4 Cài ặt thông số o liều theo chư ng trình WinRems 28 2.1.5 Đo ường cong nhiệt phát quang 29 2.1.6 Xuất số liệu từ chư ng trình Winrems 30 2.1.7 Các yếu tố ảnh hưởng ến kết o liều 31 2.2 TÍNH CHẤT CỦA VẬT LIỆU DÙNG LÀM LIỀU KẾ 32 2.2.1 Tính chất nhiệt phát quang liều kế K2GdF5:Tb 32 2.2.2 Tính tốn áp ứng liều 33 2.3 THAY ĐỔI CÁC CHẾ ĐỘ ĐO ĐỂ XÁC ĐỊNH QUY TRÌNH ĐO CHO VẬT LIỆU 35 2.3.1 Nghiên cứu tính ồng dạng ường cong nhiệt phát quang với liều chiếu khác 35 64 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] A J J Bos, M Prokic, J C Brouwer, 2006 Optically and thermally stimulated luminescence characteristics of MgO: Tb3+ Radiat Prot Dosim, pp 130 - 133 [2] Bùi Thế Huy “Nghiên cứu điều chế tính chất quang vật liệu nhiệt phát quang có chứa Lithium để sử dụng thiết bị đo liều”, luận án tiến sĩ ngành khoa học vật liệu (2009) [3] Claudio Furetta, 2003, Handbook of Thermoluminescence, World Scientific, Singapore [4] E.C Silva, N.M Khaidukov, E.C Vilela, L.O Faria, 2013, Preliminary TL Studies of K2GdF5:Dy3+ exposed to photon and neutron radiation fields, Radi Meas 59, p119–122 [5] Huynh Ky Hanh, Nicholas M Khaidukov, Vladimir N Makhov, Vu Xuan Quang, Nguyen Trong Thanh and Vu Phi Tuyen, 2010 Thermoluminescence properties of isostructural K2YF5 and K2GdF5 crystals doped with Tb3+ in response to alpha, beta and X-ray irradiation Nucl Inst., p 3344 – 3350 [6] Ha Xuan Vinh, Doan Phan Thao Tien, Nguyen Chi Thang (2014), Preparation of Tb3+-doped K2GdF5 Used to Neutron Dosimetry, Nuclear Science and Technology – ISSN 1810 – 5408, vol.4 No.3 p 30-37 [7] Ha Xuan Vinh, Doan Phan Thao Tien, Nguyen Chi Thang (2014), Effects of Gamma and Beta Radiations to Dosimeters Fabricated from K2YF5 and K2GdF5, Nuclear Science and Technology – ISSN 1810 – 5408, vol.4 No.4 p 47-54 [8] Hà xuân Vinh, Đoàn phan Thảo Tiên, Nguy n Chí Thắng, Nguy n thị Minh Nguyệt, Trƣơng Văn Xắng (2014), Xác định thành phần xạ phương pháp nhiệt phát quang vật liệu K2YF5 K2GdF5 pha tạp Tb, 65 Những tiến Vật lý Kỹ Thuật Ứng dụng ISBN: 978-604-913-2322, trang 410 – 415 [9] Hà xuân Vinh, Đoàn phan Thảo Tiên, Nguy n Chí Thắng, Phạm Xuân Hải, Lƣơng Ngọc Hạnh (2014), Chế tạo nghiên cứu tính chất nhiệt phát quang K2GdF5 pha tạp đất ứng dụng đo liều neutron, Những tiến Vật lý Kỹ Thuật Ứng dụng ISBN: 978-604-913-232-2, trang 311 – 316 [10] Hà Xuân Vinh cộng (2015), Nghiên cứu chế tạo liều kế t vật liệu K2YF5 K2GdY5, Tạp chí khoa học cơng nghệ – Đại học Duy Tân, ISSN 1859 – 4905, 4(13) 2014, p 77-84 [11] Vũ Thị Thái Hà, “Nghiên cứu chế tạo, tính chất khả ứng dụng vật liệu nhiệt phát quang họ LiF”, luận án tiến sĩ ngành khoa học vật liệu (2010) [12] Claudio Furetta, 2003, Handbook of Thermoluminescence, World Scientific, Singapore [13] James O Eckert, et al., “Energetics of formation of KF-GdF3 binaryintermediate compounds”, Thermochimica Acta, 1996 286, 233-243 [14] E.C Silva, N M Khaidukov, M S Nogueira, L O Faria, Radiat Meas Vol.42 (2007) 311 [15] H.X Vinh, V Hao, T.V Tuat, D.P.T Tien, V.T.T HA, B.T Huy, 2011 THERMOLUMINESCENT PROPERTIES OF Li2B4O7 Nha Trang, Workshop, pp 226 – 233 [16] P Boutinaud, R Mahiou, J.C Cousseins (1997), Effect of one dimensional structure on Tb3+ 5D3-5D4 cross-relaxation in K2YF5, Journal of Luminescence, p72-p74, p318-p320 [17] L.O Faria, D Lo, H W Kui, N M Khaidukov, M S Nogueira, 2004, Electron paramagnetic resonance study of rare-earth related