Nghiên cứu tổng hợp vật liệu aln từ nguồn vật liệu alumin của việt nam

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlN từ nguồn vật liệu alumin Việt Nam NGUYỄN PHI HÙNG HungNPCB190106@sis.hust.edu.vn Ngành Kỹ thuật Hóa học Giảng viên hướng dẫn: TS Nguyễn Hàn Long Bộ môn: Viện: Công nghệ Hữu Hóa dầu Kỹ Thuật Hóa Học HÀ NỘI, 12/2021 Chữ ký GVHD CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc BẢN XÁC NHẬN CHỈNH SỬA LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên tác giả luận văn: NGUYỄN PHI HÙNG Đề tài luận văn: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlN từ nguồn vật liệu alumin Việt Nam Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa dầu lọc dầu Mã số HV: CB190106 Tác giả, Người hướng dẫn khoa học Hội đồng chấm luận văn xác nhận tác giả sửa chữa, bổ sung luận văn theo biên họp Hội đồng ngày 31/12/2021 với nội dung sau: - Chỉnh sửa lại lỗi tả, trình bày văn - Bố cục lại phần kết luận - Chỉnh sửa lại phần tài liệu tham khảo Ngày Giáo viên hướng dẫn tháng năm Tác giả luận văn CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG Mẫu 1c ĐỀ TÀI TỐT NGHIỆP Đề tài: “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlN từ nguồn vật liệu alumin Việt Nam” Giáo viên hướng dẫn Ký ghi rõ họ tên LỜI CẢM ƠN Luận văn tốt nghiệp “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlN từ nguồn vật liệu alumin Việt Nam” hoàn thành hướng dẫn tận tình TS Nguyễn Hàn Long Ngồi cố gắng thân, tơi nhận nhiều quan tâm hướng dẫn, giúp đỡ nhiệt tình TS Nguyễn Hàn Long thầy cô Bộ môn Công nghệ Tổng hợp Hữu Hóa dầu, Phịng thí nghiệm Cơng nghệ Lọc hóa dầu Vật liệu xúc tác hấp phụ trường Đại học Bách khoa Hà Nội Trước tiên, xin chân thành cảm ơn TS Nguyễn Hàn Long giúp đỡ q báu hướng dẫn tận tình để luận văn hồn thành Tơi xin trân trọng cám ơn Trường Đại học Bách khoa Hà Nội, Viện đào tạo sau Đại học, Viện Kỹ thuật Hóa học trường Đại học Bách khoa Hà Nội, giúp đỡ tạo điều kiện suốt trình thực luận văn Tôi xin trân trọng cám ơn ý kiến phản biện thầy cô Hội đồng bảo vệ luận văn có nhiều ý kiến đóng góp cho luận án hồn chỉnh Cuối cùng, tơi xin bày tỏ lòng cảm ơn sâu sắc tới gia đình, người thân, bạn bè đồng nghiệp giúp đỡ, động viên tơi q trình nghiên cứu, thực luận án NGƯỜI THỰC HIỆN Nguyễn Phi Hùng MỤC LỤC CHƯƠNG KHÁI QUÁT VỀ NHÔM NITRIT AlN 1.1 Giới thiệu nhôm nitrit AlN 1.2 Những ứng dụng tiềm thị trường AlN 1.2.1 Những ứng dụng tiềm AlN công nghiệp 1.2.2 Bức tranh toàn cảnh thị trường toàn cầu vật liệu AlN 1.3 Tính chất vật lý – hóa học nhôm nitrit 1.3.1 Tính chất vật lý 1.3.2 Tính chất hóa học 1.4 Ứng dụng 1.4.1 Lĩnh vực điện tử: 1.4.2 Các lĩnh vực khác: 11 1.5 CÁC PHƯƠNG PHÁP TỔNG HỢP NHÔM NITRIT 14 1.5.1 Phương pháp khử nhiệt (Carbothermal reduction) 15 1.5.2 Phương pháp nitrit hóa trực tiếp (Diriect nitritation) 19 1.5.3 Phương pháp nitrit hóa tầng sơi (Floating nitritation) 23 1.5.4 Phương pháp lắng đọng hóa học (Chemical vapor deposition CVD) 27 1.5.5 Phương pháp tổng hợp pha khí 30 1.5.6 Phương pháp tổng hợp AlN từ hợp chất kim ORGANOMETALLIC 31 1.6 Định hướng nghiên cứu