MỞ ĐẦU Việc chế tạo thành công các loại detector bán dẫn germanium siêu tinh khiết (high purity germanium - HPGe) với độ phân giải và hiệu suất đếm cao vào những năm 1980 là một bước ngoặc trong lịch sử phát triển các thiết bị ghi nhận bức xạ tia X và tia gamma vì nó đã cải thiện đáng kể độ chính xác của các phép phân tích bằng phương pháp hạt nhân [46]. Phần chính của detector HPGe là tinh thể germanium siêu tinh khiết với mật độ tạp chất chỉ vào khoảng 10 nguyên tử/cm 3 và giống như một diode khổng lồ có cấu trúc gồm 3 vùng P (positive), I (intrinsic) và N (negative) làm việc ở chế độ phân cực nghịch. Trong đó thể tích vùng I rất lớn so với vùng P và N, còn gọi là thể tích hoạt động của detector và tương tự như một buồng ion hoá thể rắn, đây là nơi hình thành các cặp electronlỗ trống hoặc electron-ion khi có chùm tia gamma xuyên qua và chúng được tập hợp về phía các điện cực. Tuỳ thuộc vào mục đích sử dụng và miền năng lượng tia gamma quan tâm, người ta chế tạo detector HPGe ở một số cấu hình khác nhau như Ultra LEGe, LEGe, BEGe, Coaxial Ge hoặc HPGe, XtRa, REGe và Well [39]. Hiện nay trên thế giới detector HPGe ngày càng được ứng dụng rộng rãi trong các phép đo phổ gamma của các mẫu phóng xạ [46]. Ở nước ta nhiều nơi như Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt, Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân Hà Nội, Trung tâm Hạt nhân TP Hồ Chí Minh, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP Hồ Chí Minh ... đã trang bị và ứng dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe trong nghiên cứu khoa học và triển khai ứng dụng. Để sử dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe một cách có hiệu quả, có hai vấn đề quan trọng cần phải nghiên cứu đó là hiệu suất detector và độ nhạy của hệ phổ kế gamma [17]. Ở khía cạnh người sử dụng, độ nhạy của hệ phổ kế gamma phụ thuộc vào các đặc trưng che chắn của buồng chì, độ nhiễm bẩn phóng xạ của thiết bị. Còn hiệu suất detector phụ thuộc vào các đặc trưng của detector, nguồn phóng xạ và hình học đo. Đối với hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe GC1518 đặt tại Trung tâm Hạt nhân TP Hồ Chí Minh, các đặc trưng che chắn của buồng chì đã được nghiên cứu chi tiết [20] và độ nhiễm bẩn phóng xạ được kiểm tra định kì bằng cách đo phông bên trong buồng chì. Vấn đề quan trọng còn lại là nghiên cứu hiệu suất detector vì có hai khả năng như sau: Thứ nhất, hiệu suất detector có xu hướng giảm dần theo thời gian, do đó cần phải xác định nguyên nhân làm giảm hiệu suất detector và tìm kiếm biện pháp khắc phục để hạn chế quá trình giảm hiệu suất detector này. Một trong những nguyên nhân làm giảm hiệu suất detector đó là trong suốt quá trình hoạt động của detector, các nguyên tử lithium của lớp n + (lớp germanium bất hoạt hay lớp chết) tiếp tục khuếch tán vào sâu bên trong tinh thể làm cho bề dày của lớp này tăng lên đáng kể, thu hẹp thể tích hoạt động của detector và số lượng các cặp hạt mang điện được hình thành sẽ giảm đi. Hiện tượng khuếch tán này có thể hạn chế được bằng cách luôn giữ lạnh detector ở nhiệt độ nitrogen lỏng. Thứ hai, trong phép đo phổ gamma của các mẫu phóng xạ, hiệu suất detector còn phụ thuộc vào các đặc trưng của nguồn phóng xạ, đó là dạng hình học, kích thước và thể tích của hộp chứa mẫu. Trong số các dạng hình học của hộp chứa mẫu, hộp chứa mẫu dạng Marinelli có hiệu suất đếm cao hơn vì nó được đặt áp sát vào cả mặt trên và mặt bên của detector, bao bọc gần kín thể tích hoạt động của detector. Tuy