centres in K2YF5:Tb3+ thermoluminescence phosphors , Radiat Prot Dosim., Vol 112 pp 435 - 438 66 [18] V.X Quang, V.P Tuyen, N.T Thanh, P.V Do , V.T.T Ha, D.T Anh V.N Khaidukov M.N.M., 2011 Tb3+/Sm3+ CODOPED K2YF5 AND K2GdF5 CRYSTALS: OPTICAL PROPERTIES AND ENERGY TRANSFER MECHANISMS, Nha Trang, Workshop, pp 47 – 52 [19] C.R Kesavulu, H.J Kim, S.W Lee, J Kaewkhao, E Kaewnuam, N Wantana, (2017), Luminescence properties and energy transfer from Gd 3+ to Tb3+ ions in gadolinium calcium silicoborate glasses for green laser application, Journal of Alloys and Compounds, 704, 557 – 564 [20] V.X Quang, V.P Tuyen, N.T Thanh, P.V Do , V.T.T Ha, D.T Anh V.N Khaidukov M.N.M (2011), Tb3+/Sm3+ codoped K2YF5 and K2GdF5 Crystals: Optical Properties And Energy Transfer Mechanisms, Nha Trang, Workshop, p 47 – 52 [21] Ngô Quang Thành, Nguy n Trọng Thành, Vũ Xuân Quang, Nguy n Thế Khôi, 2006 Các đặc trưng quang học đo liều nhiệt phát quang vật liệu Li2B4O7:Cu, Advancens in Optics Photonics Spectroscopy and Application, Cần Thơ , tr 394-399 [22] Ngô Quang Thành, Nguy n Trọng Thành, Vũ Xuân Quang, Nguy n Thế Khôi, 2006 Các đặc trưng quang học đo liều nhiệt phát quang vật liệu Li2B4O7:Cu, Advancens in Optics Photonics Spectroscopy and Application, Cần Thơ , tr 394-399 [23] Hanh, H K., Khaidukov, N M., Makhov, V N., Quang, V X., Thanh, N T., and Tuyen, V P., Thermoluminescence properties of isostructural K2YF5 and K2GdF5 crystals doped with Tb3+ in response to α, β and X-ray irradiation, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, (20) 3344-3350, (2010) [24] Xuan Vinh Ha, Chi Thang Nguyen and Phan Thao Tien Doan, Preparation of Tb3+-doped K2GdF5 Used to Neutron Dosimetry, Nuclear Science and Technology, Vol 4, No.3, pp 30 - 37 (2014) [25] Vĩnh Hào, Huỳnh Kỳ Hạnh, Bùi Thế Huy, Hà Xuân Vinh, Tống Văn Tuất, Võ Thị Thu Hà, Ngơ Văn Tâm, Đồn Phan Thảo Tiên, Nguy n Trí 67 Tuệ, Nguy n Chí Thắng, 2011, “MỘT SỐ THÀNH TỰU TRONG LĨNH VỰC NGHIÊN CỨU NHIỆT PHÁT QUANG TẠI VIỆN NGHIÊN CỨU VÀ ỨNG DỤNG NHA TRANG”, Nha Trang, Workshop, pp 85 – 103 [26] Xuan Vinh Ha, Chi Thang Nguyen and Phan Thao Tien Doan, Preparation of Tb3+-doped K2GdF5 Used to Neutron Dosimetry, Nuclear Science and Technology, Vol 4, No.3, pp 30 - 37 (2014) [27] Phan Van Do, Vu Phi Tuyen, Vu Xuan Quang, Nguyen Trong Thanh, Vu Thi Thai Ha, Ho Van Tuyen, Nicholas M Khaidukov, Julián Marcazzó, Yong-Ill Lee, Bui The Huy , 2013, “ ptical properties and Judd–Ofelt parameters of Dy3+ doped K2GdF5 single crystal”, Opti Materi 35, p 1636– 1641 [28] H W Kui, D Lo, Y C Tsang, N M Khaidukov, V N Makhov, 2006, Thermoluminescence properties of double potassium yttrium fluorides singly doped with Ce3+, Tb3+, Dy3+ and toα and β irradiation, J Lumin Vol 117, pp 29 - 38 Tm3+ in response Study on energy transfer properties of Gd – Tb ion pairs in K2GdF5:Tb for use in neutron dosimetry Doan Phan Thao Tiena,c*, Tran Thi Thanh Lamb, Tran Dinh Hungb, Nguyen Thi Minh Nguyetc, Ha Xuan Vinha,c a Nhatrang Institute of Technology Research and Application - VAST b Khanh Hoa Department of Education and Training c The Physics association in Khanh Hoa Province * Email: thaotien2109@gmail.com Abstract The crystal lattice structures of K2GdF5 and K2TbF5 are very similar and the crystal cell sizes are also approximately the same, so the Gd 3+ and Tb3+ ions are easily doped in the crystal lattice with high doping concentration