Tìm điều kiện thích hợp để tách nguồn silic từ trấu, nghiên cứu tổng hợp vật liệu SBA-15 với nguồn silic trên, biến tính vật liệu SBA-15 bằng MPTMS, đánh giá khả năng hấp phụ của vật liệu biến tính là những nội dung chính trong bài luận văn Thạc sĩ Hóa học Nghiên cứu biến tính vật liệu SBA-15 bằng hợp chất silan và đánh giá hoạt tính hấp phụ. Mời các bạn cùng tham khảo.
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM ĐỒN VĂN DŨNG NGHIÊN CỨU BIẾN TÍNH VẬT LIỆU SBA – 15 BẰNG HỢP CHẤT SILAN VÀ ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH HẤP PHỤ Chun ngành: Hóa Vơ Cơ Mã số: 60 44 01 13 LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. TS. HỒNG VĂN ĐỨC 2. PGS.TS DƯƠNG TUẤN QUANG i Huế, năm 2014 ii LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của riêng tơi, các số liệu và kết quả nghiên cứu ghi trong luận văn là trung thực, được các đồng tác giả cho phép sử dụng và chưa từng đượ c cơng bố trong bất kỳ một cơng trình nào khác Tác giả Đồn Văn Dũng iii iv LỜI CẢM ƠN Tơi xin tỏ lòng biết ơn sâu sắc nhất đến thầy giáo hướng dẫn TS. Hồng Văn Đức thầy giáo hướng dẫn PGS.TS Dương Tuấn Quang tận tình hướng dẫn giúp đỡ tơi trong suốt q trình làm luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn hai em Lê Cao Ngun, Nguyễn Minh Quốc Khoa Hóa Học, Đại học Sư Phạm Huế đã giúp đỡ tơi trong q trình thực hiện thí nghiệm, Lê Văn Khu ở trường Đại Học Sư Phạm Hà Nội, ThS. Nguyễn Đức Thọ khoa Hóa học trường Đại học Khoa Học Tự Nhiên Hà Nội, chị Nguyễn Thị Thanh Nga Trung tâm đánh giá hư hỏng vật liệu đã giúp đỡ tơi trong việc đặc trưng vật liệu Tơi xin chân thành cảm ơn các thầy cơ trong Khoa Hóa học Trường Đại học Sư Phạm Huế đã nhiệt tình giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi cho tơi trong suốt q trình làm luận văn Huế, tháng 6 năm 2014 Tác giả luận văn Đồn Văn Dũng v MỤC LỤC Trang phụ bìa i Lời cam đoan ii Lời cảm ơn iii MỤC LỤC iv Trang phụ bìa i iv Lời cam đoan ii iv Lời cảm ơn iii iv DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT vii DANH MỤC BẢNG BIỂU ix DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ x MỞ ĐẦU 1 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 4 1.1. Tổng quan về trấu và tro trấu 4 1.1.1. Sơ lược về trấu và tro trấu 4 1.1.2. Các ứng dụng của vỏ trấu hiện nay 4 1.2. Vật liệu mao quản trung bình (MQTB) 7 1.2.1. Giới thiệu vật liệu MQTB 8 1.2.2. Phân loai vât liêu MQTB ̣ ̣ ̣ 10 1.2.2.1. Phân loai theo câu truc ̣ ́ ́ 10 1.2.2.2. Phân loai theo thanh phân ̣ ̀ ̀ 11 1.3. Vật liệu mao quản trung bình SBA15 11 1.3.1. Đăc điêm câu truc SBA15 ̣ ̉ ́ ́ 11 1.3.2. Tông h ̉ ợp va c ̀ ơ chê hinh thanh vât liêu SBA15 ́ ̀ ̀ ̣ ̣ 12 1.3.3. Ứng dụng của vật liệu SBA15 14 1.4. Biến tính bề mặt vật liệu mao quản trung bình SBA15 14 iv 1.4.1. Tông h ̉ ợp 14 1.4.2. Môt sô vât liêu MQTB SBA15 biên tinh b ̣ ́ ̣ ̣ ́ ́ ởi cac nhom ch ́ ́ ưc h ́ ưu c ̃ ơ và ứng dụng 16 CHƯƠNG 2 MỤC ĐÍCH, NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 20 2.1. Mục đích 20 2.2. Nội dung 20 2.3. Phương pháp nghiên cứu 20 2.3.1. Phương pháp phân tích hóa lý 20 2.3.1.1. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (Xray diffraction: XRD) 20 2.3.1.2. Phương pháp phân tích phổ tán sắc năng lượng tia X (Energy dispersive Xray spectroscopy: EDX) 22 2.3.1.3. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ khử hấp phụ nitơ (BET) 23 2.3.1.4. Phương pháp phân tích nhiệt 24 2.3.1.5. Phương pháp phổ tử ngoại – khả kiến (UVVis) 25 2.3.2. Thực nghiệm 26 2.3.2.1. Hóa chất 26 2.3.2.2 Tách nguồn silic từ trấu 26 2.3.2.3. Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình SBA15 với nguồn silic từ tro trấu 28 2.3.2.4. Tổng hợp SBA 15 chức năng hóa bề mặt bằng nhóm thiol 29 2.3.2.5. Đánh giá hoạt tính hấp phụ của vật liệu 30 CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31 3.1. Phân tích thành phần tro trấu 31 3.1.1. Chuẩn bị nguyên liệu tro trấu 31 3.1.2. Phân tích thành phần hố học của tro trấu 33 3.2. Nghiên cứu điều kiện thích hợp để tách nguồn silic từ tro trấu 35 v 3.2.1. Ảnh hưởng của thời gian phản ứng 35 3.2.2. Ảnh hưởng của nồng độ NaOH 37 3.2.3. Phân tích thành phần sản phẩm SiO2 thu được 38 3.2.4. Chuẩn bị nguồn Na2SiO3 từ tro trấu 39 3.3. Nghiên cứu điều kiện tổng hợp vật liệu mao quản trung bình SBA15 với nguồn silic từ tro trấu 39 3.3.1. Khảo sát ảnh hưởng của nồng độ axit 39 3.3.2. Anh h ̉ ưởng cua ti lê SiO2/P123 ̉ ̉ ̣ 41 3.4. Nghiên cưu biên tinh vât liêu SBA15 băng MPTMS ́ ́ ́ ̣ ̣ ̀ 43 3.4.1. Vật liệu nền SBA15 43 3.4.2. Anh h ̉ ưởng cua ham l ̉ ̀ ượng MPTMS 46 3.5. Đanh gia kha năng hâp phu cua vât liêu biên tinh ́ ́ ̉ ́ ̣ ̉ ̣ ̣ ́ ́ 50 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 52 A. KẾT LUẬN 52 B. KIẾN NGHỊ 52 TÀI LIỆU THAM KHẢO 54 PHỤ LỤC 1 vi DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT BET Brunauer –Emmett –Teller ĐHCT Định hướng cấu trúc EDX Phổ tán sắc năng lượng tia X (Energy dispersive Xray spectroscopy) IR Phổ hồng ngoại IUPAC Hiệp hội hóa học cơ bản và ứng dụng quốc tế (International Union of Pure and Applied Chemistry) M41S Họ vật liệu MQTB bao gồm MCM41, MCM48, MCM50 MCM41 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lục lăng MCM48 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lập phương MCM50 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lớp MQTB Mao quản trung bình MPTMS 3mercaptopropyltrimethoxylsilane SBA15 Santa Barbara Amorphous 15 TEOS Tetraethyl Orthosilicate TG Phân tích nhiệt trọng lượng XRD Nhiễu xạ tia X (X –Ray Diffraction) DLHP Dung lượng hấp phụ vii viii RHAT2 002 25 25 µm µm 1000 002 200 SKa ClKa 300 SKb 400 MgKa ClKesc 500 SLl ClLl Counts 600 KKa KKb CaKa CaKb 700 PKa PKb 800 ClKb OKa SiKa CaKesc 900 100 0.00 1.00 2.00 3.00 4.00 5.00 keV P1 6.00 7.00 8.00 9.00 10.00 Phụ lục 1. EDX của tro trước xử lý axit P2 P3 RHAS2 Phụ lục 2. EDX của tro sau xử lý axit Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-2M 3500 3400 3300 d=100.333 3200 3100 3000 2900 2800 2700 2600 2500 2400 2300 2200 Lin (Cps) 2100 2000 1900 1800 1700 1600 1500 1400 1300 1200 1100 1000 900 800 700 d=58.614 500 400 300 002 d=51.394 600 0.1 0.1 mm mm 200 1000 002 0.5 OKa 900 10 2-Theta - Scale SiKa 100 800File: Duc Hue mau SBA-15-2M.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: 700 500 SKa SLl 300 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-2,5M 100 d=100.168 4000 SKb Phụ lục 3. Giản đồ XRD của mẫu SBA152M 400 200 KKa KKb CaKa CaKb CaKesc Counts 600 0.00 1.00 2.00 3.00 4.00 5.00 6.00 7.00 8.00 9.00 10.00 keV 2000 ZAF Method Standardless Quantitative Analysis Fitting Coefficient : 0.2594 Element (keV) Mass% Error% Atom% Compound O K 0.525 53.18 0.57 66.92 Si K 1.739 43.65 0.19 31.29 S K 2.307 1.47 0.23 0.92 K K 3.312 1.45 0.23 0.75 Ca K 3.690 0.25 0.25 0.13 Total 100.00 100.00 Mass% Cation K 41.9399 31.7700 0.9667 1.2091 0.2296 d=51.363 1000 d=58.670 Lin (Cps) 3000 0.5 J ED-23 00 AnalysisStation 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-2,5M.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: P4 10 Phụ lục 4. Giản đồ XRD của mẫu SBA152,5M Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-3M d=101.946 7000 6000 Lin (Cps) 5000 4000 3000 d=59.189 1000 d=51.850 2000 0.5 10 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-3M.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: Phụ lục 5. Giản đồ XRD của mẫu SBA153M Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-4M d=99.625 7000 6000 4000 3000 d=57.686 2000 1000 d=50.555 Lin (Cps) 5000 0.5 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-4M.