Nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN VÕ THỊ DIỆU LAN NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/SnO2 Chun ngành : Hóa vơ Mã số : 8440113 Người hướng dẫn: PGS.TS NGUYỄN THỊ VIỆT NGA LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan công trình nghiên cứu riêng tơi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS.Nguyễn Thị Việt Nga Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn trung thực chưa cơng bố hình thức Tơi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga, người tận tình giúp đỡ hướng dẫn tơi hồn thành luận văn Tơi xin gửi lời cảm ơn đến TS Nguyễn Văn Kim thầy giáo, anh, chị, bạn phịng thực hành thí nghiệm hóa học- Khu A6- Trường Đại học Quy Nhơn, giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ tơi q trình thực đề tài Cuối cùng, tơi xin cảm ơn gia đình bạn bè ln động viên, khích lệ tinh thần thời gian thực luận văn Mặc dù cố gắng nhiên luận văn chắn không tránh khỏi thiếu sót Tơi mong nhận góp ý q thầy để luận văn hồn thiện hơn! Tơi xin chân thành cảm ơn! MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài Mục tiêu đề tài 3 Đối tượng phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Cấu trúc luận văn CHƯƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang 1.1.2 Cơ chế phản ứng quang xúc tác 1.1.3 Tiềm ứng dụng vật liệu xúc tác quang 1.2 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU g-C3N4 11 1.2.1 Cấu trúc tinh thể 11 1.2.2 Phương pháp tổng hợp tiềm ứng dụng lĩnh vực xúc tác quang g-C3N4 12 1.3 GIỚI THIỆU VỀ TIN (IV) OXIDE SnO2 17 1.3.1 Cấu trúc SnO2 17 1.3.2 Phương pháp tổng hợp, ứng dụng SnO2 SnO2 biến tính lĩnh vực xúc tác quang 19 1.4 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/SnO2 23 1.5 GIỚI THIỆU VỀ METHYLENEBLUE 26 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 27 2.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC 27 2.1.1 Hóa chất 27 2.1.2 Dụng cụ 27 2.1.3 Tổng hợp vật liệu 28 2.2 CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 29 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray Diffraction, XRD) 29 2.2.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy, SEM) 30 2.2.3 Phương pháp phổ hồng ngoại (Infrared Spectroscopy, IR) 31 2.2.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy, UV-Vis DRS) 33 2.2.5 Phổ tán xạ lượng tia X (Energy Dispersive X-ray Spectroscopy, EDX hay EDS) 36 2.3 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU TỔNG HỢP 38 2.3.1 Khảo sát thời gian cân hấp phụ 38 2.3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu 39 2.3.3 Phân tích định lượng MB 40 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 42 3.1 ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 42 3.1.1 Đặc trưng vật liệu g-C3N4 42 3.1.2 Đặc trưng vật liệu SnO2 44 3.1.3 Đặc trưng vật liệu composite g-C3N4/SnO2 48 3.2 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU 55 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 55 3.2.