Nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN VÕ THỊ DIỆU LAN •• NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/SnO2 Chun ngành : Hóa vơ Mã số : 8440113 Người hướng dẫn: PGS.TS NGUYỄN THỊ VIỆT NGA LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS.Nguyễn Thị Việt Nga Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn trung thực chưa cơng bố hình thức Tơi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga, người tận tình giúp đỡ hướng dẫn tơi hồn thành luận văn Tơi xin gửi lời cảm ơn đến TS Nguyễn Văn Kim thầy cô giáo, anh, chị, bạn phịng thực hành thí nghiệm hóa học- Khu A6- Trường Đại học Quy Nhơn, giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ tơi q trình thực đề tài Cuối cùng, tơi xin cảm ơn gia đình bạn bè ln động viên, khích lệ tinh thần thời gian thực luận văn Mặc dù cố gắng nhiên luận văn chắn khơng tránh khỏi thiếu sót Tơi mong nhận góp ý q thầy để luận văn hồn thiện hơn! Tơi xin chân thành cảm ơn! MỤC LỤC •• LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao) DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT •• C : Nồng độ (mg/L) g : gam L : lít mg : miligam nm : nanomet X : Bước sóng (nm) d : Kích thước tinh thể trung bình CB : Conduction band (Vùng dẫn) _ e cB : Photogenerated electron (Electron quang sinh) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDS : Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (Phổ tán xạ lượng tia X) + h VB : Photogenerated hole (Lỗ trống quang sinh) IR : Infrared (Phổ hồng ngoại) MB : Methylene blue (Xanh metylen) SEM : Scanning Electron Microscope (Kính hiển vi điện tử quét) UV-Vis DRS : UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) VB : Valance band (Vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X) DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH • Hình 3.18 Sự phụ thuộc giá trị ln(C0/C) vào thời gian t (giờ) theo mơ hình Langmuir - Hinshelwood mẫu SnO2, g-C3N4 composite g-C3N4/SnO2-1:1, g-C3N4/SnO2-1:2, g-C3N4/SnO2-2:1 58 Hình 3.19 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc nồng độ C/C0 MB (nồng độ ban đầu 5mg/L, 10 mg/L, 20 mg/L 30 mg/L) theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4/SnO2 59 Hình 3.20 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc giá trị C/C0 MB (nồng độ 10 mg/L) theo thời gian phản ứng vật liệu g-C3N4/SnO2 nguồn sáng có cường độ khác LED-10W, LED-20W LED-30W (mxt = 0,03 g, C0 = 10 mg/L, V = 80 mL) 61 MỞ ĐẦU Lý chọn đề tài Ngày nay, q trình cơng nghiệp hóa- đại hóa ngày phát triển mạnh mẽ, chất lượng sống người ngày nâng cao gây sức ép lớn lên môi trường Hằng ngày, lượng lớn chất thải từ nhu cầu sinh hoạt người hoạt động sản xuất nhà máy, xí nghiệp chưa qua xử lý đưa trực tiếp ngồi mơi trường, đặc biệt mơi trường nước Qua q trình tích lũy lâu dài, hợp chất gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe người loài sinh vật nước Do vậy, việc nghiên cứu tìm kiếm giải pháp xử lý triệt để chất độc hại, chất hữu môi trường nước cần thiết mối quan tâm hàng đầu nhiều quốc gia Để xử lý hợp chất có nhiều phương pháp áp dụng như: phương pháp hấp phụ, phương pháp sinh học, phương pháp oxi hóa khử, Tuy nhiên chúng tồn số nhược điểm hiệu suất thấp, kinh phí cao [38] Hiện nay, phương pháp để xử lý chất hữu đem lại hiệu cao phương pháp quang xúc tác [13] Phương pháp sử dụng chất xúc tác có khả phân hủy hoàn