Mật độ các khuyết tật và năng lượng hình thành của chúng

Một phần của tài liệu LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ TÀI NĂNG NGHIÊN CỨU MỐI NỐI DỊ THỂ PN TRÊN NỀN VẬT LIỆU ZnO (Trang 77 - 78)

Ở trạng thái cân bằng nhiệt học và bỏ qua các tương tác giữa các khuyết tật, mật độ của các khuyết tật tự nhiên trong chất rắn phụ thuộc và năng lượng hình thành của chúng theo biểu thức sau:

c=Nsitesexp(− Ef

kBT) (15)

trong đĩ, Nsites là số điểm trên một đơn vị thể tích mà các khuyết tật cĩ thể sáp nhập vào, kB là hằng số Boltzmann và T là nhiệt độ. Theo đĩ, các khuyết tật cĩ năng lượng hình thành cao sẽ xuất hiện với mật độ thấp. Năng lượng hình thành trong biểu thức trên khơng tính đến thể tích hình thành (formation volume) và entropy hình thành do chúng nhỏ hoặc cĩ thể bỏ qua trong các điều kiện thí nghiệm. Thể tích hình thành liên quan đến sự thay đổi thể tích khi khuyết tật được đưa vào tinh thể và cĩ thể bỏ qua trong mơ hình dung dịch rắn. Giá trị của nĩ chỉ lớn khi tinh thể được đặt ở áp suất cao. Entropy hình thành thường được gắn với sự thay đổi tần số của các mode dao động trong tinh thể chứa khuyết tật so với trong một tinh thể hồn hảo. Entropy hình thành của các khuyết tật điểm thường ở mức kB, do đĩ đĩng gĩp của nĩ vào năng lượng tự do rất nhỏ so với đĩng gĩp của năng lượng hình thành, vốn vào khoảng 1 eV, thậm chí cao hơn. Do đĩ, ngay cả khi ở nhiệt độ cao, đĩng gĩp của entropy hình thành vẫn thấp hơn đĩng gĩp của năng lượng hình thành. Với các lý do đĩ, sau khi loại bỏ hai giá trị trên, các giá trị đạt được từ các tính tốn lý thuyết khơng khác nhiều so với các giá trị đạt được từ thực nghiệm.

Năng lượng hình thành phụ thuộc vào các điều kiện nuơi tinh thể hoặc ủ nhiệt. Năng lượng hình thành của một lỗ trống O được tính thơng qua tỉ lệ tương đối giữa nguyên tử Zn và O trong mơi trường xung quanh, thể hiện qua các thế hĩa học μZn và μO. Nếu lỗ trống mang điện tích, năng lượng hình thành cịn phải phụ thuộc vào mức Fermi. Cĩ thể tính năng lượng này qua biểu thức sau:

trong đĩEtot(VOq

) là năng lượng tồn phần trong một supercell chứa lỗ trống O mang điện tích q,

Etot(ZnO) là năng lượng tồn phần của một tinh thể ZnO hồn hảo trong cùng một supercell và μO

là thế hố học của O. Biểu thức này cĩ thể được áp dụng cho các loại khuyết tật điểm khác.

Thế hĩa của O thay đổi tùy theo điều kiện thí nghiệm, từ các điều kiện giàu Zn cho đến các điều kiện giàu O. Thế hĩa này cĩ các giá trị chặn trên và chặn dưới bởi các quy tắc nhiệt động học của ZnO. Giá trị lớn nhất của nĩ bằng một nửa năng lượng của nguyên tử O trong phân tử O2,

μOmax=1

2Etot(O) , tương ứng với các điều kiện giàu O nhất. Tương tự, thế hĩa của Zn bị chặn trên bởi năng lượng của nguyên tử Zn trong một mẫu kẽm nguyên khối,μZnmax=Etot(Zn) , tương ứng với các điều kiện giàu Zn nhất. Tất nhiên, các đại lượng này cũng đạt các giá trị nhỏ nhất mà ta cĩ thể suy ra từ biểu thức sau:

μZnOHf(ZnO) (17)

trong đĩ, ΔHf(ZnO) là enthalpy hình thành của ZnO nguyên khối. Giá trị thực nghiệm của nĩ là -3.6 eV, tương ứng với giá trị lý thuyết –3.5 eV.

Một phần của tài liệu LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ TÀI NĂNG NGHIÊN CỨU MỐI NỐI DỊ THỂ PN TRÊN NỀN VẬT LIỆU ZnO (Trang 77 - 78)

Tải bản đầy đủ (DOC)

(104 trang)
w