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác quang 56 3.3 Khảo sát yếu tố thực nghiệm ảnh hưởng tới trình quang xúc tác vật liệu g-C3N4/SnO2 59 3.3.1 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu dung dịch MB 59 3.3.2 Ảnh hưởng cường độ nguồn sáng 60 3.3.3 Ảnh hưởng pH dung dịch 61 3.4 Khảo sát chế phản ứng xúc tác quang 64 KẾT LUẬN 69 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao) DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT C : Nồng độ (mg/L) g : gam L : lít mg : miligam nm : nanomet λ : Bước sóng (nm) d : Kích thước tinh thể trung bình CB : Conduction band (Vùng dẫn) eˉCB : Photogenerated electron (Electron quang sinh) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDS : Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (Phổ tán xạ lượng tia X) h⁺VB : Photogenerated hole (Lỗ trống quang sinh) IR : Infrared (Phổ hồng ngoại) MB : Methylene blue (Xanh metylen) SEM : Scanning Electron Microscope (Kính hiển vi điện tử quét) UV-Vis DRS : UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) VB : Valance band (Vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X) DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Thế oxi hóa chất oxi hóa điển hình Bảng 2.1 Danh mục hóa chất sử dụng 27 Bảng 3.2 Thành phần nguyên tố mẫu SnO2 47 Bảng 3.3 Thành phần nguyên tố C, N, O, Sn mẫu vật liệu gC3N4/SnO2 53 Bảng 3.4 Hằng số tốc độ vật liệu SnO2, g-C3N4 g-C3N4/SnO2 tỉ lệ 58 Bảng 3.5 Sự thay đổi giá trị ΔpHi theo pHi 63 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1.Vùng lượng chất dẫn điện, chất bán dẫn, chất cách điện Hình 1.2 Cơ chế xúc tác quang chất bán dẫn Hình 1.3 Cơ chế xúc tác quang vật liệu biến tính 11 Hình 1.4 (a) Cấu trúc lớp hai chiều xếp chồng lên g-C3N4,Cấu trúc (b) triazine (c) tri-s-triazine (C: màu xám N: màu xanh) 12 Hình 1.5 Sơ đồ minh họa trình tổng hợp g-C3N4 phản ứng ngưng tụ nhiệt tiền chất khác melamine, cyanamide, dicyandiamide, urea, thiourea 13 Hình 1.6 Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ cyanamide 14 Hình 1.7 Thế khử chuẩn chất pH = 15 Hình 1.8 (a) Cấu trúc đơn vị tinh thể SnO2 ; (b) Mơ hình 3D SnO2 18 Hình Các bề mặt có số Miller thấp SnO2: (a) (110); (b) (100); (c) (101); (d) (001) 18 Hình 1.10 Cơ chế xúc tác quang vật liệu biến tính SnO2/g-C3N4 24 Hình 2.1 Sự phản xạ bề mặt tinh thể 30 Hình 2.2 Sơ đồ ngun lý kính hiển vi điện tử quét 31 Hình 2.3 Sơ đồ ngun lí phổ EDX 37 Hình 2.4 Phổ quét UV-Vis dung dịch MB 41 Hình 2.5 Sự phụ thuộc cường độ hấp thụ UV-Vis dung dịch MB bước sóng 663 nm theo nồng độ 41 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu g-C3N4 42 Hình 3.2 Phổ IR mẫu vật liệu g-C3N4 43 Hình 3.3 Phổ UV-Vis DRS (hình lớn) lượng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu g-C3N4 43 Hình 3.4 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu SnO2 44 Hình 3.5 Phổ IR mẫu vật liệu SnO2 45 Hình 3.6 Ảnh SEM mẫu vật liệu SnO2 46 Hình 3.7 Phổ tán xạ lượng tia X mẫu vật liệu SnO2 46 Hình 3.8 Phổ UV-Vis DRS (hình lớn) lượng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu SnO2 47 Hình 3.9 Màu g-C3N4 (A), SnO2 (B) g-C3N4/SnO2 (C) 48 Hình 3.10 (A)-Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4/SnO2, 49 Hình 3.11 Phổ hồng ngoại mẫu vật liệu g-C3N4, SnO2 gC3N4/SnO2 51 Hình 3.12 Ảnh SEM mẫu vật liệu composite g-C3N4/SnO2 (A) SnO2 (B) 52 Hình 3.13 Phổ tán xạ lượng tia X (EDX) mẫu vật liệu g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4/SnO2 52 Hình 3.14 Sự phân bố nguyên tố vật liệu composite gC3N4/SnO2 