toàn hợp chất hữu độc hại tác dụng ánh sáng mặt trời oxygen không khí nguồn lượng chất oxi hóa có sẵn tự nhiên Ngồi ra, phương pháp cịn có ưu điểm chất xúc tác rẻ tiền không gây ô nhiễm thứ cấp Thời gian gần đây, loại vật liệu bán dẫn không kim loại, dạng polymer carbon nitride có cấu trúc lớp graphite (g-C3N4) quan tâm Vật liệu có ưu điểm lượng vùng cấm tương đối hẹp, khoảng 2,7eV, hấp thu ánh sáng khả kiến tốt, bền hóa [48] lại có nhược điểm dễ tái hợp electron lỗ trống quang sinh, dẫn đến hiệu suất xúc tác quang [18] Vì vậy, để tăng cường hiệu xúc tác quang loại vật liệu nhà khoa học biến tính g-C3N4 với nhiều phương pháp khác pha tạp kim loại Au, Ag pha tạp phi kim O, S, P đặc biệt phương pháp ghép để tạo vật liệu composite với WO3,Cu2O, TiO2, SnO2, ZnO Bên cạnh đó, chất oxit kim loại thu hút nhiều quan tâm nhà khoa học SnO2 chất bán dẫn loại n có lượng vùng cấm rộng khoảng 3,6 eV nên vật liệu hoạt động vùng tử ngoại.Tuy nhiên, phần xạ tử ngoại quang phổ mặt trời đến bề mặt trái đất chiếm 3-5% nên việc sử dụng nguồn xạ vào mục đích xử lý mơi trường với xúc tác quang SnO2 bị hạn chế Vì vậy, nhiều nhà khoa học quan tâm đến việc biến tính SnO2 cách pha tạp lai ghép để tạo composite SnO với chất bán dẫn tương thích khác nhằm thu hẹp lượng vùng cấm để vật liệu có khả hoạt động xúc tác vùng ánh sáng khả kiến cải thiện hoạt tính xúc tác quang Việc kết hợp SnO2 với g-C3N4 không nằm ngồi mục đích tạo vật liệu mới, tăng cường hoạt tính quang xúc tác SnO vùng ánh sáng khả kiến, làm giảm tái kết hợp electron - lỗ trống g-C3N4.Đã có số cơng trình tổng hợp composite SnO2 với g-C3N4bằng phương pháp khác nhau[15], [30], [39] Các composite phân hủy hợp chất hữu đạt hiệu suất quang xúc tác cao vùng ánh sáng khả kiến Tuy vậy, Việt Nam công bố việc biến tính SnO để làm xúc tác quang chưa nhiều Xuất phát từ thực tế sở khoa học trên, chọn đề tài:“Nghiên cứu tổng hợp khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu composite g-C3N4/SnO2” Mục tiêu đề tài Tổng hợp composite g-C3N4/SnO2 để tạo vật liệu có hoạt tính xúc 10 tác quang Đối tượng phạm vi nghiên cứu * Đối tượng nghiên cứu: - g-C3N4; - SnO2; - g-C3N4/SnO2; - Methylene blue * Phạm vi nghiên cứu: Nghiên cứu tổng hợp g-C3N4/SnO2 khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu tổng hợp phản ứng phân hủy methylene blue dung dịch nước Phương pháp nghiên cứu * Phương pháp tổng hợp vật liệu - Tổng hợp thu thập tài liệu liên quan đến đề tài; - Tổng hợp vật liệu SnO2 phương pháp sol-gel; - Tổng hợp vật liệu g-C3N4 từ melamine phương pháp nhiệt, phản ứng thực pha rắn; - Tổng hợp vật liệu g-C3N4/SnO2 phương pháp thủy nhiệt * Phương pháp đặc trưng vật liệu - Các vật liệu đặc trưng phương pháp hóa lý đại như: + Nhiễu xạ tia X: xác định cấu trúc + Kính hiển vi điện tử quét (SEM): xác định hình thái bề mặt ngồi vật liệu + Phổ UV-Vis trạng thái rắn: xác định vùng hấp thụ ánh sáng lượng vùng cấm vật liệu + Phổ hồng ngoại (IR): xác định liên kết vật liệu tổng hợp + Phổ tán xạ lượng tia X (EDX): phân tích thành phần hóa học phân hủy MB xúc tác g-C3N4/SnO2 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ •• [1] , Võ Thị Diệu Lan, Trương Thanh Tuyền, Trương Công Đức, Nguyễn Văn Lượng, Nguyễn Văn Kim, Nguyễn Thị Việt Nga “Tổng hợp hoạt tính quang xúc tác composite g-C3N4/SnO2 ánh sáng khả kiến”, Tạp chí Hóa Học, tập 58 (5E12), 2020 