luận văn 39 1.6.1 γ-Al2O3 40 1.6.2 NH3 43 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 45 2.1 Quá trình thực nghiệm 45 2.1.1 Tổng hợp γ - Al2O3 45 2.1.2 Tổng hợp AlN 46 2.2 Các phương pháp thực nghiệm 47 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X 47 2.2.2 Phương pháp chụp kính hiển vi điện tử quét SEM 49 2.2.3 Định lượng pha thông qua phương pháp EDX 50 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 53 3.1 Khảo sát nguồn nguyên liệu 53 3.2 Ảnh hưởng nhiệt độ phản ứng đến trình tổng hợp AlN 56 3.3 Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến trình tổng hợp AlN 60 3.4 Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến kích thước tinh thể AlN 63 KẾT LUẬN 69 TÀI LIỆU THAM KHẢO 70 DANH MỤC HÌNH ẢNH Hình 1.1: Độ dẫn nhiệt chất gốm [3] Hình 1.2 So sánh hệ số giãn nở nhiệt chất [3] Hình 1.3 Thị phần AlN hãng giới dự kiến năm 2020 Hình 1.4 Thị trường tiêu thụ AlN tồn cầu năm 2017 Hình 1.5 Tình hình nghiên cứu khu vực giới [7] Hình 1.6 Nhôm nitrit Hình 1.7 Cấu trúc AlN Hình 1.8 Q trình oxi hóa AlN nhiệt độ khác [11] Hình 1.9 Nền – mạch tích hợp vật liệu AlN 10 Hình 1.10 Đế tản nhiệt AlN 11 Hình 1.11 Chén nung AlN 11 Hình 1.12 Ứng dụng AlN cho ngành công nghiệp năm 2019 12 Hình 1.13 Lĩnh vực ứng dụng AlN sáng chế [7] 12 Hình 1.14 Phân loại phương pháp tổng hợp AlN theo trạng thái 15 Hình 1.15 Quy trình khử nhiệt [13] 16 Hình 1.16 Cơ chế phản ứng khử nhiệt tổng hợp AlN [16] 17 Hình 1.17 Quy trình nitrit hóa trực tiếp [13] 20 Hình 1.18 Sơ đồ phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ thấp [22] 22 Hình 1.19 Sự thay đổi độ chuyển hóa theo nhiệt độ áp suất N2 [22] 22 Hình 1.20 Quy trình nitrit hóa tầng sơi [13] 24 Hình 1.21 Sơ đồ phản ứng nitrit hóa tầng sơi khí nitơ [13] 25 Hình 1.22 Sơ đồ phản ứng nitrit hóa tầng sơi khí nitơ [13] 26 Hình 1.23 Quy trình tổng hợp AlN phương pháp CVD [13] 27 Hình 1.24 Lị phản ứng [13] 28 Hình 1.25 Các chế độ trộn khí [31] 30 Hình 1.26 Quy trình tổng hợp pha khí [13] 30 Hình 1.27 Lị phản ứng pha khí 31 Hình 1.28 Quy trình tổng hợp AlN từ hợp chất kim [13] 32 Hình 1.29 Cấu trúc AlN tổng hợp từ Al(NH2)3 33 Hình 1.30 Thiết bị thử nghiệm [13] 34 Hình 1.31 Cấu trúc hợp chất [(CH3)2AlNH2]3 [13] 35 Hình 1.32 Mơ hình cấu trúc Spinel 41 Hình 1.33 Mơ hình cấu trúc lớp nhơm bát diện xem kẽ với nhơm tứ diện 41 Hình 1.34 Sự chuyển pha Al2O3 theo nhiệt độ nung 42 Hình 1.35 Cấu trúc phân tử NH3 43 Hình 2.1 Sơ đồ quy trình tổng hợp boehmite 45 Hình 2.2 Sơ đồ thiết bị phản ứng tổng hợp AlN 46 Hình 2.3 Cấu trúc nguyên lý thiết bị SEM 50 Hình 2.4 Ngun lý phép phân tích EDX Khi chùm điện tử có lượng cao tương tác với lớp vỏ điện tử bên nguyên tử vật rắn, phổ tia X đặc trưng ghi nhận 51 Hình 3.1 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu Alumin Tân Rai 53 Hình 3.2 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu hydrat nhôm Tân Rai 54 Hình 3.3 Phổ nhiễu xạ tia X hỗn hợp sản phẩm sau tổng hợp trực tiếp từ alumin Tân Rai 54 Hình 3.4 Phổ nhiễu xạ tia X hỗn hợp sản phẩm sau tổng hợp trực tiếp từ 𝛾𝛾- Al2O3 55 Hình 3.5 