kĩ thuật mapping 53 Hình 3.15 Phổ UV-Vis DRS (hình lớn) lượng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu g-C3N4/SnO2 54 Hình 3.16 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ - giải hấp phụ vật liệu dung dịch MB 55 Hình 3.17 Đồ thị phụ thuộc C/C0 dung dịch MB theo thời gian chiếu sáng mẫu khơng có xúc tác, SnO2, g-C3N4 composite gC3N4/SnO2-1:1, g-C3N4/SnO2-1:2, g-C3N4/SnO2-2:1 56 Hình 3.18 Sự phụ thuộc giá trị ln(C0/C) vào thời gian t (giờ) theo mơ hình Langmuir – Hinshelwood mẫu SnO2, g-C3N4 composite g-C3N4/SnO2-1:1, g-C3N4/SnO2-1:2, g-C3N4/SnO2-2:1 58 72 [8] Bhattacharjee, A., Ahmaruzzaman, M., & Sinha, T.(2015), "A novel approach for the synthesis of SnO2 nanoparticles and its application as a catalyst in the reduction and photodegradation of organic compounds", Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy,136, 751-760 [9] Bhosale R, Pujari S, Muley G, Pagare B& Gambhire A (2013), "Visible-light-activated nanocomposite photocatalyst of Cr2O3/SnO2", Journal of Nanostructure in Chemistry,3(1), 46 [10] Bojdys, M J., Müller, J.-O., Antonietti, M., & Thomas, A (2008), “Ionothermal Synthesis of Crystalline, Condensed, Graphitic Carbon Nitride”, Chemistry - A European Journal, 14(27),8177-8182 [11] Borges, P D., Scolfaro, L M R., Leite Alves, H W., & da Silva, E F (2009), “DFT study of the electronic, vibrational, and optical properties of SnO2”, Theoretical Chemistry Accounts, 126(1-2),3944 [12] Boroski, M., Rodrigues, A C., Garcia, J C., Sampaio, L C., Nozaki, J., & Hioka, N (2009), “Combined electrocoagulation and TiO2 photoassisted treatment applied to wastewater effluents from pharmaceutical and cosmetic industries”, Journal of Hazardous Materials,162(1),448–454 [13] Chan, S H S., Yeong Wu, T., Juan, J C., & Teh, C Y (2011), “Recent developments of metal oxide semiconductors as photocatalysts in advanced oxidation processes (AOPs) for treatment of dye wastewater”,Journal of 86(9),1130–1158 Chemical Technology & Biotechnology, 73 [14] Chen, Lu-Ya and Zhang, Wei-De (2014), "A simple strategy for the preparation of g-C3N4/SnO2 nanocomposite photocatalysts", Science of Advanced Materials 6(6), 1091-1098 [15] Chen, X., Zhou, B., Yang, S., Wu, H., Wu, Y., Wu, L., … Xiong, X (2015),"In situ construction of an SnO2/g-C3N4 heterojunction for enhanced visible-light photocatalytic activity", Rsc Advances, 5(84), 68953-68963 [16] Chen, Y., Sun, Z., Yang, Y., & Ke, Q (2001),“Heterogeneous photocatalytic oxidation of polyvinyl alcohol in water”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 142(1), 85-89 [17] Davis, M., Hung-Low, F., Hikal, W M., & Hope-Weeks, L J.(2013), "Enhanced photocatalytic performance of Fe-doped SnO2 nanoarchitectures under UV irradiation: synthesis and activity", Journal of Materials Science,48(18), 6404-6409 [18] Dong, G., Zhang, Y., Pan, Q., & Qiu, J (2014), "A fantastic graphitic carbon nitride photocatalytic (g-C3N4) and material: photoelectronic Electronic structure, properties",Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Rreview, 20, 33-50 [19] Foletto, E L., Battiston, S., Collazzo, G C., Bassaco, M M., & Mazutti, M A.