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO •• [1] Cao Hữu Trượng, Hồng Thị Lĩnh (2002), Hoá học thuốc nhuộm,NXB Khoa học kĩ thuật, Hà Nội [2] Abdel-Messih, M F., Ahmed, M A., &El-Sayed, A S (2013), "Photocatalytic decolorization of Rhodamine B dye using novel mesoporous SnO2-TiO2 nano mixed oxides prepared by sol-gel method", Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 260, 1-8 [3] Akhundi, A., & Habibi-Yangjeh, A (2015), "A simple large-scale method for preparation of g-C3N4/SnO2 nanocomposite as visible-light- driven photocatalyst for degradation of an organic pollutant", Materials Express, 5(4), 309-318 [4] Amalric-Popescu, D., & Bozon-Verduraz, F (2001), “Infrared studies on SnO2 and Pd/SnO2”, Catalysis Today, 70 (1-3), 139-154 [5] Ansari, S A., Khan, M M., Ansari, M O., Lee, J., & Cho, M H (2014), "Visible light-driven photocatalytic and photoelectrochemical studies of Ag-SnO2 nanocomposites synthesized using an electrochemically active biofilm", RSC advances, 4(49), 2601326021 [6] B Zhu, P Xia, Y Li, W Ho, J Yu (2016), “Fabrication and photocatalytic activity enhanced mechanism of direct Z-scheme gC3N4/Ag2WO4 photocatalyst”, Appl Surf Sci., 391, 175-183 [7] Banyamin, Z., Kelly, P., West, G., & Boardman, J (2014), "Electrical and Optical Properties of Fluorine Doped Tin Oxide Thin Films Prepared by Magnetron Sputtering", Coatings,4(4), 732-746 [8] Bhattacharjee, A., Ahmaruzzaman, M., & Sinha, T.(2015), "A novel approach for the synthesis of SnO2 nanoparticles and its application as a catalyst in the reduction and photodegradation of organic compounds", Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy,136, 751-760 [9] Bhosale R, Pujari S, Muley G, Pagare B& Gambhire A (2013), "Visible-light-activated nanocomposite photocatalyst of Cr2O3/SnO2", Journal of Nanostructure in Chemistry,3(1), 46 [10] Bojdys, M J., Muller, J.-O., Antonietti, M., & Thomas, A (2008), “Ionothermal Synthesis of Crystalline, Condensed, Graphitic Carbon Nitride”, Chemistry - A European Journal, 14(27),8177-8182 [11] Borges, P D., Scolfaro, L M R., Leite Alves, H W., & da Silva, E F (2009), “DFT study of the electronic, vibrational, and optical properties of SnO2”, Theoretical Chemistry Accounts, 126(1-2),3944 [12] Boroski, M., Rodrigues, A C., Garcia, J C., Sampaio, L C., Nozaki, J., & Hioka, N (2009), “Combined electrocoagulation and TiO photoassisted treatment applied to wastewater effluents from pharmaceutical and cosmetic industries”, Journal of Hazardous Materials, 162( ),448-454 [13] Chan, S H S., Yeong Wu, T., Juan, J C., & Teh, C Y (2011), “Recent developments of metal oxide semiconductors as photocatalysts in advanced oxidation processes (AOPs) for treatment of dye wastewater”,Journal of Chemical Technology & Biotechnology, 86(9),11301158 [14] Chen, Lu-Ya and Zhang, Wei-De (2014), "A simple strategy for the preparation of g-C3N4/SnO2 nanocomposite photocatalysts", Science of Advanced Materials 6(6), 1091-1098 [15] Chen, X., Zhou, B., Yang, S., Wu, H., Wu, Y., Wu, L., Xiong, X (2015),"In situ construction of an SnO2/g-C3N4 heterojunction for enhanced visible-light photocatalytic activity", Rsc Advances, 5(84), 68953-68963 [16] Chen, Y., Sun, Z., Yang, Y., & Ke, Q (2001),“Heterogeneous photocatalytic oxidation of polyvinyl alcohol in water”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 142(1), 85-89 [17] Davis, M., Hung-Low, F., Hikal, W M., & Hope-Weeks, L J.