Đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ nitơ

Một phần của tài liệu (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu SBA 16 ứng dụng làm chất hấp phụ và xúc tác (Trang 44 - 48)

Lượng khớ bị hấp phụ được biểu diễn thụng qua thể tớch V là đại lượng đặc trưng cho số phõn tử bị hấp phụ, nú phụ thuộc vào ỏp suất cõn bằng P, nhiệt độ, bản chất của khớ và bản chất của vật liệu rắn. V là một hàm đồng biến với ỏp suất

cõn bằng. Khi ỏp suất tăng đến ỏp suất hơi bóo hũa của chất khớ bị hấp phụ tại

một nhiệt độ đó cho thỡ mối quan hệ giữa V-P được gọi là đẳng nhiệt hấp phụ. Khi đó đạt đến ỏp suất hơi bóo hoà Po, người ta đo cỏc giỏ trị thể tớch khớ hấp phụ

ở cỏc ỏp suất tương đối (P/Po) giảm dần và nhận được đường “đẳng nhiệt hấp phụ”. Đối với vật liệu mao quản, đường đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ khụng trựng nhau, được gọi là hiện tượng trễ. Từ đường trễ đú, người ta xỏc định được dạng mao quản của vật liệu, theo IUPAC [6] cú 6 loại (dạng) đường trễ như minh

quản hoặc khụng cú mao quản. Loại II và III là của vật liệu cú mao quản lớn hay

cũn gọi là vật liệu đại mao quản (d > 50 nm). Cỏc loại vật liệu MQTB (2< d < 50

nm) cú đường đẳng nhiệt loại IV và V. Loại VI rất ớt gặp, nú đại diện cho cỏc bề

mặt tương đối lớn như muội cacbon. Trong từng loại, người ta cũn chia ra cỏc kiểu khỏc nhau, dựa vào kiểu mà người ta phõn biệt được vật liệu MQTB họ MCM-41, SBA-15 hay SBA-16 như minh họa trờn Hỡnh 2.4b [48]. Vớ dụ như vật

liệu MQTB SBA-16 cú cấu trỳc lập phương tõm khối thuộc loại IV, kiểu H2. Lượng khớ bị hấp phụ V tại cỏc ỏp suất tương đối P/Po được xỏc định bằng phương phỏp trọng lượng hoặc phương phỏp thể tớch.

Từ lượng khớ bị hấp phụ ở cỏc ỏp suất tương đối khỏc nhau Brunauer,

Emmett và Teller đó thiết lập ra phương trỡnh BET, ỏp dụng để xỏc định diện tớch

bề mặt riờng của cỏc loại vật liệu. Phương trỡnh biểu diễn cú dạng sau:

(2.3) Trong đú: P - ỏp suất cõn bằng 1 1 ( o ) m . m . o P C P V P P V C V C P    

Hỡnh 2.4. a) Cỏc dạng đường trễ theo phõn loại của IUPAC và b) cỏc kiểu

trong một dạng

Po - ỏp suất hơi bóo hoà của chất hấp phụ ở nhiệt độ thực nghiệm

V - thể tớch của khớ bị hấp phụ ở ỏp suất P

Vm - thể tớch khớ bị hấp phụ đơn lớp bóo hũa 1 gam chất hấp phụ

C - hằng số BET, C = exp[(q  q l)/RT

q - nhiệt hấp phụ của lớp đầu tiờn

q1 - nhiệt hấp phụ của khớ húa lỏng trờn tất cả cỏc lớp khỏc

R - hằng số khớ. T - nhiệt độ

Xõy dựng giản đồ biểu diễn sự phụ thuộc của P/[V(Po - P)] vào P/Po (trong khoảng 0,05 đến 0,3) sẽ thu được một đường thẳng trờn đồ thị. Từ hệ số gúc của đường thẳng (tgα) và giao điểm của đường thẳng với trục tung cho phộp xỏc định