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1100oC 56 Hình 3.6 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1150oC 56 Hình 3.7 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 57 Hình 3.8 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1250oC 57 Hình 3.9 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1300oC 58 Hình 3.10 Giản đồ nhiễu xạ tia X sản phẩm tổng hợp (a) 1100oC 6h, (b) 1200oC 6h, (c) 1300oC 6h, (d) 1400oC 6h [49] 59 Hình 3.11 Phổ nhiễu xạ tia X ảnh hưởng nhiệt độ đến phản ứng tổng hợp AlN 59 Hình 3.12 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 60 Hình 3.13 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 60 Hình 3.14 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 61 Hình 3.15 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 61 Hình 3.16 Phổ nhiễu xạ tia X sản phẩm tổng hợp (a) 300 phút, (b) 420 phút, 61 Hình 3.17 Phổ nhiễu xạ tia X thể ảnh hưởng thời gian phản ứng đến trình tổng hợp AlN 62 Hình 3.18 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 5h 63 Hình 3.19 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 6h 63 Hình 3.20 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 7h 63 Hình 3.21 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 8h 64 Hình 3.22 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 9h 64 Hình 3.23 Phổ nhiễu xạ tia X đỉnh pic 2θ=55,38o với mẫu tổng hợp AlN 1200oC 65 Hình 3.24 Ảnh SEM mẫu bột tổng hợp điều kiện phản ứng khác với Al(OH)3 làm nguồn nguyên liệu [51] 67 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Tính chất vật lý AlN [8] Bảng 1.2 Tổng hợp số báo cáo nghiên cứu ứng dụng nhôm nitrit [7] 13 Bảng 2.1 Các đặc điểm sản phẩm AlN [13] 37 Bảng 2.2 Các phương pháp tổng hợp Nhôm nitrit [13] 38 Bảng 2.3 So sánh cơng nghệ khử nhiệt nitrit hóa trực tiếp 39 Bảng 3.1 Thành phần hóa học sản phẩm alumin nhà máy Tân Rai 53 Hình 3.10 Giản đồ nhiễu xạ tia X sản phẩm tổng hợp (a) 1100oC 6h, (b) 1200oC 6h, (c) 1300oC 6h, (d) 1400oC 6h [49] Từ kết trên, kết luận nhiệt độ phản ứng tối ưu trình tổng hợp AlN 1200oC Hình 3.11 Phổ nhiễu xạ tia X ảnh hưởng nhiệt độ đến phản ứng tổng hợp AlN 1100oC 1150oC 1200oC 59 Khi xác định nhiệt độ phản ứng tổng hợp AlN tối ưu 1200oC, đề tài xác định ảnh hưởng thời gian phản ứng đến hiệu suất trình tổng hợp AlN 3.3 Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến trình tổng hợp AlN Để khảo sát ảnh hưởng thời gian phản ứng đến trình tổng hợp AlN, đề tài thực nghiên cứu phản ứng nhiệt độ phản ứng tối ưu 1200oC giờ, giờ, giờ, Theo Hình 3.7, thực tổng hợp AlN 1200oC giờ, phổ nhiễu xạ tia X xuất pic đặc trưng δ-Al2O3 Điều xảy phân tử γ- Al2O3 chưa kịp phản ứng với NH3 điều kiện nhiệt độ phản ứng xảy tượng chuyển pha tạo thành δ-Al2O3 Khi tăng dần thời gian phản ứng hiệu suất tạo thành AlN tăng lên Điều thể phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm trở lên pic đặc trưng δ-Al2O3 giảm dần biến thời gian phản ứng từ trở lên Hình 3.12 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 𝛿𝛿- Al2O3 AlN Hình 3.13 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC 60 𝛿𝛿- Al2O3 AlN Hình 3.14 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC AlN Hình 3.15 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp 1200oC AlN Thực so sánh với kết nghiên cứu Zonghao Huang cộng Họ thực khảo sát thời gian phản ứng nhiệt độ 1100oC, 300 phút, 420 phút, 480 phút 600 phút Hình 3.16 Phổ nhiễu xạ tia X sản phẩm tổng hợp (a) 300 phút, (b) 420 phút, (c) 480 phút (d) 600 phút 61 Zonghao Huang cộng nhận xét sau: Hình 3.16 (a) giản đồ nhiễu xạ tia X chứa chứa pha AlN pha γ -Al2O3 không phản ứng Khi thời gian phản ứng 420 phút, hầu hết γ -Al2O3 phản ứng chuyển sang AlN, tồn γ-Al2O3 (Hình 3.16 (b)) Khi thời gian phản ứng 480 phút, phát pha AlN (Hình 3.16 (c, d)) Họ kết luận bột tinh thể nano γ-Al2O3 thương mại chuyển đổi hồn tồn thành AlN sau 480 phút phản ứng 1100 ° C dịng khí NH3 Kết nghiên cứu đề tài có khác biệt với kết nghiên cứu Zonghao Huang cộng sự, thực tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC xuất đỉnh pic đặc trưng 𝜃𝜃 - Al2O3 Điều khác biệt so với kết Zonghao Huang cộng sự, pha chưa phản ứng γ-Al2O3, điều chưa hồn tồn xác trình tổng hợp AlN diễn trình biến đổi cấu trúc từ γ-Al2O3 thành 𝜃𝜃 - Al2O3 Khi thời gian phản ứng tăng dần từ trở lên đỉnh pic đặc trưng 𝜃𝜃 - Al2O3 biến biến hoàn toàn thời gian phản ứng Hình 3.17 Phổ nhiễu xạ tia X thể ảnh hưởng thời gian phản ứng đến trình tổng hợp AlN giờ giờ Từ kết thực nghiệm, đưa kết luận thời gian phản ứng tối ưu cho trình tổng hợp AlN 62 3.4 Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến kích thước tinh thể AlN Hình thái tinh thể AlN kiểm tra cách thực phương pháp chụp kính hiển vị điện tử quét Mẫu tổng hợp thực điều kiện phóng đại 1000 lần 10000 lần, tăng tốc 15kV Hình 3.18 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 5h Hình 3.19 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 6h Hình 3.20 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 7h 63 Hình 3.21 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 8h Hình 3.22 Ảnh chụp SEM mẫu hỗn hợp sản phẩm sau phản ứng tổng hợp AlN nhiệt độ 1200oC 9h Mẫu bột hỗn hợp sau phản ứng bao gồm dạng hạt mảnh hình dạng khơng đồng tạo thành cấu trúc dạng khối nhỏ Theo mục 3.3, thời gian phản ứng giờ, giờ, xuất pic đặc trưng δ-Al2O3 Do đó, chụp ảnh phóng đại 1000 lần xuất nhiều khối tinh thể lớn xen lẫn với khối tinh thể nhỏ Các khối tinh thể lớn hỗn hợp AlN δ-Al2O3 Khi tăng thời gian phản ứng lên giờ, khối tinh thể đồng tinh thể lúc tinh thể AlN Nhưng tăng thời gian phản ứng lên xuất hiện tượng tinh thể AlN nhỏ bị tái nhập kết tinh lại tạo khối tinh thể có kích thước lớn Thực khảo sát kích thước vi tinh thể mẫu AlN tạo thành qua Phương trình Sherrer Phương trình Scherrer , X-ray nhiễu xạ tinh thể học, công thức thể liên quan kích thước hạt cấp độ micromét, vi tinh thể chất rắn, với độ mở rộng đỉnh mơ hình nhiễu xạ Phương trình Scherrer viết sau: 64 đó: τ kích thước bình quân vi tinh thể, nhỏ kích thước hạt K yếu tố hình dạng khơng có thứ ngun, có giá trị gần phần tử đơn vị Yếu tố hình dạng có giá trị điển hình khoảng 0.9, thay đổi