Vật liệu Sn-SBA-16 được tổng hợp cú kớ hiệu mẫu và thành phần gel thay đổi được trỡnh bày trong Bảng 3.23. Trong thành phần gel, chỳng tụi cố định lượng SiO2, SnCl45H2O (tỉ lệ mol Si/Sn = 21,32), F127 và axit HCl đặc (10,5ml), chỉ thay đổi lượng butanol đưa vào gel, cũn lượng nước thay đổi từ 95 đến 108 ml nhằm duy trỡ tổng thể tớch của hỗn hợp, khụng ảnh hưởng tới tỉ lệ mol butanol/SiO2. Cỏc mẫu SBA-16 biến tớnh bằng thiếc cú hàm lượng butanol thay đổi được kớ hiệu lần lượt từ Sn-SBA-16B1 (B1: B: butanol, 1 là mẫu thứ nhất) đến Sn-SBA-16B6 như trỡnh bày trong Bảng 3.23.
Bảng 3.23: Kớ hiệu mẫu và thành phần gel khi tỉ lệ mol butanol/SiO2 thay đổi
Kớ hiệu mẫu SiO2 Butanol F127 SnCl45H2O Butanol/SiO2
Sn-SBA-16B1 4,3 (g) 5 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 0,82 Sn-SBA-16B2 4,3 (g) 7 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 1,06 Sn-SBA-16B3 4,3 (g) 9 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 1,37 Sn-SBA-16B4 4,3 (g) 12 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 1,82 Sn-SBA-16B5 4,3 (g) 15 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 2,28 Sn-SBA-16B6 4,3 (g) 18 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 2,73
Hỡnh 3.35 trỡnh bày giản đồ nhiễu xạ tia X của cỏc mẫu Sn-SBA-16 khi thay
Kết quả cho thấy butanol đúng vai trũ rất quan trọng trong quỏ trỡnh hỡnh thành MQTB. Trong nghiờn cứu này, tỉ lệ mol butanol/SiO2 đũi hỏi nghiờm ngặt trong khoảng từ 1,06 - 2,73 mới cú thể tạo thành cấu trỳc mao quản. Cấu trỳc đặc trưng nhất khi tỉ lệ từ 1,37 đến 2,28, ứng với cỏc mẫu từ Sn-SBA-16B3 đến Sn- SBA-16B5. Đặc biệt là mẫu Sn-SBA-16B4, ứng với tỉ lệ mol butanol/SiO2 bằng 1,82, cú cực đại nhiễu xạ của mặt (110) quan sỏt rất rừ nột ở gúc 2 bằng 0,78 độ, đặc trưng cho vật liệu MQTB lập phương tõm khối cú độ trật tự cao.
Kết quả thực nghiệm cho thấy rằng lượng butanol lớn hoặc nhỏ quỏ thỡ mức độ trật tự của vật liệu tổng hợp được thấp. Butanol đúng vai trũ là chất đồng mixen và ổn định tương tỏc giữa cỏc chuỗi ưa và kị nước vỡ butanol là chất phõn cực, nú cú thể tương tỏc với cả mạch PPO và PEO trong chất ĐHCT [42]. Nhưng lượng butanol đưa vào nhiều dễ dẫn đến việc hạn chế sự hỡnh thành cấu trỳc mao quản do ngăn cản SiO2 kết tủa bỏm vào khung của chất ĐHCT làm cho thành mao quản mỏng và khụng đồng đều, cấu trỳc của vật liệu dễ bị sụp đổ khi nung. Cũn nếu butanol đưa vào ớt, sự kết tủa của SiO2 nhanh và nhiều, dẫn đến sự kết tụ lớn, thành mao quản dày, thậm chớ cũn xảy ra sự vún cục của SiO2, vật liệu thu được cũng kộm trật tự. Jermy và cộng sự [59] đó khảo sỏt tỉ lệ mol butanol/TEOS biến đổi từ 0,87 đến 2,34 trong quỏ trỡnh tổng hợp Fe-SBA-16. Kết quả cho thấy khi tỉ lệ mol butanol/TEOS nằm trong khoảng 1,52 đến 1,87 là thớch hợp nhất.
2 4 6 Sn-SBA-16B6 Sn-SBA-16B5 Sn-SBA-16B4 Sn-SBA-16B3 Sn-SBA-16B2 C - ờ n g đ ộ (c p s) 2 theta (độ) 5 0 0 (11 0 ) Sn-SBA-16B1
Hàm lượng butanol cho vào hỗn hợp gel khụng những ảnh hưởng tới mức độ trật tự của cấu trỳc mà cũn ảnh hưởng đến hỡnh thỏi của vật liệu MQTB Sn-
SBA-16. Hỡnh 3.36 trỡnh bày ảnh SEM của mẫu Sn-SBA-16B2, Sn-SBA-16B3,
Sn-SBA-16B4 và mẫu Sn-SBA-16B5.
Từ Hỡnh 3.36 nhận thấy rằng kớch thước hạt của cỏc mẫu giảm dần theo thứ tự Sn-SBA-16B2 > Sn-SBA-16B3 > Sn-SBA-16B4 > Sn-SBA-16B5 ứng với lượng butanol sử dụng lần lượt là 7, 9, 12 và 15 ml. Như vậy, khi lượng butanol tăng lờn, Sn-SBA-16 tạo thành những hạt cú kớch thước nhỏ hơn. Vai trũ của butanol là làm chất đồng hoạt động bề mặt và hạn chế sự thủy phõn của muối natri silicat. Với hàm lượng lớn, chỳng ức chế quỏ trỡnh kết tủa của SiO2 dẫn đến làm hạn chế sự phỏt triển của hạt. Naik và cộng sự [81] đó nghiờn cứu ảnh hưởng của tỉ lệ mol của chất đồng mixen/TEOS trong quỏ trỡnh tổng hợp màng SiO2, sử dụng chất ĐHCT F127, kết quả cho thấy, tỉ lệ mol của chất đồng mixen/TEOS càng lớn thỡ kớch thước của màng càng mỏng.
Hỡnh 3.36. a) Ảnh SEM của Sn-SBA-16B2; b) của Sn-SBA-16B3;
c) của Sn-SBA-16B4 và d) của Sn-SBA-16B5
b a
d c
Như vậy, khi tăng hàm lượng butanol trong một khoảng thớch hợp thỡ hằng số mạng và khoảng cỏch của mặt (110) tăng lờn như đó thảo luận ở mục 3.2.1 đồng thời kớch thước của hạt giảm xuống.