Hỗn hợp sản phẩm sau quá trình phản ứng với nhiệt độ và thời gian phản
ứng khác nhau được để nguội về nhiệt độ phòng và thực hiện đo nhiễu xạ tia X
với góc 2θ từ 10o đến 70o với mỗibước quét là 0.02o.
Kết quả thực nghiệm:
Hình 3.5 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp tại 1100oC trong 5 giờ.
𝜃𝜃- Al2O3 𝛿𝛿- Al2O3 AlN
Hình 3.6 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp tại 1150oC trong 5 giờ.
Hình 3.7 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp tại 1200oC trong 5 giờ.
𝛿𝛿- Al2O3 AlN
Từ những kết quả trên, nhận thấy rằng quá trình diễn ra phản ứng tổng hợp AlN từ bột γ - Al2O3 và khí NH3 đã bắt đầu xảy ra từ nhiệt độ 1100oC, do đã xuất
hiện các đỉnh pic tại các góc 2θ bằng 33,2o; 36o; 38o; 49,8o; 59,2o; 66o. Và khi
nhiệt độ phản ứng tăng từ 1100oC đến 1200oC thì độ chuyển hóa tạo thành AlN
cũng tăng theo. Do trong quá trình thực hiện phản ứng tổng hợp AlN đồng thời
xảy ra quá trình chuyển pha từ cấu trúc của γ - Al2O3 thành 𝛿𝛿 - Al2O3 và/hoặc 𝜃𝜃 - Al2O3 nên trong phổ nhiễu xạ vẫn xuất hiện các pic đặc trưng của các loại Al2O3 này. Hiệu suất của phản ứng tăng lên khi nhiệt độ phản ứng tăng lên 1200oC,
nhưng khi tiếp tục tăng nhiệt độ phản ứng lên 1250oC bắt đầu tiệm cận với điểm
chuyển đổi từγ - Al2O3 thành 𝛼𝛼 - Al2O3 có lợi hơn về mặt năng lượng dẫn đến độ
chuyển hóa AlN giảm đồng thời tạo ra nhiều 𝛼𝛼 - Al2O3 hơn.
Hình 3.8 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp tại 1250oC trong 5 giờ.
Và khi nâng nhiệt độ phản ứng nên 1300oC thì γ - Al2O3 đã hoàn toàn
chuyển hóa thành 𝛼𝛼 - Al2O3 và không tạo ra bất kỳ hợp chất AlN.
Hình 3.9 Phổ nhiễu xạ tia X mẫu sản phẩm tổng hợp tại 1300oC trong 5 giờ.
Điều này phù hợp với công bố của Zonghao Huang và các cộng sự. Họ đã
thực hiện tổng hợp AlN từ bột tinh thể nano γ-Al2O3 thương mại được sử dụng làm nguyên liệu ban đầu. Người ta cho 0,3g bột Al2O3 thô vào một chén nung làm từ Al2O3 rồi đặt chén vào lò nung có ống Al2O3 có độ tinh khiết cao. Phản
ứng nitrit hóa được thực hiện trong dòng khí NH3(độ tinh khiết 99,999%) với tốc
độ dòng 400ml / phút. Nhiệt độ phản ứng là 1100 - 1400°C với tốc độ gia nhiệt là 5°C / phút. Thời gian phản ứng là 300-480 phút.
Hình 3.10 thể hiện kết quả của Zonghao Huang và các cộng sự khi tổng hợp
AlN ở các điều kiện nhiệt độ khác nhau trong 600 phút. Pha AlN chỉ phát hiện
được ở nhiệt độ 1100oC - 1200oC, nghĩa là AlN chỉ có tạo thành ở các nhiệt độ
này. Điều này phù hợp với các kết quả nghiên cứu. Khi họ nâng nhiệt độ của
phản ứng là 1300°C, các đỉnh AlN biến mất và được thay thế bằng các đỉnh của
θ-Al2O3 và α-Al2O3, điều này chứng tỏ rằng γ-Al2O3 không thể chuyển thành AlN ở điều kiện này. Chỉ có thể phát hiện pha α-Al2O3 từ mẫu XRD ở 1400°C. Các kết quả này khác biệt so kết quả nghiên cứu vì khi nâng nhiệt độ lên 1300oC,
tất cảcác đỉnh của θ-Al2O3đều không xuất hiện và chỉ xuất hiện các đỉnh píc đặc
trưng của α-Al2O3.
Điều này có thể được giải thích như sau: γ-Al2O3 có thể chuyển đổi thành AlN dễdàng hơn α-Al2O3 vì các vị trí tứ diện AlO4 của γ-Al2O3 hữu ích hơn các
Hình 3.10 Giản đồ nhiễu xạ tia X sản phẩm tổng hợp ở (a) 1100oC trong 6h, (b) 1200oC trong 6h, (c) 1300oC trong 6h, (d) 1400oC trong 6h. [49]
Từ những kết quả trên, có thể kết luận rằng nhiệt độ phản ứng tối ưu của quá trình tổng hợp AlN là 1200oC.
Hình 3.11 Phổ nhiễu xạ tia X ảnh hưởng của nhiệt độ đến phản ứng tổng hợp
AlN
Khi xác định nhiệt độ phản ứng tổng hợp AlN tối ưu là 1200oC, đề tài xác
định ảnh hưởng của thời gian phản ứng đến hiệu suất của quá trình tổng hợp
AlN.