Chuyển dời tỏi hợp phỏt xạ của cặp điện tử lỗ trống

2. Phương phỏp nghiờn cứu

1.1.4. Chuyển dời tỏi hợp phỏt xạ của cặp điện tử lỗ trống

Việc giải bài toỏn toỏn tử Hamiltonian tỏc dụng lờn hàm súng của một cặp điện tử - lỗ trống, khi tính đến toàn bộ cỏc số hạng nhiễu loạn, đó chỉ ra rằng chuyờ̉n dời exciton 1 1S Se 3 2bao gồm năm trạng thỏi suy biến.

Hỡnh 1.8. Cấu trỳc tinh tế của chuyển dời exciton cơ bản trong một QD CdSe bỏn kớnh R = 1,7 nm [29].

Hỡnh 1.8 mụ tả cấu trỳc tinh tế của chuyờ̉n dời exciton cơ bản 1 1S Se 3 2và sự lượng tử hoỏ cỏc mức năng lượng excitonic trong QD bỏn dẫn CdSe bỏn kớnh 1,7 nm, với cỏc chuyờ̉n dời được phộp lần lượt là 1 1S Se 3 2, 1Se2S3 2, 1 1S Se 1 2, 1Se2S3 2… trong đú ta cú thờ̉ biết rằng chuyờ̉n dời exciton cơ bản 1 1S Se 3 2bị suy biến thành cỏc mức con, do cỏc nguyờn nhõn: suy biến hai lần do spin Sez(hỡnh 1.8), bốn lần do moment tổng cộng Lhzcủa lỗ trống. Nhưng sự suy biến này bị giảm đi do cỏc nhiễu loạn sau:

Cấu trỳc lục giỏc (hecxagonal) của mạng tinh thờ̉.

Hỡnh dạng bị hơi kộo dài ra, khụng hoàn toàn là hỡnh cầu của nano tinh thờ̉.

Nano tinh thể Phỏt xạ lưỡng cực Giản đồ phỏt xạ

Hỡnh 1.9. Sơ đồ biểu diễn cỏc tớnh chất phỏt xạ của QD, lưỡng cực bị suy biến theo hai chiều [41]

Cấu trỳc cỏc mức tinh tế của chuyờ̉n dời exciton biờn vựng được giải thớch do cỏc nguyờn nhõn sau [11]: (i) Tương tỏc spin quĩ đạo, (ii) Sự tỏch mức do trường tinh thờ̉, (iii) Sự trộn lẫn cỏc trạng thỏi lỗ trống, (iv) Hỡnh dạng dài của cỏc nano tinh thờ̉, (v) Tương tỏc trao đổi giữa điện tử bị kớch thớch quang và lỗ trống, (vi) Sự trộn lẫn cỏc vựng, cỏc vựng khụng phải là hỡnh parabol, tinh thờ̉ cú tính đối xứng đảo.

Tất cả cỏc yếu tố trờn như cấu trỳc tinh thờ̉ lục giỏc, sự bất đối xứng về hỡnh dỏng tinh thờ̉ và tương tỏc trao đổi điện tử - lỗ trống, kết hợp lại, làm tỏch exciton suy biến bội tỏm trong hỡnh cầu gốc thành năm mức. Cỏc mức này được ký hiệu bởi độ lớn của hỡnh chiếu của mụmen xung lượng tổng cộng của exciton, F M sz, một mức với F 2, hai mức với F 1, và hai mức với F0. Chỳng ta ký hiệu hai trạng thỏi với F 0bằng 0Uvà 0L. Ở đõy Uvà Ltương ứng với mức trờn (dấu “+”) và mức dưới (dấu “-’’). Ta ký hiệu cỏc trạng thỏi này là 1Uvà 1L, một cỏch tương ứng, cú nghĩa là trạng thỏi trờn và trạng thỏi dưới với hỡnh chiếu F 1.

Trong cỏc QD hỡnh cầu, trạng thỏi F 2là trạng thỏi exciton cơ bản đối với tất cả cỏc kích thước và là luụn luụn bị cấm cho dự nú ở kích thước nào. Sự phõn tỏch giữa trạng thỏi cơ bản và trạng thỏi tớch cực quang nằm thấp hơn F 1 tăng lờn vào lỳc ban đầu khi giảm kích thước hạt theo 1/a3 đối với cỏc QD rất nhỏ.

Trạng thỏi exciton cơ bản cú hỡnh chiếu mụ men xung lượng là 2và là thụ động quang học (optically passive), được gọi là exciton tối, nú khụng thờ̉ được kớch thớch bằng một photon và khụng thờ̉ tỏi hợp phỏt xạ một cỏch trực tiếp, bởi vỡ cỏc photon phỏt xạ và hấp thụ khụng thờ̉ cú mụmen xung lượng bằng 2. Do vậy, ta phải kớch thớch quang một trong những trạng thỏi exciton ở mức trờn, sau đú nhiệt húa tới trạng thỏi exciton tối cơ bản bị cấm quang, trạng thỏi này cú thời gian tắt dần phỏt xạ dài. Dịch chuyờ̉n Stokes là sự tỏch mức giữa trạng thỏi exciton 2và trạng thỏi exciton sỏng tớch cực quang thấp nhất 1.

Tuy nhiờn, đối với cỏc QD nhỏ, sự tỏch mức lý thuyết dựa trờn tương tỏc trao đổi phụ thuộc kích thước, thỡ sự dịch chuyờ̉n Stokes quan sỏt được khỏc với tớnh toỏn. Sự khụng phự hợp này cú thờ̉ được giải thớch, một phần, bằng cỏch tớnh phần đúng gúp thờm vào dịch chuyờ̉n Stokes bằng cỏc phonon õm [14].