composite NF/ GO-N,S
Bên cạnh việc đánh giá hoạt tính xúc tác quang của vật liệu composite NF/ GO-N,S, chúng tôi còn tiến hành nghiên cứu động học của phản ứng. Mô hình Langmuir-Hinshelwood được áp dụng, dựa vào mối quan hệ ln(C0/C) - thời gian (t) xây dựng đồ thị biểu diễn phụ thuộc ln(C0/C) – t, từ đó xác định hằng số tốc độ của phản ứng và sự phù hợp mô hình động học của nghiên cứu. Kết quả nghiên cứu được chỉ ra ở Hình 3.36 và Bảng 3.6.
Từ Hình 3.36 và các số liệu chỉ ra ở Bảng 3.6 có thể thấy rằng động học quá trình phân hủy RhB trên xúc tác NF/GO-N,S tuân theo theo mô hình Langmuir – Hinshelwood với hằng số tốc độ phản ứng là 0,00859 phút -1.
Hình 3. 36. Sự phụ thuộc ln(C0/C) vào thời gian chiếu sáng của phản ứng phân hủy RhB đối với xúc tác NF/GO-N,S
Bảng 3. 6. Hằng số tốc độ k của phản ứng theo mô hình Langmuir – Hinshelwood
STT Nồng độ (mg/L) Phương trình động học Hằng số tốc độ, k ( phút -1) Hệ số tương quan R2 1 20 y = 0,00645x-0,0946 0,00645 0,95767 2 40 y = 0,00743x-0,04548 0,00743 0,98639 3 60 y = 0,00844x-0,03667 0,00844 0,98054 4 80 y = 0,00898x-0,02568 0,00898 0,98979 5 100 y = 0,01165x-0,13952 0,01165 0,94317 Nhằm mở rộng đối tượng xử lý của vật liệu nghiên cứu, chúng tôi tiến hành khảo sát phản ứng quang xúc tác của vật liệu NF/GO biến tính bởi N trong phản ứng phân hủy Methylen Blue (MB).
Thật tuyệt vời, NF/ GO biến tính bởi N (NF/ GO-N) thể hiện là một chất xúc tác quang ưu việt, xử lý rất hiệu quả thuốc nhuộm MB. Kết quả khảo sát
0 60 120 180 240 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 20mg/l 40mg/l 60mg/l 80mg/l 100mg/l ln(C o /C)
hoạt tính xúc tác quang của composite NF/ GO-N trong phản ứng phân hủy MB, thể hiện ở Hình 3.37 và 3.38.
Hình 3. 37. Sự giảm nồng độ MB theo thời gian của phản ứng
Hình 3. 38. Hiệu suất phân hủy MB trên các xúc tác sau 240 phút chiếu sáng
Có thể nhận thấy, khi không có xúc tác sự giảm nồng độ dung dịch MB theo thời gian phản ứng là không đáng kể. Còn đối với các composite NF/GO và NF/ GO-N, sự giảm nồng độ dung dịch MB theo thời gian phản ứng khá rõ mà đặc biệt là NF/ GO-N. So với từng vật liệu riêng rẻ GO-N cũng như NF sự giảm nồng độ MB đối với composite NF/ GO-N khá mạnh (Hình 3.37 và 3.38). Hiệu suất phân hủy MB của xúc tác NF/ GO-N sau 240 phút đạt 97,91%, trong khi đó với GO-N chỉ đạt khoảng 20,12% và NF đạt 62,88%. Đối với composite NF/ GO, khả năng phân hủy MB cũng khá cao, đạt 84,03% sau 240 phút chiếu sáng.
Như vậy có thể thấy rằng, vật liệu NF khi phân tán lên bề mặt GO cũng như GO biến tính (GO-N) đều có hoạt tính xúc tác quang cao đối với quá trình phân hủy MB đặc biệt GO biến tính bởi N.
Bên cạnh việc đánh giá hoạt tính xúc tác quang của vật liệu composite NF/ GO-N chúng tôi còn đánh giá động học của phản ứng, kết quả được chỉ ra ở Hình 3.39 và Bảng 3.7. 0 60 120 180 240 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 NF/GO-N NF/GO GO-N NF Không xúc tác C /C o
Thoi gian phan ung (phút)
GO-N NF NF/GO NF/GO-N 20,12 62,88 84,03 97,91 H ie u suat (%)
Hình 3. 39. Sự phụ thuộc ln(C0/C) vào thời gian chiếu sáng (phút) của xúc tác NF/GO-N ở các nồng độ 10 mg/L (1); 20 mg/L (2) và 40 mg/L (3)
Bảng 3. 7. Hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình Langmuir – Hinshelwood Mẫu Hằng số tốc độ, k ( phút -1) Hệ số tƣơng quan, R2
NF/GO-N (10) 0,0038 0,9927
NF/GO-N (20) 0,0045 0,9748
NF/GO-N (40) 0,0050 0,9913
Quá trình phân hủy MB trên xúc tác NF/ GO-N tuân theo theo mô hình Langmuir – Hinshelwood, với hằng số tốc độ phản ứng trung bình là 0,00443phút-1.
Từ những kết quả nghiên cứu cho thấy, các composite NF/ O biến tính bởi N hay N,S đều là những chất xúc tác quang tuyệt vời, có khả năng phân hủy nhiều hợp chất màu hữu cơ trong vùng ánh sáng nhìn thấy. Đ ng học quá trình phân hủy RhB hay MB trên xúc tác NF/ O-N,S hay NF/ O-N tuân theo theo mô hình Langmuir – Hinshelwood.