theo hình dạng thực tế tinh thể λ bước sóng tia X β line broadening nửa cường độ cực đại (FWHM), sau trừ line broadening dụng cụ, có đơn vị radians Đại lượng ký hiệu Δ(2θ) θ góc Bragg (đơn vị độ) Hình 3.23 Phổ nhiễu xạ tia X đỉnh pic 2θ=55,38o với mẫu tổng hợp AlN 1200oC Theo phổ nhiễu xạ tia X thực điều kiện FWHM=0,409o, bước sóng tia X 1,5406 angstrom K=0,9 kích thước vi tinh thể mẫu AlN xấp xỉ 3.83 angstrom Jilin Hu cộng [41] cho kết nghiên cứu tương tự thực tổng hợp AlN từ Al(OH)3 khí N2 khoảng nhiệt độ từ 1400oC - 1500oC khoảng thời gian từ đến Các mẫu bột thu 1400°C giữ 2h chủ yếu bao gồm nhiều hạt mảnh 100 - 300 nm 65 số hạt 50 - 100 nm gần hình cầu Chúng tạo thành cấu trúc tập hợp kiểu bọc (Hình 3.24a) Ở thời gian giữ tăng dần, lượng hạt bong tổng hợp mẫu bột giảm dần, ngược lại hạt hình que ngắn hạt hình cầu tăng dần Khi nhiệt độ phản ứng 1400°C thời gian giữ giờ, mẫu bột tổng hợp hệ thống tạo thành nhiều cấu trúc vi mô khác bao gồm hạt hình cầu, mảnh hình cầu ngắn Chúng chủ yếu tập hợp dạng vảy (Hình 3.24c) Bằng cách kết hợp với phân tích XRD trước đó, chúng tơi thấy mẫu bột thể Hình 3.24a-c chủ yếu bột thành phần AlN-Al2O3 tổng hợp hệ thống 66 Hình 3.24 Ảnh SEM mẫu bột tổng hợp điều kiện phản ứng khác với Al(OH)3 làm nguồn nguyên liệu [51] 67 Trái ngược với mẫu bột tổng hợp 1400 ° C, mẫu bột tổng hợp 1450 ° C có cấu trúc vi mơ thay đổi chút (Hình 3.24d-f) Khi nhiệt độ phản ứng 1450 ° C thời gian giữ giờ, mẫu bột bao gồm tập hợp phiến mỏng 1-2 μm (tích tụ) Cốt liệu chủ yếu bao gồm hạt dạng vảy, hình que ngắn hình cầu có kích thước từ 50 - 100 nm (Hình 3.24d) Khi tăng thời gian giữ từ giờ, hình thái vi mơ mẫu bột tổng hợp khơng có thay đổi đáng kể Tuy nhiên, kích thước hạt nhỏ tăng lên, cấu trúc tập hợp thay đổi tạo thành cấu trúc kiểu bọc Bằng cách kết hợp với phân tích XRD trước đó, nhận thấy mẫu bột cấu trúc kiểu bọc thể Hình 3.24e-f chủ yếu hạt AlN Hình thái vi mô mẫu bột tổng hợp 1500 ° C thời gian giữ (chủ yếu hạt AlN) giống tổng hợp 1400 ° C thời gian giữ (Hình 3.24g) Các hạt Hình 3.24e mịn chí đồng kích thước so với hạt Hình 3.24f g chủ yếu có kích thước từ 50-100 nm Từ kết thực nghiệm đưa kết luận thời gian phản ứng tổng hợp AlN thấp (nhỏ giờ) tinh thể AlN trộn lẫn với tinh thể δ-Al2O3 tạo cụm tinh thể có kích thước khơng đồng Khi tăng thời gian phản ứng tổng hợp AlN lên thu khối tinh thể AlN có kích thước đồng Tiếp tục tăng thời gian phản ứng tổng hợp xảy tượng thiêu kết tạo khối tinh thể AlN có kích thước lớn Đây tác động khơng mong muốn kích thước tinh thể lớn cần đến trình nghiền để làm giảm kích thước tinh thể AlN Điều dễ dẫn đến lẫn tạp chất vào sản phẩm AlN, mà yêu cầu độ tinh khiết sản phẩm đặt cao kích thước tinh thể sản phẩm Vậy điều kiện phản ứng tối ưu cho trình tổng hợp AlN phản ứng xảy nhiệt độ 1200oC 68 KẾT LUẬN Từ nghiên cứu thực để khảo sát ảnh hưởng nguồn nguyên liệu, nhiệt độ, thời gian phản ứng trình tổng hợp AlN rút số kết luận sau: Đề tài thực khảo sát nguồn nguyên liệu alumin hydrat nhôm Nhà máy Tân Rai, xác định cần biến đổi nguồn nguyên liệu γ - Al2O3 dạng