(2013), "Enhanced photocatalytic performance of Fe-doped SnO nanoarchitectures under UV irradiation: synthesis and activity", Journal of Materials Science,48(18), 6404-6409 [18] Dong, G., Zhang, Y., Pan, Q., & Qiu, J (2014), "A fantastic graphitic carbon nitride (g-C3N4) material: Electronic structure, photocatalytic and photoelectronic properties",Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Rreview, 20, 33-50 [19] Foletto, E L., Battiston, S., Collazzo, G C., Bassaco, M M., & Mazutti, M A.(2012),"Degradation of leather dye using CeO2- SnO2Nanocomposite as Photocatalyst Under Sunlight", Water, Air, & Soil Pollution, 223(9), 5773-5779 [20] Friedmann Donia, Mendive Cecilia, and Bahnemann Detlef (2010), "TiO2 for water treatment: Parameters affecting the kinetics and mechanisms of photocatalysis", Applied Catalysis B: Environmental, 99(3-4), 398-406 [21] Hazim Y Al-gubury and Hedear H Alsaady (2015), "Photocatalytic Degradation of Rhodamine B using Titanium Dioxide", International Journal of Multidisciplinary and Current Research, 3, 98-104 [22] Huan-Ping Jing, Chong-Chen Wang, Yi-Wen Zhang, Peng Wang and Ran Li (2014), "Photocatalytic degradation of methylene blue in ZIF-8", RSC Advances, 4, 54454-54462 [23] Hou, L.-R., Yuan, C.-Z., & Peng, Y.(2007), "Synthesis and photocatalytic property of SnO2/TiO2 nanotubes composites", Journal of hazardous materials, 139(2), 310-315 [24] J Zhang, Y Wang, J Jin, J Zhang, Z Lin, F Huang, J Yu (2013), “Efficient Visible-Light Photocatalytic Hydrogen Evolution and Enhanced Photostability of Core/Shell CdS/g-C 3N4 Nanowires”, ACS Appl Mater Interfaces, 5, 10317-10324 [25] Kim, S P., Choi, M Y., & Choi, H C (2016), "Photocatalytic activity of SnO2 nanoparticles in methylene blue degradation", Materials Research Bulletin, 74, 85-89 [26] Kubelka, Paul (1931), "Ein Beitrag zur Optik der Farbanstriche (Contribution to the optic of paint)", Zeitschrift fur technische Physik, 12, 593-601 [27] Li, X., Wen, J., Low, J., Fang, Y., & Yu, J (2014), "Design and fabrication of semiconductor photocatalyst for photocatalytic reduction of CO to solar fuel", Science China Materials, 57(1), 70-100 [28] M Davis, F Hung-Low, W M Hikal, L J Hope-Weeks (2013), Enhanced photocatalytic performance of Fe-doped SnO2 nanoarchitectures under UV irradiation: synthesis and activity, Journal of Materials Science, 48(18), 6404-6409 [29] Marziyeh Salehi, Hassan Hashemipour, Mohammad Mirzaee (2012), "Experimental Study of Influencing Factors and Kinetics in Catalytic Removal of Methylene Blue with TiO2 Nanopowder", American Journal of Environmental Engineering, 2(1), 1-7 [30] Mohammad, A., Khan, M E., Karim, M R., & Cho, M H.(2019), "Synergistically effective and highly visible light responsive SnO2/gC3N4 nanostructures for improved photocatalytic and photoelectrochemical performance", Applied Surface Science,495, 143432 [31] Moseley, H.G.J (1913), "XCIII The high-frequency spectra of the elements", The London, Edinburgh, and Dublin Philosophical Magazine and Journal of Science, 26(156), 1024-1034 [32] Muruganandham,M.,Swaminathan,M.