The energy transfer process from Gd3+ ions to Tb3+ ions in K2GdF5:Tb3+ is researched by the excitation, absorption and emission spectra The stimulating spectra of K2GdF5:Tb coincide with of K2GdF5, but the emission spectra coincided K2TbF5 The results show that the excitation wavelength at 275 nm of K2GdF5:Tb3+ corresponds to the transition 8S7/2 to 6IJ (J = 7/2, 9/2, 11/2) of Gd ion, and the emission wavelength at 542 nm corresponds to transition 5DJ (J = 3,4) to 7FJ (J = 3, 4, 5, 6) of Tb3+ ion The 6Ij energy levels of Gd3+ ions overlap with many energy levels of 5FJ (J = 1,2,3,4) of Tb3+ ions, so that, the excitation energy is easily transferred from Gd ion to Tb ion The property of Gd ion is strongly neutron absorption, and Tb ion is strongly emitted in the 542 nm region The research results show that the high thermoluminescence intensity of the irradiated neutron K2GdF5:Tb due to the effective energy transfer properties of Gd-Tb ion pairs Keyword: Gd-Tb energy transfer I INTRODUCTION Currently, the transfer of energy between rare earth ions has been extremely interested in various applications, including optical devices, monitoring X-ray and recording the radiation dose.The gadolinium host materials also have been investigated to doping the rare earth ions into the structure, these dopants like Sm3+, Pr3+, Tb3+, Er3+ ions, etc.[1-3] Among of them, Gd3+ - Tb3+ ion pairs have special properties, which are widely used in optical applications The emission wavelength of Gd3+ ion only locates at the short wavelength range (less than 315 nm), therefore let a phosphor with Gd 3+ ion can emit in the visible light region which requires the presence of another rare earth ion paired with Gd3+ ion It is known that the Tb3+ ion has strong emissions in the visible light region with maximum intensity at 542 nm, so the Tb3+ ion has been suitable for this pairing [4-6] In addition, the transfer of energy from Gd3+ to Tb3+ is so efficient, the Gd3+ ion is activated as an energy absorbing center and the Tb3+ ion is as a luminescence center [7-8] Recently, the materials based on fluoride doped rare - earth ions have been studied, in particular, K2GdF5 doped with Dy3+, Pr3+, Sm3+, Tb3+ possess remarkable TL properties for used as a dosimeter in the nuclear radiation [910] Due to the thermal neutron absorption of Gd3+ ion is the highest among natural elements (cross - section = 4.9 x 104 barns),the interaction of the K2GdF5 with neutron beam is very strong to result on available use it as a neutron dosimeter by TL method Several studies have shown that the K2GdF5:Tb has very high TL intensity and the TL glow - curve shape of K2GdF5:Tb is simple with a clearly dosimetry peak [11] To our knowledge, there is no detailed investigation on optical properties and morphologies of this material In this paper, we reported structure and luminescent properties of K2GdF5:Tb samples, which were synthesized by solid-state reaction method Moreover, the responseon neutron beam of prepared material was presented II EXPERIMENTS The K2GdF5, K2TbF5 and K2GdF5:Tb phosphors were synthesized by solid state reaction The raw materials of KF, GdF3, and TbF3 powder with 99.99% pure were thoroughly mixed in an agate mortar, then the homogeneous mixture was heated at 620 °C for days under N2 gas After heating, the product was crushed, washed with distilled water and