bột để sử dụng cho trình tổng hợp AlN Đề tài bước đầu đưa điều kiện tổng hợp AlN thích hợp phịng thử nghiệm: Nhiệt độ phản ứng tối ưu 1200oC để γ - Al2O3 không chuyển pha tạo thành 𝛼𝛼 - Al2O3 nhằm đảm bảo tạo thành AlN; thời gian phản ứng tối ưu để đảm bảo tạo thành tinh thể có kích thước đồng khơng bị thiêu kết Khuyến nghị Đề tài chưa nghiên cứu ảnh hưởng áp suất khí NH3 đến hiệu suất phản ứng tổng hợp AlN Vì phản ứng tổng hợp phản ứng dị thể khí rắn nên ảnh hưởng áp suất cần xét đến Đây hướng nghiên cứu để phát triển hoàn thiện đáp ứng điều kiện áp dụng vào thực tế Ngoài ra, định hướng khác đề tài nghiên cứu tuần hồn khí NH3 chưa phản ứng hết thay phản ứng gián đoạn quy trình tổng hợp liên tục 69 TÀI LIỆU THAM KHẢO Zakorzhevsky, V V Aluminum Nitrit Concise Encyclopedia of SelfPropagating High-Temperature Synthesis, 16–18, 2017 doi:10.1016/b978-0-12-804173-4.00007-7 Transparency Market Research, Aluminum Nitrit Market - Global Industry Analysis, Size, Share, Growth, Trends, and Forecast 2018 – 2026, 2017 Allied Market Research, Aluminum Nitrit Market, 2017 Industry Research, Global Aluminum Nitrit Powder Market Research Report 2020, 2020 Decision Databases, World Aluminum Nitrit (AIN) Market Research Report 2025 (covering USA, Europe, South East Asia, China, India and etc), Decision Databases, 2020 Eriko Nashioka, A Review of Tokuyama’s CSR Reportand Corporate Profle 2015 R.A Shishkin*, A.A Elagin, E.S Mayorova and A.R Beketov, The Advanced Aluminum Nitrit Synthesis Methods and Its Applications: Patent Review, 2016 Franỗois Cardarelli, Materials Handbook, Springer, 2nd edition, 658, 2005 K.H Jürgen Buschow, Robert W Cahn, Merton C Flemings, Bernhard Ilschner Edward J Kramer, Subhash Mahajan, Patrick Veyssière Encyclopedia of Materials: Science and Technology, 121–126, 2001 doi:10.1016/b0-08-043152-6/00027-9 10 R Bachelard and P Joubert, Aluminium nitride by carbothermal nitridation, Materials Science and Engineering: A Volume 109, 247-251, 1989 11 A Abid, S Bensalem and B.J Sealy, The thermal stability of AlN, Journal of Materials Science volume 21, 1301-1304, 1986 12 R.A.L Drew, "Aluminum Nitride-Properties, Processing and Applications," Chapter in Advanced Ceramic Materials, Key Engineering Materials, vol 122-124, Trans Tech Publications (TTP), Switzerland, 1996 13 G Selvaduray and L Sheet, Aluminium nitrit: review of synthesis methods, 1993 14 W RAFANIELLO, M PAQUETTE, and T REY: Examination of commercial AIN powders, Midland, MI, The Dow Chemical Company, 1990 15 Robin Drew, J McDermid, Carbothermal Synthesis of Aluminum Nitride Using Sucrose Journal of the American Ceramic Society, 1994 16 P Lefort and M Billy, “Mechanism of AlN formation through the carbothermal reduction off Al2O3 in a flowing N2 atmosphere,” J Amer Ceram Soc., 76, 2295 (1993) 17 R PERILES: US Pat 2962359, November 1960 18 C.A MORGAN, S G ARBER, and o w J YOUNG: US Pat.3 718490, February 1973 19 N KURAMOTO: US Pat 4618592, October 1986 20 Y w CHO and J A CHARLES: Mater Sci Technol., 7,(6),495-504, 1991 70 21 Alan W Weher, Gene