(2006),"TiO2UVphotocatalyticoxidationofReactiveYellow14:Effectofoperational parameters",Journal of Hazardous Materials, 113(1-3),78-86 [33] Nallendran, R., Selvan, G.,& Balu, A R (2019), "Photocatalytic Performance of SnO2 Coupled CdO Nanoparticles Against MY and RhB Dyes", Journal of Electronic Materials, 48(6), 3676-3685 [34] Ong, W.-J., Tan, L.-L., Ng, Y H., Yong, S.-T., & Chai, S.-P.(2016), "Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4)-Based Photocatalysts for Artificial Photosynthesis and Environmental Remediation: Are We a Step Closer To Achieving Sustainability?", Chemical reviews, 116(12), 715-732 [35] Oviedo, J., & Gillan, M J (2000), "Energetics and structure of stoichiometric SnO2 surfaces studied by first-principles calculations", Surface Science,463(2), 93-101 [36] Parsons, S (2004), Advanced oxidation processes for water and wastewater treatment, IWA publishing [37] Prabakar, K., Venkatachalam, S., Jeyachandran, Y L., Narayandass, Sa K., & Mangalaraj, D.(2004), "Microstructure, Raman and optical studies on Cd0.6Zn0.4Te thin films", Materials Science and Engineering: B, 107(1), 99-105 [38] Robinson,T., McMullan, G., Marchant, R., & Nigam, P (2001), "Remediation of dyes in textile effluent: a critical review on current treatment technologies with a proposed alternative", Bioresource Technology,77(3), 247-255 [39] Rong Yin, Qingli Luo, Desong Wang, Haitao Sun, Yuanyuan Li, Xueyan Li, Jing An (2014), “SnO2/g-C3N4photocatalyst with enhanced visiblelight photocatalytic activity”, J Mater Sci., 49, 6067-6073 [40] S Cao, J Low, J Yu, and M Jaroniec (2015), "Polymeric Photocatalysts Based on Graphitic Carbon Nitride", AdvancedMaterials,27(13), 21502176 [41] Saravanakumar, K., & Muthuraj, V.(2017), "Fabrication of sphere like plasmonic Ag/SnO2 photocatalyst for the degradation of phenol", Optik, 131, 754-763 [42] Schmid, W (2004), "Consumption measurements on SnO2 sensors in low and normal oxygen concentration Umsatzmessungen an SnO 2Sensoren in niedriger und normaler" [43] Selvi, N., Sankar, S., & Dinakaran, K (2014), "Interfacial effect on the structuraland optical properties of pure SnO2 and dual shells (ZnO; SiO2) coated SnO2 core-shell nanospheres for optoelectronic applications", Superlattices and Microstructures, 76, 277-287 [44] Singh, J., Kumari, P., & Basu, S (2019), "Degradation of toxic industrial dyes using SnO2/g-C3N4 nanocomposites: Role of mass ratio on photocatalytic activity", Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 371, 136-143 [45] Stolbov, S., & Zuluaga, S (2013), "Sulfur doping effects on the electronic and geometric structures of graphitic carbon nitride photocatalyst: insights from first principles",Journal of Physics: Condensed Matter, 25(8), 085507 [46] Sun, M., Zhao, Q., Du, C., & Liu, Z (2015),"Enhanced visible light photocatalytic activity in BiOCl/SnO2: heterojunction of two wide band-gap semiconductors",RSC Advances, 5(29),22740-22752 [47] Teter, D M., & Hemley, R J.(1996), "Low-Compressibility Carbon Nitrides", Science, 271(5245), 53-55 [48] Thomas, A., Fischer, A., Goettmann, F., Antonietti, M., Muller, J.-O., Schlogl, R., & Carlsson, J M (2008), "Graphitic carbon nitride materials: variation of structure and morphology and their use as metalfree catalysts", Journal of Materials Chemistry, 18(41), 4893-4908 [49] Uddin, M T., Nicolas, Y., Olivier, C., Toupance, T., Servant, L., Muller, M M., .Jaegermann,W (2012), "Nanostructured SnO2-ZnO Heterojunction Photocatalysts Showing Enhanced Photocatalytic Activity for the Degradation of Organic Dyes", Inorganic Chemistry, 51(14), 7764-7773 [50] Velikokhatnyi, O I., & Kumta, P N (2011), "Ab-initio study of fluorine-doped tin dioxide: A prospective catalyst support for water electrolysis", Physica B: Condensed Matter, 406(3), 471-477 [51] Vinodgopal, K., Bedja, I., & Kamat, P V.