(2012),"Degradation of leather dye using CeO2– SnO2Nanocomposite as Photocatalyst Under Sunlight", Water, Air, & Soil Pollution, 223(9), 5773-5779 [20] Friedmann Donia, Mendive Cecilia, and Bahnemann Detlef (2010), "TiO2 for water treatment: Parameters affecting the kinetics and mechanisms of photocatalysis", Environmental, 99(3-4), 398-406 Applied Catalysis B: 74 [21] Hazim Y Al-gubury and Hedear H Alsaady (2015), "Photocatalytic Degradation of Rhodamine B using Titanium Dioxide", International Journal of Multidisciplinary and Current Research, 3, 98-104 [22]Huan-Ping Jing, Chong-Chen Wang, Yi-Wen Zhang, Peng Wang and Ran Li (2014), "Photocatalytic degradation of methylene blue in ZIF-8", RSC Advances, 4, 54454–54462 [23] Hou, L.-R., Yuan, C.-Z., & Peng, Y.(2007), "Synthesis and photocatalytic property of SnO2/TiO2 nanotubes composites", Journal of hazardous materials, 139(2), 310-315 [24] J Zhang, Y Wang, J Jin, J Zhang, Z Lin, F Huang, J Yu (2013), “Efficient Visible-Light Photocatalytic Hydrogen Evolution and Enhanced Photostability of Core/Shell CdS/g-C3N4 Nanowires”, ACS Appl Mater Interfaces, 5, 10317–10324 [25] Kim, S P., Choi, M Y., & Choi, H C (2016), "Photocatalytic activity of SnO2 nanoparticles in methylene blue degradation", Materials Research Bulletin, 74, 85-89 [26] Kubelka, Paul (1931), "Ein Beitrag zur Optik der Farbanstriche (Contribution to the optic of paint)", Zeitschrift fur technische Physik, 12, 593-601 [27] Li, X., Wen, J., Low, J., Fang, Y., & Yu, J (2014), "Design and fabrication of semiconductor photocatalyst for photocatalytic reduction of CO2 to solar fuel", Science China Materials, 57(1), 70-100 [28] M Davis, F Hung-Low, W M Hikal, L J Hope-Weeks (2013), Enhanced photocatalytic performance of Fe-doped SnO2 nanoarchitectures under UV irradiation: synthesis and activity, Journal of Materials Science, 48(18), 6404-6409 75 [29] Marziyeh Salehi, Hassan Hashemipour, Mohammad Mirzaee (2012), "Experimental Study of Influencing Factors and Kinetics in Catalytic Removal of Methylene Blue with TiO2 Nanopowder", American Journal of Environmental Engineering, 2(1), 1-7 [30] Mohammad, A., Khan, M E., Karim, M R., & Cho, M H.(2019), "Synergistically effective and highly visible light responsive SnO2/g-C3N4 nanostructures for improved photocatalytic and photoelectrochemical performance", Applied Surface Science,495, 143-432 [31] Moseley, H.G.J (1913), "XCIII The high-frequency spectra of the elements", The London, Edinburgh, and Dublin Philosophical Magazine and Journal of Science, 26(156), 1024-1034 [32]Muruganandham,M.,Swaminathan,M.(2006),"TiO2UVphotocatalyticoxidationofReactiveYellow14:Effectofoperational parameters",Journal of Hazardous Materials, 113(1-3),78-86 [33] Nallendran, R., Selvan, G.,& Balu, A R (2019), "Photocatalytic Performance of SnO2 Coupled CdO Nanoparticles Against MY and RhB Dyes", Journal of Electronic Materials, 48(6), 3676-3685 [34] Ong, W.-J., Tan, L.-L., Ng, Y H., Yong, S.-T., & Chai, S.-P.