A Cochran, Glenn A Eisman, John P Henley, Bruce D Hook, and Lynne K Mills, Rapid Process for Manufacturing Aluminum Nitrit Powder, 1994 22 T Okada, M Toriyama, S Kanzaki, Direct nitritation of aluminum compacts at low temperature, 2000 23 K Komeya, N Matsukaze, T Meguro, Sythesis off AlN by Direct Nitritation of Al Alloys, 1993 24 Takahiro Kato and Katsuyasu Sugawara, Low-Temperature Synthesis of Aluminum Nitrit by Addition of Ammonium Chloride, 2019 doi: 10.1021/acsomega.9b01140 25 N Hotta I Kimurd, A Tsukuno, N Saito, and S Matsuo, “Synthesis of AIN by the Nitritation of the Floating Al Particles in N2 Gas,” Yogyo Kyokaishi, 95 [2] 274 (1987) 26 K Tada, E Yoshimoto, T Kitamura, and E Isoyama, “Production of HighPurity Aluminum Nitrit Powder.” Jpn Pat No 1-226709, 1989 27 N Hotta, K Fukui, Y Furukawa, and J Nonaka, “Production of Aluminum Nitrit Powder,” Jpn Pat No 3-228809, 1991 28 N Hotta, E Yoshimoto, K Tada, T Kitamura, and S Jogan, “Continuous Production of Aluminum Nitrit Powder and Unit Therefor,” Jpn Pat No 1308812, 1989 29 E Yoshimoto, N Hotta, T Kitamura, and S Jogan, “Production of Aluminum Nitrit Powder Having High Purity,” Jpn Pat No 2-2681 I, 1990 30 Chunzhong Li, Liming Hu, Weikang Yuan, Minheng Chen, Study on the mechanism of aluminum nitrit synthesis by chemical vapor deposition, 1996 31 Moo-chin Wang, Ming-Sung Tsai, Nan-Chung Wu, Effect of process parameters on synthesis of aluminum nitrit powder prepared by chemical vapor deposition, Journal of materials science 36, 2001 32 T Koyama and M Ishii: Japan Kokai Tokkyo Koho, Toku-Kai 2001233676, 2001 33 S Hosseini, A Niaei and D Salari, "Production of γ-Al2O3 from Kaolin," Open Journal of Physical Chemistry, Vol No 2, 2011, pp 23-27 doi: 10.4236/ojpc.2011.12004 34 F K van Dijen and J Pluijmakers: J Eur Ceram Soc Vol (1989), p 385 35 T Yamakawa, J Tatami, T Wakihara, et al.: J Am Ceram Soc Vol 89 [1] (2006), p 171 36 H.C Starck, ALUMINUM NITRIT grade A, grade B, grade C, 2018 37 Q.H Zhang and L Gao: J Am Ceram Soc.Vol 89 [2] (2006), p 415 38 R Collongues, J.C Gilles and A.M Lejus: Bull Soc Chim Fr Vol 1112 (1962), p 2113 39 VacAero International Inc., Batch and Continuous Vacuum Furnaces, VacAero International Inc., 2019 40 F K van Dijen and J Pluijmakers: J Eur Ceram Soc Vol (1989), p 385 41 J M Haussonne: Mater Manuf Process Vol 10 1995), p 717 doi:10.1080/10426919508935062 71 42 F K van Dijen and J Pluijmakers: J Eur Ceram oc Vol (1989), p 385 doi:10.1016/0955-2219(89)90043-5 43 Cintia de Laet Ravani Bottoni, Mauro César Dias, L C Gontijo, Behavior of Titanium Nitrit Thin Films Deposited on Silicon, 2016 44 Li, H D., Zou, G T., Wang, H., Yang, H B., Li, D H., Li, M H.: J Phys Chem B, 102, (1998) ,8692 45 Zhu, Q., Jiang, W H., Yatsui, K.: J Appl Phys., 86, (1998), 5279 46 Bộ công thương, Năm 2021 đưa nhà máy điện phân Nhôm Đắc Nông vào hoạt động, 04/2020 47 Bộ công thương, Giá nhôm tăng phiên thứ liên tiếp, nhu cầu sử dụng nhôm Trung Quốc phục hồi, 04/2020 48 Paszkowicz, W., Knapp, M., Podsiadáo, S., Kamler, G., Pelka, J B.: Acta Phys Polon A, 101, (2002), 781 49 Zonghao Huang, Longhao Qia, Wei Pan and Hezhuo Miao, Synthesis of Aluminum Nitride by Nitridation of γ-Al2O3 Nanoparticles in Flowing Ammonia, Key Engineering Materials Vols 368-372 (2008) pp 1116-1118, (2008) Trans Tech Publications, Switzerland doi:10.4028/www.scientific.net/KEM.368-372.1116 50 Dariusz Smolen, Pawel Dominik, Karol Trocewicz, Slawomir Podsiadlo, Andrzej Ostrowski, Wojciech Paszkowicz, Kamil Sobczak, Piotr Dluzewski, Cezariusz Jastrzebski, Jaroslaw Judek, Synthesis of aluminium nitride nanopowder, Materialy Ceramiczne /Ceramic Materials/, 65, 1, (2013), 4-7 51 Jilin Hu, Qizhong Huang, Hongxia Peng, Xiuying Tian, Zhanjun Chen, Yangxi Peng, Effect Of Reaction Conditions On The Synthesis Of Ultrafine AlN Powder With Glucose As Carbon Source, Ceramics-Silikáty 62 (3), 261273 (2018) doi: 10.13168/cs.2018.0020 52 Júnior L.A.F., Ítalo V T., Oliveira M.P., Simão L., Monteiro S.N (2016): Development and evaluation of TiB2–AlN ceramic composites sintered by spark plasma Ceramics International, 42(16), 18718-18723 doi:10.1016/j.ceramint.2016.09.010 53 Kobayashi R., Oh-Ishi K., Tu R., Goto T (2015): Sintering behavior, microstructure, and thermal conductivity of dense AlN ceramics processed by spark plasma sintering with Y2O3–CaO–B additives Ceramics International, 41(1), 1897-1901 doi:10.1016/j.ceramint.2014.09.040 54 Kusunose T., Sekino T (2016): Improvement in fracture strength in electrically conductive AlN ceramics with high thermal conductivity Ceramics International, 42(11), 13183-13189 doi:10.1016/j.ceramint.2016.05.110 55 Yamakawa T., Tatami J., Komeya K., Meguro T (2006), Synthesis of AlN powder from Al(OH)3 by reductionnitridation in a mixture of NH3C3H8 gas Journal of the European Ceramic Society, 26(12), 2413-2418 doi:10.1016/j.jeurceramsoc.2005.04.030 72 56 Molisani A.L., Yoshimura H.N (2010): Low-temperature synthesis of AlN powder with multicomponent additive systems by carbothermal reduction - nitridation method Materials Research Bulletin, 45(6), 733-738 doi:10.1016/j.materresbull.2010.02.012 57 Wang Q., Cui W., Ge Y., Chen K., Xie Z (2014): Preparation of spherical AlN granules directly by carbothermal reduction–nitridation method Journal of the American Ceramic Society, 98(2), 392-397 doi:10.1111/jace.13324 73 ... trúc AlN tổng hợp từ Al(NH2)3 b) Tổng hợp AlN từ [(CH3)2AlNH2]3 Việc tổng hợp nhơm nitrit từ [(CH3)2AlNH2]3 tạo bột, màng sợi AlN Các chất phản ứng để tổng hợp AlN gồm nhôm, hợp chất Trialkylaluminum... tài liệu tham khảo Ngày Giáo viên hướng dẫn tháng năm Tác giả luận văn CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG Mẫu 1c ĐỀ TÀI TỐT NGHIỆP Đề tài: ? ?Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlN từ nguồn vật liệu alumin Việt Nam? ??... VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc BẢN XÁC NHẬN CHỈNH SỬA LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên tác giả luận văn: NGUYỄN PHI HÙNG Đề tài luận văn: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlN từ nguồn vật liệu alumin Việt