(1996),"Nanostructured Semiconductor films for Photocatalysis Photoelectrochemical Behavior of SnO2/TiO2 Composite Systems and Its Role in Photocatalytic Degradation of a Textile Azo Dye", Chemistry of Materials,8(8), 2180-2187 [52] Wang, H., Zhang, L., Chen, Z., Hu, J., Li, S., Wang, Z., Wang, X (2014), "Semiconductor heterojunction photocatalysts: design, construction, and photocatalytic performances", Chemical Society Reviews,43(15), 5234-5244 [53] Wang, Y., Shi, R., Lin, J., & Zhu, Y (2011), “Enhancement of photocurrent and photocatalytic activity of ZnO hybridized with graphite-like C3N4”, Energy & Environmental Science, 4(8), 29222929 [54] Waseda, Y., Matsubara, E., & Shinoda, K.(2011), X-ray diffraction crystallography:introduction, examples and solved problems, Springer Science & Business Media [55] Wei, X., Georgescu, R., Ali, N., Morjan, I., George, T A., Dumitrache, F., Sellmyer, D J (2012), "On the Synthesis and Physical Properties of Iron Doped SnO2 Nanoparticles", Journal of Nanoscience and Nanotechnology, 12(12), 9299-9301 [56] Wen, J., Xie, J., Chen, X., & Li, X.(2017), "A review on g-C3N4- based photocatalysts", Applied surface science, 391, 72-123 [57] Wen, Z., Wang, G., Lu, W., Wang, Q., Zhang, Q., & Li, J (2007), "Enhanced photocatalytic properties of mesoporous SnO induced by low concentration ZnO doping", Crystal growth &design, 7(9), 17221725 [58] Xia, H., Zhuang, H., Zhang, T., & Xiao, D (2007), "Photocatalytic degradation of Acid Blue 62 over CuO-SnO2 nanocomposite photocatalyst under simulated sunlight", Journal of Environmental Sciences, 19(9), 1141-1145 [59] Xia, H., Zhuang, H., Zhang, T., & Xiao, D (2008), "Visible-lightactivated nanocomposite photocatalyst of Fe2O3/SnO2", Materials Letters, 62(6-7), 1126-1128 [60] Xu, Y., & Gao, S.-P (2012), "Band gap of C3N4 in the GW approximation", International Journal of Hydrogen Energy, 37(15), 11072-11080 [61] Y Sun, T Xiong, Z Ni, J Liu, F Dong, W Zhang, W K Ho (2015), “Improving g-C3N4photocatalysis for NOxremoval by Ag nanoparticles decoration”, Appl Surf Sci., 358, 356-362 [62] Y Jiang, P Liua, Y Chena, Z Zhoua, H Yanga, Y Hong, F Li, L Ni, Y Yana, D H Gregoryc (2017), “Construction of stable Ta 3N5/g- C3N4 metal/non-metal nitride hybrids with enhanced visible-light photocatalysis”, Applied Surface Science.,391, 392-403 [63] Yan, S C., Li, Z S., & Zou, Z G (2009), “Photodegradation Performance of g-C3N4 Fabricated by Directly Heatinng Melamine”, Langmuir, 25(17), 10397-10401 [64] Zang, Y., Li, L., Li, X., Lin, R., & Li, G (2014), "Synergistic collaboration of g-C3N4/SnO2 composites for enhanced visible-light photocatalytic activity", Chemical Engineering Journal, 246, 277-286 [65] Zhang, Y C., Du, Z N., Li, K W., Zhang, M., & Dionysiou, D D (2011), "High-performancevisible-light-driven SnS2/SnO2 nanocomposite photocatalyst prepared via in situ hydrothermal oxidation of SnS2 nanoparticles", ACS Applied Materials &Interfaces,3(5), 1528-1537 [66] Zhang, Z., Shao, C., Li, X., Wang, C., Zhang, M., & Liu, Y.