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 10 s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: P5 10 Phụ lục 6. Giản đồ XRD của mẫu SBA154M P6 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-V6,375 3000 2900 d=100.291 2800 2700 2600 2500 2400 2300 2200 2100 2000 1900 Lin (Cps) 1800 1700 1600 1500 1400 1300 1200 1100 1000 900 800 d=59.084 600 500 400 300 d=51.465 700 200 100 0.5 10 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-V6,375.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Ch Phụ lục 7. Giản đồ XRD của mẫu SBA15V6,375 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-3M d=101.946 7000 6000 4000 3000 d=59.189 2000 1000 d=51.850 Lin (Cps) 5000 0.5 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-3M.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: Phụ lục 8. Giản đồ XRD của mẫu SBA15V7,5 P7 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-V8,625 d=97.633 10000 9000 8000 7000 Lin (Cps) 6000 5000 4000 d=57.545 2000 1000 d=50.225 3000 0.5 10 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-V8,625.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 15 s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - C Phụ lục 9. Giản đồ XRD của mẫu SBA15V8,625 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-V10 d=97.620 6000 5000 3000 2000 d=56.903 1000 d=49.965 Lin (Cps) 4000 0.5 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-V10.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: Phụ lục 10. Giản đồ XRD của mẫu SBA15V10 P8 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-S05 d=98.552 10000 9000 8000 7000 Lin (Cps) 6000 5000 4000 3000 d=57.876 1000 d=50.331 2000 0.5 10 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-S05.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: Phụ lục 11. Giản đồ XRD của mẫu SBA15S05 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-S10 9000 d=100.894 8000 7000 5000 4000 3000 d=58.479 2000 1000 d=50.789 Lin (Cps) 6000 0.5 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-S10.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: Phụ lục 12. Giản đồ XRD của mẫu SBA15S10 P9 10 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample SBA-15-S15 d=97.731 6000 5000 3000 d=57.537 2000 1000 d=50.165 Lin (Cps) 4000 0.5 2-Theta - Scale File: Duc Hue mau SBA-15-S15.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.004 ° - Step: 0.008 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: Phụ lục 13. Giản đồ XRD của mẫu SBA15S15 Phụ lục 14. Giản đồ TG DTA của mẫu trấu P10 10 Phụ lục 15. Giản đồ TGDTA của mẫu SBA15S05 Phụ lục 16. Giản đồ TGDTA của mẫu SBA15S75 P11 Phụ lục 17. Giản đồ TGDTA của mẫu SBA15S10 Phụ lục 18. Giản đồ TGDTA của mẫu SBA15S15 P12 Phụ lục 19. Giản đồ đẳng nhiệt hấp phụ khử hấp phụ N2 của mẫu P13 SBA15Y8,625 Phụ lục 20. Giản đồ đẳng nhiệt hấp phụ khử hấp phụ N2 của mẫu P14 SBA15S75 P15 ... tài: “ Nghiên cứu biến tính vật liệu SBA15 bằng hợp chất silan và đánh giá hoạt tính hấp phụ với mong muốn tìm được điều kiện để tổng hợp vật liệu SBA15 cũng như biến tính vật liệu này để cải thiện khả năng hấp phụ của... Tìm điều kiện thích hợp để tách nguồn silic từ trấu Nghiên cứu tổng hợp vật liệu SBA15 với nguồn silic trên Biến tính vật liệu SBA15 bằng MPTMS Đánh giá khả năng hấp phụ của vật liệu biến tính CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN LÝ THUYẾT... nhiều cation kim loại nặng. Nhiều cơng trình nghiên cứu về hoạt tính hấp phụ của vật liệu này đã được cơng bố. Aguado và cộng sự [18] trong đề tài nghiên cứu về SBA15SH đã kết luận về khả năng hấp phụ cao đối với Hg 2+ của vật liệu này (DLHP Hg2+