Khả năng lưu giữ HPA của xúc tác HPAS-315 được đánh giá bằng phương pháp rửa xúc tác trong môi trường phân cực với dung môi cồn + nước tỷ lệ 50-50% về thể tích. Hàm lượng HPA của vật liệu sau các lần rửa được đưa ra trong hình 3.12. Kết quả cho thấy sau mỗi lần rửa hàm lượng HPA giảm dần, chứng tỏ trong mơi trường phân cực mạnh thì HPA bị rửa trơi dần khỏi vật liệu. Hàm lượng HPA giữ lại được sau 5 lần rửa đạt 10,06%.
Kết luận:
Sau khi khảo sát và đặc trưng cấu trúc xúc tác HPA/Al-SBA-15-OH, có thể đưa ra một số kết luận như sau:
Tỉ số Si/Al=15 là phù hợp để tổng hợp xúc tác HPA/Al-SBA-15.
Nhóm OH khơng có khả năng tạo liên kết với cả 2 dạng HPA trực tiếp và HPA thương mại, trong khi đó nhóm chức NH4+ và NH2 lại có thể tạo liên kết tốt với cả hai dạng HPA.
Nếu hai nhóm chức NH4+ và NH2 cùng xuất hiện trên bề mặt của chất mang SBA-15, HPA sẽ ưu tiên liên kết với NH2 do HPA khó có thể đi qua các phân tử APTES cồng kềnh đã che lấp một phần mao quản để liên kết với các nhóm NH4+ có kích thước nhỏ nằm bên trong mao quản.
24.18 22.65 19.35 17.92 12.33 10.06 0 5 10 15 20 25 L0 L1 L2 L3 L4 L5 H àm lư ợ n g H P A (% KL ) Lần rửa
Từ các kết quả đặc trưng cấu trúc vật liệu và chạy phản ứng, phương pháp gắn HPA thương mại lên chất mang Al-SBA-15 thơng qua nhóm NH4+ là phù hợp để điều chế xúc tác dị thể HPA/Al-SBA-15.
3.2.2. Kết quả đặc trưng vật liệu HPA/Al-SBA-15 sử dụng phương pháp nung chất mang Al-SBA-15 pháp nung chất mang Al-SBA-15
Ngoài phương pháp loại bỏ chất ĐHCT bằng phương pháp oxi hóa sử dụng H2O2, phương pháp nung cũng được biết đến là phương pháp truyền thống để loại bỏ chất ĐHCT trong vật liệu MQTB. Tuy nhiên, phương pháp này có nhược điểm là làm mất đi các nhóm silanol (nhóm chức OH) trên bề mặt vật liệu Al-SBA-15. Các kết quả đặc trưng của các vật liệu HPA/Al-SBA-15 sử dụng chất mang Al-SBA-15 được loại bỏ chất ĐHCT bằng phương pháp nung (kí hiệu là Al-SBA-15-Cal) được đưa ra sau đây.
Bảng 3.8. Hàm lượng HPA của các mẫu tổng hợp sử dụng chất mang
Al-SBA-15-Cal
Phương pháp (1) (7) (8) (9)
Tên mẫu HPAS-115 HPAS- 715 HPAS- 815 HPAS- 915 QT 1: Nung X X X X QT 3: NH4+ X NH2 X QT 4: NH2 NH4+ X QT 5: HPA tm X X X X Hàm lượng HPA (%) 0,86 10,32 38,67 58,87[TQV3]
Bảng 3.8 cho thấy HPA không thể gắn lên được các nhóm OH cịn lại trên chất mang, tương tự như mẫu HPAS-1015. Đối với các mẫu HPAS-815 và HPAS-915, hàm lượng HPA được cố định là khá cao, đạt tương ứng 38,67% và 58,87%. Tuy nhiên, các mẫu vật liệu này khơng cho kết quả hoạt tính tốt
trong phản ứng tổng hợp chất tạo hương fructon, tương tự như trong trường hợp mẫu HPAS-515. Mẫu HPAS-715 là mẫu có hoạt tính tốt nhất trong đó HPA được gắn lên chất mang thơng qua nhóm NH4+. Bởi vậy, mẫu HPAS-715 sẽ được sử dụng để đánh giá bằng các phương pháp đặc trưng tiếp theo sau đây.
3.2.2.1. Kết quả đặc trưng phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)