ethanol several times After that, the powder was dried at 120 °C for 30 minutes, and then annealed at a 400 °C for 60 minutes to obtain fine white powder XRD pattern were measured by an X-ray diffractometerX’Pert from PANalytical with CuKα (ratio Kα2/Kα1 = 0.5) radiation The surface morphology studies were conducted using a scanning electron microscope (SEM) by the MIRA-II Tescan instrument (Czech), operated at 20 kV The photoluminescence (PL) measurements were performed on the Horiba JobinYvon FL3-22, resolution of 0.5 nm by the excitation wavelength at 275 nm, and the excitation spectra were measured on also this instrument by a monitor wavelength at 542 nm For studying of TL properties, the samples were irradiated with radiation source 241Am/Be neutron source, the neutron beam (107 n/s) The TL characteristics were investigated by the Harshaw TLD3500 instrument with WINREMS program III RESULTS AND DISCUSSION Crystal structure Figure 1a displays the XRD spectra of K2GdF5 doped with 5, 10, 15 and 20 mol% of Tb3+ concentrations Most of the diffraction peaks are consistent well with the orthorhombic structure of K2GdF5 and K2TbF5 diffraction peaks of this pattern match with the Miller index of K2GdF5 by No 77-1924- JCPDS In addition, XRD pattern has demonstrated that the doping of terbium does not change the structure of K2GdF5 host material a) X-ray of K2GdF5:Tb with various Tb concentrations b) Crystal structure of K2GdF5:Tb Figure Structure of K2GdF5:Tb Figure 1b displays the crystal structure of K2GdF5:Tb was simulated by Diamond software The material has been crystallized in the orthorhombic structure (62) with space group of Pnam Figure 1b displays the K + cation is surrounded by eight F– anions Each Gd3+ cation lays in a D2h symmetry site and is connected to seven F– anions, forming the GdF7 polyhedron The polyhedrons are connected by a common edge and form a chain paralleling to the c - axis This one- dimensional structure of the sample has great influence on the energy transfer properties among Gd3+ sub - lattices The crystal structure map and the x-ray diffusion schema of K2GdF5 and K2TbF5 are almost identical, so when replacing Gd3+ ions by Tb3+ ions, the crystal lattice structure of host material is almost unchanged The surface morphology The surface morphology of K2GdF5:Tb is presented by SEM images in Fig.2, the rough surface of material structure is due to the distribution of uniform beads at size of 100 nm The results also indicate that at the concentration of 5% Tb3+, the bead clusters start appearing on the surface, but this appearance is the random and overlapping The density of the particles increases with the increase of doping concentration, as shown in Fig.2b-d However, at 15 mol% doping, it shows a surface with smooth beads cover around the host particles At 20 mol% doping, the beads distribution is higher, but they are not uniform and appear the thick clusters of beads Especially, the sample doped with 10 mol% concentration has an optimum surface morphology when the beads are uniform, not overlap, high density and like the vertical partition on the host particle surface These surface morphological results are very well correlated with the fluorescence properties This can be explained by the large porous surface area as well as the uniformity of the vertical partition beads on the 10% doping sample surface