Mẫu PT Koutecky–Levich R2 n ≈ Pt/VC y = 4,4953x+0,1689 0,9994 3,50 PtCu/VC y = 3,9964x+0,1694 0,9994 4,00 PtCu2/VC y = 4,2032x+0,1993 0,9993 4,00 PtCu3/VC y = 4,5124x+0,2121 0,9996 3,50 Pt2Cu/VC y = 4,1144x+0,2136 0,9994 4,00 Pt3Cu/VC y = 4,2614x+0,1531 0,9998 4,00
CHƯƠNG 6. KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 6.1. Kết luận 6.1. Kết luận
Khảo sát xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu xúc tác nano PtCu với các thông số tối ưu như sau : Nồng độ tiền chất CuSO4 0.05M, H2PtCl6 0.05M; Tỉ lệ vật liệu trên chất bảo vệ CA là 1:2; Tỉ lệ vật liệu trên chất khử NaBH4 là 1:4.
Khảo sát tỉ lệ vật liệu Pt: Cu khác nhau Pt: Cu =1:1; 1:2; 1:3; 2:1; 3:1, đánh giá cấu trúc hình thái của vật liệu bằng XRD, TEM nhận thấy có sự tồn lại của kim loại Pt, Cu trên bề mặt của vật liệu, kích thước của vật liệu tổng hợp nằm trong vùng 1-5nm, hạt tương đối đồng đều, phân bố đều khắp trên bề mặt.
Đánh giá khả năng oxy hóa của vật liệu tại điện cực anode : Vật liệu tổng hợp PtxCuy/C có tính oxy hóa MeOH cao hơn so với vật liệu so sánh Pt/C, như vậy sự việc đưa kim loại Cu vào vật liệu là phù hợp để nâng cao hiệu quả oxy hóa nguyên liệu của pin nhiên liệu.
Đánh giá khả năng khử oxygen của vật liệu tại điện cực cathode: Vật liệu tổng hợp PtxCuy/C có tính khử oxygen cao hơn so với vật liệu so sánh Pt/C, như vậy việc đưa kim loại Cu vào vật liệu là phù hợp để nâng cao hiệu quả khử oxgen cua pin nhiên liệu
6.2. Kiến nghị
Để đề tài có cơ sở khoa học và có tính khái quát, quá trình nghiên cứu, tổng hợp cũng như khảo sát hoạt tính xúc tác có thể tiến hành theo những hướng sau:
Tối ưu hóa quy trình tổng hợp xúc tác PtxCuy/C, khảo sát thêm nhiều tỷ lệ Pt:Cu để điều khiển cho phù hợp với các tính toán lý thuyết, nhằm tìm được loại xúc tác hoạt tính tốt nhất mà giá thành rẻ nhất cho pin nhiên liệu.
Lắp pin nhiên liệu và đo đạc thực tế;
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1. The offices of Energy Efficiency and Renewable Energy, The Fuel cell Technologies Program. U.S. Department of Energy, 2016.
2. Johnson Matthey PLC (2012), The Fuel Cell Industry Review 2012. The Fuel Cell Today, pp.4.
3. A.Bharti, G.Cheruvally, S. Muliankeezhu, Int J. Hydrogen energy 42 (2017) 11622-11631.
4. Christopher Brett and Ana M. O. Brett, Part I – Chapter 4: Fundamentals of kinetics and mechanism of electrode reactions, in Electrochemistry: Principles, Methods and Applications. Oxford University Press Inc. - New York, United States, p. 70- 82, 1994.
5. Yeager E. Dioxygen electrocatalysis: mechanism in relation to catalyst structure. J Mol Catal 1986;38:5–25.
6. Bard AJ, Faulkner LR. Electrochemical methods: fundamentals and applications. New York: Wiley, 1980.
7. Lili Huo, Baocang Liu, Geng Zhang, Rui Si, Jian Liuand Jun Zhang, 2D Layered non precious metal mesoporous electrocatalysts for enhanced oxygen reduction reaction,
Journal of Materials Chemistry A 2013, 1-3.
8. Eileen Hao Yu, Ulrike Krewer and Keith Scott (2010), Priciples and Materials Aspect of Direct Alkaline Alcohol Fuel Cells. Energies,2 ,pp. 1501-1502
9. E. Antolini (2007). Catalysts for direct ethanol fuel cell. J. Power Source, 170, pp. 1-12
10.Song C, Tang Y, Zhang J, Zhang J, Wang H, Shen J, et al., PEM fuel cell reaction kinetics in the temperature range of 23–120 °C. Electrochim Acta 2007;52:2552– 61.