(2016), "Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4)-Based Photocatalysts for Artificial Photosynthesis and Environmental Remediation: Are We a Step Closer To Achieving Sustainability?", Chemical reviews, 116(12), 715-732 [35] Oviedo, J., & Gillan, M J (2000), "Energetics and structure of stoichiometric SnO2 surfaces studied by first-principles calculations", Surface Science,463(2), 93-101 [36] Parsons, S (2004), Advanced oxidation processes for water and 76 wastewater treatment, IWA publishing [37] Prabakar, K., Venkatachalam, S., Jeyachandran, Y L., Narayandass, Sa K., & Mangalaraj, D.(2004), "Microstructure, Raman and optical studies on Cd0.6Zn0.4Te thin films", Materials Science and Engineering: B, 107(1), 99-105 [38] Robinson,T., McMullan, G., Marchant, R., & Nigam, P (2001), "Remediation of dyes in textile effluent: a critical review on current treatment technologies with a proposed alternative", Bioresource Technology,77(3), 247-255 [39] Rong Yin, Qingli Luo, Desong Wang, Haitao Sun, Yuanyuan Li, Xueyan Li, Jing An (2014), “SnO2/g-C3N4photocatalyst with enhanced visible-light photocatalytic activity”, J Mater Sci., 49, 6067-6073 [40] S Cao, J Low, J Yu, and M Jaroniec (2015), "Polymeric Photocatalysts Based on Graphitic Carbon Nitride", AdvancedMaterials,27(13), 2150–2176 [41] Saravanakumar, K., & Muthuraj, V.(2017), "Fabrication of sphere like plasmonic Ag/SnO2 photocatalyst for the degradation of phenol", Optik, 131, 754-763 [42] Schmid, W (2004), "Consumption measurements on SnO2 sensors in low and normal oxygen concentration Umsatzmessungen an SnO 2Sensoren in niedriger und normaler" [43] Selvi, N., Sankar, S., & Dinakaran, K (2014), "Interfacial effect on the structuraland optical properties of pure SnO2 and dual shells (ZnO; SiO2) coated SnO2 core-shell nanospheres for optoelectronic applications", Superlattices and Microstructures, 76, 277-287 [44] Singh, J., Kumari, P., & Basu, S (2019), "Degradation of toxic industrial dyes using SnO2/g-C3N4 nanocomposites: Role of mass ratio on 77 photocatalytic activity", Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 371, 136-143 [45] Stolbov, S., & Zuluaga, S (2013), "Sulfur doping effects on the electronic and geometric structures of graphitic carbon nitride photocatalyst: insights from first principles",Journal of Physics: Condensed Matter, 25(8), 085507 [46] Sun, M., Zhao, Q., Du, C., & Liu, Z (2015),"Enhanced visible light photocatalytic activity in BiOCl/SnO2: heterojunction of two wide band-gap semiconductors",RSC Advances, 5(29),22740–22752 [47] Teter, D M., & Hemley, R J.(1996), "Low-Compressibility Carbon Nitrides", Science, 271(5245), 53-55 [48] Thomas, A., Fischer, A., Goettmann, F., Antonietti, M., Müller, J.-O., Schlögl, R., & Carlsson, J M (2008), "Graphitic carbon nitride materials: variation of structure and morphology and their use as metal-free catalysts", Journal of Materials Chemistry, 18(41), 4893-4908 [49] Uddin, M T., Nicolas, Y., Olivier, C., Toupance, T., Servant, L., Müller, M M., …Jaegermann,W (2012), "Nanostructured SnO2–ZnO Heterojunction Photocatalysts Showing Enhanced Photocatalytic Activity for the Degradation of Organic Dyes", Inorganic Chemistry, 51(14), 7764–7773 [50] Velikokhatnyi, O I., & Kumta, P N (2011), "Ab-initio study of fluorine-doped tin dioxide: A prospective catalyst support for water electrolysis", Physica B: Condensed Matter, 406(3), 471-477 [51] Vinodgopal, K., Bedja, I., & Kamat, P V.