(2010), "Electrospun nanofibers of ZnO-SnO2 heterojunction with high photocatalytic activity",The Journal of Physical Chemistry C, 114(17), 7920-7925 [67] Zhu, K., Lv, Y., Liu, J., Wang, W., Wang, C., Li, S., Li, Z (2019), "Facile fabrication of g-C3N4/SnO2 composites and ball milling treatment for enhanced photocatalytic performance", Journal of Alloys and Compounds, 802, 13-18 PL94 PHỤ LỤC •• Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB 10 mg/l theo thời gian t (giờ) mẫu khơng có xúc tác, g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4 /SnO2 chiếu sang đèn LED-30W C/Co Thời gggC3N4/SnO C3N4/SnO C3N4/SnO gian Mẫu trắng (giờ) g-C3N4 SnO2 2 2:1 1:2 1 1 1:1 1 0,99501 0,94320 0,94402 0,84331 0.940499 0.905703 0,99111 0,89472 0,91372 0,72597 0.862934 0.81909 0,98705 0,85450 0,88779 0,60184 0.78211 0.720454 0,98510 0,80441 0,85439 0,45919 0.673078 0.627872 0,98399 0,76140 0,83989 0,36835 0.580965 0.532477 0,98001 0,73409 0,82143 0,30481 0.493847 0.459367 0,98014 0,72151 0,79806 0,20011 0.442642 0.398241 Thời gian ( iờ) g C/Co mg/L 10 mg/L 20 mg/L 30 mg/L 40 mg/L 1 1 0,64937 0,84331 0,93192 0,94631 0,99859 0,30493 0,72597 0,84571 0,90981 0,97874 0,15732 0,60184 0,79131 0,89904 0,94525 0,12672 0,45919 0,73471 0,80512 0,91888 0,06257 0,36835 0,63464 0,78778 0,82393 0,04680 0,30481 0,56071 0,68983 0,80534 0,04577 0,20011 0,47848 0,66729 0,74963 PL95 C/Co Thời gian (giờ) LED-10W LED-20W LED-30W 1 0,98332 0,94571 0,84331 0,97458 0,84890 0,72597 0,91081 0,79060 0,60184 0,87179 0,78249 0,45919 0,86678 0,72139 0,36835 0,85875 0,62847 0,30481 0,83508 0,57082 0,20011 PL96 PLPhụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo96 thời gian t (giờ) mẫu g-C3N4 / SnO2 chất dập tắt khác Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4 /SnO2 pH đầu khác C/Co Thời gian pH=2,56 pH=4,15 pH=6,96 pH=8,39 pH=10,42 0,90928 0,97704 0,84962 0,78929 0,63595 0,86540 0,96016 0,69764 0,56745 0,45929 0,84974 0,92675 0,64130 0,48846 0,35342 0,83297 0,89981 0,48143 0,38494 0,29001 0,78479 0,85634 0,39289 0,2712 0,22603 0,73906 0,81547 0,29414 0,22230 0,15484 0,68542 0,79371 0,19580 0,17838 0,11158 ( iờ) g Thời C/Co gian Không chất ( iờ) dập tắt g BQ DMSO TB AO 1 0.91381 0.876359 0.853168 1 0,90928 0.926985 0,86540 0.866153 0.828643 0.791268 0.732256 0,84974 0.809556 0.748078 0.661796 0.609996 0,83297 0.755856 0.65553 0.578113 0.539559 0,78479 0.642698 0.567887 0.502059 0.46685 0,73906 0.579866 0.464854 0.407913 0.361325 0,68542 0.536587 0.394362 0.350533 0.262905 PL97 Phụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo thời gian t (giờ) mẫu g-C3N4 / SnO2 chất dập tắt khác Phụ lục Đồ thị khảo sát thời gian cân hấp phụ - giải hấp phụ g-C3N4 ... SnO2; - Tổng hợp vật liệu g- C3N4; -Tổng hợp vật liệu composite g- C3N4/ SnO2; - Đặc trưng vật liệu tổng hợp; - Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp phản ứng phân hủy MB dung dịch nước... nghiên cứu: Nghiên cứu tổng hợp g- C3N4/ SnO2 khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu tổng hợp phản ứng phân hủy methylene blue dung dịch nước Phương pháp nghiên cứu * Phương pháp tổng hợp vật. .. Tổng hợp composite g- C3N4/ SnO2 để tạo vật liệu có hoạt tính xúc 10 tác quang Đối tượng phạm vi nghiên cứu * Đối tượng nghiên cứu: - g- C3N4; - SnO2; - g- C3N4/ SnO2; - Methylene blue * Phạm vi nghiên