nhiên, để hộp chứa mẫu dạng Marinelli với thể tích cho trước đạt được hiệu suất đếm cao nhất cần phải tính toán kích thước tối ưu của hộp chứa mẫu dạng Marinelli này. Do đó mục đích nghiên cứu của đề tài luận án này là xác định hiệu suất của detector sau một thời gian dài hoạt động và xây dựng phương pháp tính toán kích thước tối ưu của hộp chứa mẫu dạng Marinelli để nâng cao tối đa hiệu suất đếm trong phép đo phổ gamma. Đối tượng nghiên cứu của đề tài luận án này là detector HPGe GC1518 đặt tại Trung tâm Hạt nhân TP Hồ Chí Minh và hộp chứa mẫu dạng Marinelli. Detector HPGe GC1518 có dạng trụ đồng trục đáy kín (Coaxial Ge và cũng được viết tắt là HPGe) gồm một tinh thể germanium siêu tinh khiết có đường kính ngoài 54 mm, chiều cao 32 mm, ở giữa có một hốc hình trụ đường kính 7 mm và chiều cao 17 mm. Mặt trên và mặt bên của tinh thể là lớp n + được nối với cực dương nguồn điện, còn gọi là lớp germanium bất hoạt. Mặt trong của hốc tinh thể là lớp p + được nối với cực âm của nguồn điện. Hộp chứa mẫu dạng Marinelli được chế tạo bằng các vật liệu có sẵn trên thị trường như thành hộp làm bằng vật liệu polyvinylchloride và các đáy hộp làm bằng vật liệu polyacrylic. Các tấm vật liệu này được gia công bằng máy cắt laser và sau đó lắp ráp chúng với nhau bằng chất kết dính cyanoacrylate với sai số tuyệt đối tổng cộng khoảng 0,5 mm. Phương pháp nghiên cứu của đề tài luận án này là kết hợp thực nghiệm đo phổ gamma với tính toán bằng phương pháp Monte Carlo và thuật toán di truyền. Trong tính toán phổ gamma bằng phương pháp Monte Carlo, chương trình MCNP4C2 * được sử dụng. Đây là một trong những chương trình máy tính đáng tin cậy [51, 110] ứng dụng phương pháp Monte Carlo để mô phỏng quá trình vận chuyển của neutron, photon và electron trong môi trường vật chất. Trong tính toán kích thước tối ưu hộp chứa mẫu dạng Marinelli, chương trình tính toán dựa trên cơ sở thuật toán di truyền kết hợp với chương trình MCNP4C2 được soạn thảo bằng ngôn ngữ lập trình Fortran 95 và chạy trên máy tính cá nhân HP4100. Phương pháp nghiên cứu của đề tài luận án được trình bày cụ thể như sau: Các kết quả nghiên cứu trong những năm gần đây của nhiều tác giả [51, 59, 64, 65, 74, 86, 90, 96, 110] về các đặc trưng của detector HPGe cho thấy rằng hiệu suất detector mô phỏng thường lớn hơn hiệu suất detector thực tế, do đó nảy sinh một nhu cầu cấp thiết cho những người làm thực nghiệm là xác định một cách chính xác hiệu suất detector. Để có sự phù hợp tốt hơn giữa kết quả tính toán và số liệu thực nghiệm, các tác giả đã điều chỉnh tăng bề dày lớp germanium bất hoạt lên khoảng gấp 2 lần số liệu do nhà sản xuất cung cấp [110]. Tuy nhiên cơ sở vật lý cho việc điều chỉnh tăng này thì chưa có tác giả nào lý giải một cách định lượng. Do đó mục tiêu nghiên cứu của vấn đề này là lý giải một cách định lượng để làm rõ ý nghĩa vật lý của việc điều chỉnh tăng bề dày lớp germanium bất hoạt của detector HPGe. Để giải quyết vấn đề này, trước tiên cần phải xây dựng bộ số liệu đầu vào về cấu trúc hình học và thành phần vật liệu của buồng chì, detector và các nguồn phóng xạ để mô hình hoá hệ phổ kế gamma bằng chương trình MCNP4C2. Phân tích ảnh hưởng của sự biến thiên các thông số vật lý lên hiệu suất detector và xác định thực nghiệm sự giảm hiệu suất detector sau gần 10 năm hoạt động để chứng tỏ sự tăng bề dày lớp germanium bất hoạt là có thực. Cuối cùng là thiết kế các thí nghiệm để kiểm chứng bộ số liệu đầu vào và giá trị tính toán của bề dày lớp germanium bất hoạt.