2. Phương phỏp nghiờn cứu
1.1.6. Thời gian sống của exciton trong chấm lượng tử
Thời gian sống của trạng thỏi exciton cơ bản của QD là một trong những tớnh chất quang học cũn chưa được hiờ̉u rừ hoàn toàn [18, 29]. Động học quỏ trỡnh tắt
dần huỳnh quang của tập hợp cỏc QD dạng huyền phự khỏc với cỏc chất màu hữu cơ truyền thống [47]. Sự khỏc biệt này là:
-Thời gian sống rất dài (hàng chục ns tại nhiệt độ phũng tới s ở nhiệt độ thấp), khỏc với thời gian tắt dần rất ngắn của bỏn dẫn CdSe khối (200pstới vài
nstựy theo nhiệt độ và cụng suất kớch thớch).
- Động học tắt dần huỳnh quang của tập hợp cỏc QD là theo một đường cong nhiều hàm mũ (multi-exponential) [45, 48, 93], trong khi đú chất màu hữu cơ hầu hết thờ̉ hiện theo hàm mũ đơn (single exponential). Tập hợp cỏc QD (cú nghĩa là cỏc QD nằm trong dung dịch), thỡ được biết là biờ̉u hiện cỏc tắt dần huỳnh quang theo nhiều hàm mũ, mà nú thỡ khụng là đường thẳng khi biờ̉u diễn theo hàm logarit. Hơn nữa, mức độ giỏ trị thời gian sống lệch khỏi đường theo hàm mũ đơn cú thờ̉ thay đổi rất khỏc nhau từ mẫu này đến mẫu khỏc, dẫn đến kết quả đo thời gian sống khỏc nhau đối với tập hợp QD [20]. Sự tắt dần huỳnh quang của mỗi một QD là hàm đơn mũ tại một thời điờ̉m đó cho, nhưng nú thăng giỏng theo thời gian, do vậy sự tắt dần huỳnh quang của cỏc đơn QD và tập hợp QD tuõn theo nhiều hàm mũ.
Theo Fisher [144], cú cỏc cỏch giải thớch dạng nhiều hàm mũ của đường cong huỳnh quang tắt dần của tập hợp cỏc QD như sau: i) mỗi QD trong tập hợp chấm cú thời gian sống theo hàm mũ đơn riờng của nú, và sự phõn bố thời gian sống trong tập hợp này dẫn đến sự tắt dần theo dạng nhiều hàm mũ của tập hợp chấm; ii) sự tắt dần huỳnh quang là quỏ trỡnh phức tạp vốn cú của mỗi QD, tại cỏc thời gian rất ngắn (cỡ chục ns), ta sẽ quan sỏt thấy một quỏ trỡnh tắt dần rất nhanh và được quy cho quỏ trỡnh tỏi hợp khụng phỏt xạ qua cỏc bẫy bề mặt. Tuy nhiờn, với thời gian dài hơn, đường huỳnh quang tắt dần cú dạng hàm e mũ đơn (monoexponential). Do vậy, cú thờ̉ núi là động học tắt dần của mỗi QD thỡ cú dạng hàm đơn mũ; iii) sự tắt dần huỳnh quang của mỗi QD tại bất cứ thời điờ̉m nào là hàm đơn mũ, nhưng nú thăng giỏng theo thời gian, do vậy sự tắt dần huỳnh quang trung bỡnh theo thời gian của từng QD hay của cả tập hợp QD cú dạng nhiều hàm mũ.
Nếu kớch thớch QD bằng một xung ỏnh sỏng (cú dạng hàm ), ta sẽ cú mật độ tõm phỏt xạ ở trạng thỏi kích thích ban đầu là no. Mật độ tõm phỏt xạ ở trạng thỏi kớch thớch tại thời điờ̉m t sau kớch thớch n(t) được xỏc định bởi phương trỡnh:
( ) ( nr) ( ) dn t k n t dt (1.10) với là tốc độ tắt dần phỏt xạ và knr là tốc độ tắt dần khụng phỏt xạ. Kết quả ta cú mật độ trạng thỏi bị kớch thớch giảm dần theo thời gian tuõn theo hàm mũ.
n t noexpt (1.11) Như đó biết, thời gian sống tỷ lệ nghịch với tốc độ tắt dần tổng cộng:
1
nr
k