11.Damjanovic A. Temperature dependence of symmetry factors and the significance of the experimental activation energies. J Electroanal Chem 1993;355:57–77. 12.Zhang J, Tang Y, Song C, Xia Z, Wang H, Zhang J, et al. Effect of relative humidity
on PEM fuel cell performance at elevated temperature. Forthcoming 2008.
13.Parthasarathy A, Srinivasan S, Appleby AJ, Martin CR. Temperature dependence of the electrode kinetics of oxygen reduction at the platinum/Nafion interface – a microelectrode investigation. J Electrochem Soc 192;139:2530–7.
14.Savy M, Andro P, Bernard C, Magner G. Studies of oxygen reduction on the monomeres and polymeres-i. Principles, fundamentals, and choice of the central ion. Electrochim Acta 1973;18:191–7.
15.Stassi A, D’Urso C, Baglio V, Di Blasi A, Antonucci V, Arico AS, et al.
Electrocatalytic behaviour for oxygen reduction reaction of small nanostructured crystalline bimetallic Pt-M supported catalysts. J Appl Electrochem 2006;36:1143–9.
16.Meng H, Shen P. Tungsten carbide nanocrystal promoted Pt/C electrocatalysts for oxygen reduction. J Phys Chem B 2005;109:22705–9.
17.Gonzalez-Huerrta RG, Chavez-Carvayar JA, Solorza-Feria O. Electrocatalysis of oxygen reduction on carbon supported Ru-based catalysts in a polymer electrolyte fuel cell. J Power Sources 2006;153:11–17.
18.Gochi-Ponce Y, Alonso-Nunez G, Alonso-Vante N. Synthesis and electrochemical characterization of a novel chalcogenide electrocatalyst with an enhanced tolerance to methanol in the oxygen reduction reaction. Electrochem Commun 2006;8:1487–91.
19.Wkabayashi N, Takeichi M, Itagaki M, Uchida H, Watanabe M. Temperature dependence of oxygen reduction activity at a platinum electrode in an acidic electrolyte solution investigated with a channel flow double electrode. J Electroanal Chem 2005;574:339–46.
20.Taylor RJ, Humffray AA. Electrochemical studies on glassy carbon electrodes II. Oxygen reduction in solutions of high pH (pH>10). J Electroanal Chem 1975;64:63–84.
21.Taylor RJ, Humffray AA. Electrochemical studies on glassy carbon electrodes II. Oxygen reduction in solutions of low pH (pH<10). J Electroanal Chem 1975;64:85–94.
22.Baez VB, Pletcher D. Preparation and characterization of carbon/titanium dioxide surfaces – the reduction of oxygen. J Electroanal Chem 1995;382:59–64.
23.Zhang M, Yan Y, Gong K, Mao L, Guo Z, Chen Y. Electrostatic layer by layer assembled carbon nanotube mutilayer film and its catalytic activity for oxygen reduction reaction. Langmuir 2004;20;8781–5.
24.Jurmann G, Tammeveski K. Electroreduction of oxygen on multi-walled carbon nanotube modified highly oriented pyrolytic graphite electrodes in alkaline solution. Electroanal Chem 2006;597:119–26.
25.Paliteiro C, Hamnett A, Goodenough JB. The electroreduction of oxygen on pyrolyticgraphite. J Electroanal Chem 1987;233:147–59.
26.Markovic NM, Ross PN. Surface science studies of model fuel cell electrocatalysts.
Surf Sci Rep 2002;45:117–229.
27.Zhdanov VP, Kasemo B. Kinetics of electrochemical O2 reduction on Pt.
ElectrochemCommun 2006;8:1132–6.
28.Norskov JK, Rossmeisl J, Logadotir A, Lindqvist L, Kitchin JR, Bligaard T, et al.
Origin of the overpotential for oxygen reduction at a fuel cell cathode. J Phys Chem B 2004;108:17886–92.
29.Hoare JP. The electrochemistry of oxygen. New York: Wiley, 1968
30.Malika Ammam, E. Bradley Easton, PtCu/C and Pt(Cu)/C catalysts: Synthesis, characterization and catalytic activitytowards ethanol electrooxidation
31.Wolfgang Grünert and Michael Brona, PtNi supported on oxygen functionalized carbon nanotubes: In depthstructural characterization and activity for methanol electrooxidation