Figure The SEM images of K2GdF5:Tb with various Tb3+ concentrations Photoluminescence (PL) and Excitation properties PL spectrum of K2GdF5:Tb in the wavelength range of 300 nm - 700 nm is measured at 275 nm excitation wavelength, and it is shown in Fig 3a The PL spectrum shows that the emission of the sample is due to the 5D4 → Fj transitions (J = 3, 4, 5, 6) of Tb3+ ions, in particular, the highest green emission corresponds to the 5D4 → 7F5 transition at 542 nm The PL spectrum also demonstrates that the luminescence centers of the material are purely due to the Tb3+ ions Figure 3b shows the excitation spectrum of K2GdF5:Tb sample.The spectral lines at 378 and 487 nm wavelength correspond to the displacement to 5D3 and 5D4 level of Tb3+ ions which are weak transitions Meanwhile, the excitation lines at 312 nm, 275 nm and 254 nm are very high intensity, which are corresponding to the absorption displacement from the ground level to 6PJ, 6IJ and 6DJ level of Gd+ ion Figure (a) The PL spectrum and (b) The excitation spectrum of K2GdF5:Tb 10 mol% Thus, Gd3+ ion has a clearly role in the absorption of excited energy, and the excitation displacement at 275 nm from ground to 6IJ level has the highest intensity In particular, the stimulation transitions at 312 nm corresponding to the displacements from the 8S7/2 base level to the 6Pj excited levels of ion Gd3+ are very high, but conversely the 6PJ→ 8S7/2 emission transitions (312 nm) are not detected in PL spectrum Figure The schematic of energy levels and mechanisms for the quantum transformation of K2GdF5:Tb3+ Thus, these processes enhance the luminescence in the visible range of the phosphor The quantum transfer mechanism in the material will follow the rules shown in Figure When the Gd3+ ion receives the excited energy, the energy of 6PJ, 6IJ and 6DJ levels will be transmitted to the 5HJ , 5FJ, and 5KJ levels of the Tb ion by T1, T2, T3 processes, respectively The TL response to neutron dose The energy transfer issue from Gd3+ ion to Tb3+ ion is very important for materials used in the field of neutron measurements Because of the Gd nuclear interacts with the neutron, the Gd3+ ion move into an excited state, then transfer energy to the Tb3+ ion for emission In the TL measurement, the green emission of the Tb3+ ion at 545 nm due to 5D4→7F5 transition is predominating and this green emission is also well consistent with the sensitivity range of photomultiplier tube in the TL reader The K2GdF5 doped with 5, 10, 15, 20 mol% Tb3+ were irradiated by the 241Am/Be neutron source(107 n/s activity), all samples were placed inside a 25 cm diameter polyethylene sphere (the polyethylene sphere is used to thermalize theneutron beam), distance from the sphere to the 241Am/Be source was m, irradiation time for 24 h The TL glow-curves were investigated with heating rate β = 10 °C/s, the preheat temperature was 50 °C for 10 s, the temperature range for TL measurements was from 50 to 350 °C, for comparison purpose, the common dosimeter CaSO4:Dy3+ was also investigated together Figure The TL glow – curves, (a) Samples irradiated by thermal neutron, (b) K2GdF5:10 mol% Tb3+ irradiated by fast neutron The results also show that the shapes of curves are very simple, with the main peak temperature at about 223 °C (at a heating rate of 10 °C/s) The TL intensity of the main peak is very high and its shape