được Vm và hằng số C. Trong trường hợp hấp phụ N2 ở 77K, tiết diện ngang của một phõn tử nitơ chiếm chỗ trờn bề mặt chất hấp phụ là 0,162 nm2 thỡ diện tớch bề

mặt riờng SBET (m2.g-1) đặc trưng cho khả năng hấp phụ đơn lớp phõn tử, được tớnh theo phương trỡnh:

SBET = 4,356.Vm (2.4) Để xỏc định thực nghiệm chất bị hấp phụ, người ta thường sử dụng phương phỏp liờn tục hay cũn gọi là phương phỏp hấp phụ "cận cõn bằng". Nú cho phộp nhận được một lượng lớn cỏc điểm thực nghiệm, do đú rất thuận lợi cho việc xử lớ cỏc dữ kiện bằng toỏn học. Từ lượng khớ bị hấp phụ hoặc khử hấp phụ, người ta tớnh được diện tớch, thể tớch vi mao quản, MQTB và thể tớch tổng theo phương

phỏp đồ thị t (t-plot) [55].

Cũng từ lượng khớ bị hấp phụ ở cỏc ỏp suất tương đối khỏc nhau, nhúm tỏc giả Knowles [66] phỏt triển cỏch tớnh diện tớch bề mặt riờng của vật liệu MQTB

bằng phương phỏp điểm I như sau:

Từ phương trỡnh BET (2.3) biến đổi thành dạng phi tuyến như sau:

Vẽ đồ thị V[1 ( / P Po)] / ( /P Po) theo V[1 ( / P Po)] sẽ cho đường cong cú dạng

như hỡnh “chữ V” nằm ngang. Tọa độ tại đỉnh của “chữ V” được gọi là điểm I, thực nghiệm cho thấy hỡnh chiếu của điểm I trờn trục hoành cú tọa độ VI[1-

(PI/Po)] chớnh bằng thể tớch Vm. Diện tớch bề mặt riờng của vật liệu được tớnh bằng cụng thức:

4,356 4,356 [1 ( / )]

I m I I o

SVVP P

Ở ỏp suất tương đối thấp 0<P/Po<0,25, hiệu số q-ql thay đổi khụng đỏng kể,

C cú giỏ trị CBET. Chớnh vỡ vậy trong phương phỏp BET, tuy sử dụng giỏ trị C khụng thay đổi nhưng cho kết quả khụng khỏc nhiều so với phương phỏp điểm I. Điểm khỏc của phương phỏp điểm I là ở chỗ cỏch tớnh diện tớch bề mặt riờng khụng phụ thuộc vào khoảng tuyến tớnh P/Po thấp (từ 0,05 đến 0,3) như trong

phương trỡnh BET mà cú thể ỏp dụng cỏc giỏ trị ỏp suất tương đối bất kỡ để tớnh toỏn. Giỏ trị C trong phương trỡnh BET xem như khụng đổi nhưng thực tế C thay

đổi theo ỏp suất tương đối.

Hỡnh 2.5 minh họa cỏch tớnh diện tớch bề mặt riờng (SI) theo phương phỏp

điểm I đối với vật liệu MQTB SBA-16.

Trong luận ỏn này, cỏc mẫu hấp phụ-khử hấp phụ nitơ được đo trờn mỏy Micromeritics (Hoa Kỳ) tại ĐH Bỏch Khoa Hà Nội.

Hỡnh 2.5. Đồ thị minh họa cỏch tớnh diện tớch bề mặt theo phương phỏp điểm

I của mẫu SBA-16

ư20 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 ư20000 0 20000 40000 60000 80000 100000 120000 140000 160000 180000 [V (1 ư( P /P o )] /( P /P o ) V(1ưP/Po) I(169;355) Vm=VI[1ư(pI/PO)]

Một phần của tài liệu (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu SBA 16 ứng dụng làm chất hấp phụ và xúc tác (Trang 44 - 48)

Tải bản đầy đủ (PDF)

(177 trang)