(1996),"Nanostructured Semiconductor films for Photocatalysis Photoelectrochemical Behavior of SnO2/TiO2 Composite Systems and Its Role in 78 Photocatalytic Degradation of a Textile Azo Dye", Chemistry of Materials,8(8), 2180-2187 [52] Wang, H., Zhang, L., Chen, Z., Hu, J., Li, S., Wang, Z., … Wang, X (2014), "Semiconductor heterojunction photocatalysts: design, construction, and photocatalytic performances", Chemical Society Reviews,43(15), 5234-5244 [53] Wang, Y., Shi, R., Lin, J., & Zhu, Y (2011), “Enhancement of photocurrent and photocatalytic activity of ZnO hybridized with graphite-like C3N4”, Energy & Environmental Science, 4(8), 29222929 [54] Waseda, Y., Matsubara, E., & Shinoda, K.(2011), X-ray diffraction crystallography:introduction, examples and solved problems, Springer Science & Business Media [55] Wei, X., Georgescu, R., Ali, N., Morjan, I., George, T A., Dumitrache, F., Sellmyer, D J (2012), "On the Synthesis and Physical Properties of Iron Doped SnO2 Nanoparticles", Journal of Nanoscience and Nanotechnology, 12(12), 9299-9301 [56] Wen, J., Xie, J., Chen, X., & Li, X.(2017), "A review on g-C3N4-based photocatalysts", Applied surface science, 391, 72-123 [57] Wen, Z., Wang, G., Lu, W., Wang, Q., Zhang, Q., & Li, J (2007), "Enhanced photocatalytic properties of mesoporous SnO2 induced by low concentration ZnO doping", Crystal growth &design, 7(9), 1722-1725 [58] Xia, H., Zhuang, H., Zhang, T., & Xiao, D (2007), "Photocatalytic degradation of Acid Blue 62 over CuO-SnO2 nanocomposite photocatalyst under simulated sunlight", Journal of Environmental Sciences, 19(9), 1141-1145 79 [59] Xia, H., Zhuang, H., Zhang, T., & Xiao, D (2008), "Visible-lightactivated nanocomposite photocatalyst of Fe2O3/SnO2", Materials Letters, 62(6-7), 1126-1128 [60] Xu, Y., & Gao, S.-P (2012), "Band gap of C3N4 in the GW approximation", International Journal of Hydrogen Energy, 37(15), 11072-11080 [61] Y Sun, T Xiong, Z Ni, J Liu, F Dong, W Zhang, W K Ho (2015), “Improving g-C3N4photocatalysis for NOxremoval by Ag nanoparticles decoration”, Appl Surf Sci., 358, 356–362 [62] Y Jiang, P Liua, Y Chena, Z Zhoua, H Yanga, Y Hong, F Li, L Ni, Y Yana, D H Gregoryc (2017), “Construction of stable Ta3N5/gC3N4 metal/non-metal nitride hybrids with enhanced visible-light photocatalysis”, Applied Surface Science.,391, 392–403 [63] Yan, S C., Li, Z S., & Zou, Z G (2009), “Photodegradation Performance of g-C3N4 Fabricated by Directly Heatinng Melamine”, Langmuir, 25(17), 10397-10401 [64] Zang, Y., Li, L., Li, X., Lin, R., & Li, G (2014), "Synergistic collaboration of g-C3N4/SnO2 composites for enhanced visible-light photocatalytic activity", Chemical Engineering Journal, 246, 277-286 [65] Zhang, Y C., Du, Z N., Li, K W., Zhang, M., & Dionysiou, D D (2011), "High-performancevisible-light-driven SnS2/SnO2 nanocomposite photocatalyst prepared via in situ hydrothermal oxidation of SnS2 nanoparticles", ACS Applied Materials &Interfaces,3(5), 1528-1537 [66] Zhang, Z., Shao, C., Li, X., Wang, C., Zhang, M., & Liu, Y.