is quite symmetric, corresponding to the second - order kinetic of TL theory The peak temperature in Fig which is in range 200 - 250 °C very suitable for dose measuring The Figure 5b shows the TL glow curves of the K2GdF5:Tb3+ 10 mol% irradiated by the various fast neutron doses The shapes of glow curves are heterogeneous, however all peaks of glow curves are at the temperature range of 230 – 250 °C and the TL intensities of the main peak are proportional to the irradiation doses In the case of irradiation by thermal neutron radiation, the results in Figure 5a shows that the TL intensity of K 2GdF5:Tb3+ 10% is much higher than the common dosimeter CaSO4:Dy3+ IV CONCLUSION The K2GdF5:Tb3+samples synthesized by the solid state reaction method had a porous surface, high contactarea due to the formation of grooves on the surface With this special surface feature, the material can be potential for absorbing maximum energy as well as for high luminescence intensity In addition, the doping with Tb3+ rare-earth ion also enhances emission intensity via the supreme efficiency of energy transfer from Gd to Tb ions, and the effects of these surface and ion doped had been shown on photoluminescence measurements In particular, this study has shown the excellent thermoluminescence properties of K2GdF5:Tb3+ related to nuclear radiation, especially with neutron The results of the TL investigation indicate that the material has a linear dose response, high sensitivity to nuclear radiation Furthermore, the TL glow-curve shape is suitable for applications in the field of dosimetry Thus, with the structure and luminescence properties were investigated in this study, the K2GdF5:Tb3+ 10% will be not only satisfied expectations in the optical field but also presents a feasible idea for a new dosimeter to measure mixed radiation dose REFERENCES Qiufeng S, Fangtian Y, Shihua H, Hongshang P, Yan H and Ye T, J Lumin., 152 (2014) 138-141 Peijzel P S, Vermeulen P, Schrama W J M, and Meijerink A, Phys Rev B, 71 (2005) 125-126 Molina P, Santiago M, Marcazzó J, Spano F, Khaidukov N and Caselli E, Radiat Meas., 46 (2011) 1361-1364 Qian S, Huang L, Zhao S and Xu S, J Rare Earths, 35(8) (2017) 787-790 Ye J, Qingping W, Hongpeng Z, Liangliang Z and Jiahua Z, Ceram Int., 42 (2016) 3309-3316 Yong Z, Jingwen L, Ning D, Shan J, Tao Z and Jiayu L, J NonCryst Solids, 423 – 424 (2015) 30 – 34 Lili H, Yuhua W, Jia Z and Ye T, Mater Chem Phys., 143 (2014) 476-479 Xin-yuan S, Shi-ming H, Mu G, Qing-Chun G, Xiao-san G and Zi-piaoY, Phys B, 405 (2010) 569-572 Hanh H K , et al., Nucl Instrum Methods Phys Res Sect B, 268(20) (2010) 3344-3350 10 Kui H W , Lo D, Tsang Y C , Khaidukov N M and Makhov V N , J Lumin., 117 (2006) 29-38 11 Ha X V, Nguyen C T and Doan P T T, J Nucl Sci Technol (Vietnam), 4(4) (2014) 47-54 ... CƠNG NGHỆ Trần Đình Hùng NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN Chuyên ngành: Vật lý kỹ thuật Mã số: 8520401 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA... độ nhiệt phát quang vật liệu đo liều neutron Vật liệu có tính chất nhiệt phát quang thích hợp đƣợc ứng dụng làm liều kế để đo liều xạ, để lựa chọn vật liệu sử dụng làm liều kế cần nghiên cứu. .. tượng nhiệt phát quang 1.1.2 Giải thích tượng nhiệt phát quang 10 1.1.3 Các phư ng trình ộng học nhiệt phát quang 13 1.2 ĐO LIỀU THEO PHƢƠNG PHÁP NHIỆT PHÁT QUANG 17 1.2.1 Đo liều phóng xạ 17