(2010), "Electrospun nanofibers of ZnO-SnO2 heterojunction with high photocatalytic activity",The Journal of Physical Chemistry C, 80 114(17), 7920-7925 [67]Zhu, K., Lv, Y., Liu, J., Wang, W., Wang, C., Li, S., … Li, Z (2019), "Facile fabrication of g-C3N4/SnO2 composites and ball milling treatment for enhanced photocatalytic performance", Journal of Alloys and Compounds, 802, 13-18 PL-1 PHỤ LỤC Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB 10 mg/l theo thời gian t (giờ) mẫu khơng có xúc tác, g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4 /SnO2 chiếu sang đèn LED-30W C/C0 Thời gian (giờ) gMẫu trắng g-C3N4 SnO2 g- g- C3N4/SnO2 C3N4/SnO2 C3N4/SnO2 1:1 2:1 1:2 1 1 1 0,99501 0,94320 0,94402 0,84331 0.940499 0.905703 0,99111 0,89472 0,91372 0,72597 0.862934 0.81909 0,98705 0,85450 0,88779 0,60184 0.78211 0.720454 0,98510 0,80441 0,85439 0,45919 0.673078 0.627872 0,98399 0,76140 0,83989 0,36835 0.580965 0.532477 0,98001 0,73409 0,82143 0,30481 0.493847 0.459367 0,98014 0,72151 0,79806 0,20011 0.442642 0.398241 PL-2 Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4/SnO2 nồng độ MB ban đầu khác Thời gian C/C0 (giờ) mg/L 10 mg/L 20 mg/L 30 mg/L 40 mg/L 1 1 1 0,64937 0,84331 0,93192 0,94631 0,99859 0,30493 0,72597 0,84571 0,90981 0,97874 0,15732 0,60184 0,79131 0,89904 0,94525 0,12672 0,45919 0,73471 0,80512 0,91888 0,06257 0,36835 0,63464 0,78778 0,82393 0,04680 0,30481 0,56071 0,68983 0,80534 0,04577 0,20011 0,47848 0,66729 0,74963 PL-3 Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4 /SnO2 cường độ nguồn sáng khác C/C0 Thời gian (giờ) LED-10W LED-20W LED-30W 1 1 0,98332 0,94571 0,84331 0,97458 0,84890 0,72597 0,91081 0,79060 0,60184 0,87179 0,78249 0,45919 0,86678 0,72139 0,36835 0,85875 0,62847 0,30481 0,83508 0,57082 0,20011 PL-4 Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4 /SnO2 pH đầu khác Thời gian C/C0 pH=2,56 pH=4,15 pH=6,96 pH=8,39 pH=10,42 1 1 1 0,90928 0,97704 0,84962 0,78929 0,63595 0,86540 0,96016 0,69764 0,56745 0,45929 0,84974 0,92675 0,64130 0,48846 0,35342 0,83297 0,89981 0,48143 0,38494 0,29001 0,78479 0,85634 0,39289 0,2712 0,22603 0,73906 0,81547 0,29414 0,22230 0,15484 0,68542 0,79371 0,19580 0,17838 0,11158 (giờ) PL-5 Phụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo thời gian t (giờ) mẫu g-C3N4 / SnO2 chất dập tắt khác Thời C/C0 gian Không chất (giờ) dập tắt BQ DMSO TB AO 1 1 1 0,90928 0.926985 0.91381 0.876359 0.853168 0,86540 0.866153 0.828643 0.791268 0.732256 0,84974 0.809556 0.748078 0.661796 0.609996 0,83297 0.755856 0.65553 0.578113 0.539559 0,78479 0.642698 0.567887 0.502059 0.46685 0,73906 0.579866 0.464854 0.407913 0.361325 0,68542 0.536587 0.394362 0.350533 0.262905 PL-6 Phụ lục Đồ thị khảo sát thời gian cân hấp phụ - giải hấp phụ g-C3N4 SnO2 dung dịch MB ... vi nghiên cứu * Đối tượng nghiên cứu: - g- C3N4; - SnO2; - g- C3N4/ SnO2; - Methylene blue * Phạm vi nghiên cứu: Nghiên cứu tổng hợp g- C3N4/ SnO2 khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu tổng hợp. .. tài:? ?Nghiên cứu tổng hợp khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu composite g- C3N4/ SnO2? ?? 3 Mục tiêu đề tài Tổng hợp composite g- C3N4/ SnO2 để tạo vật liệu có hoạt tính xúc tác quang Đối tượng phạm... xúc tác đánh giá theo phương pháp chuẩn Nồng độ hợp chất hữu MB xác định theo phương pháp UV-Vis Nội dung nghiên cứu - Tổng hợp vật liệu SnO2; - Tổng hợp vật liệu g- C3N4; -Tổng hợp vật liệu composite