Chương 4. TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ CỦA BÁN
4.1 Tính chất hấp thụ quang-từ của bán kim loại Dirac dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm
4.1.2 Kết quả tính số và thảo luận
Trong phần này, chúng tôi sẽ tính số MOAC gây ra bởi tán xạ phonon âm. Để tính số chúng tôi sử dụng các thông số cho DSM và được liệt kê trong Bảng 4.1.
Tuỳ thuộc vào nồng độ pha tạp, hệ DSM được chia làm hai loại: hệ không pha tạp và hệ pha tạp. Chúng tôi lần lượt khảo sát hai trường hợp này.
Bảng 4.1: Bảng giá trị các thông số liên quan đến tương tác electron-phonon trong các tấm DSM.
Ký hiệu Giá trị Thông số mô hình [144] M0
M1
M2
20.5 meV 187.7 meV nm2 135.0 meV nm2 Năng lượng Fermi [144] ℏvF 88.9 meV nm
Thừa số g [85] gs
gp
18.6 2.0 Mật độ khối lượng [158] ρ 7 × 103 kg/m3
Vận tốc âm [159] vs 2.3×103 m/s
Thế biến dạng [158] D 20 eV
Năng lượng phonon quang [68] ℏω0 25 meV Khối lượng hiệu dụng [103] me 0.042 m0
Hằng số điện môi [157] ϵo
ϵs
12.0 36.0 Chiết suất vật liệu [160] nr 4.6
4.1.2.1. Hệ không pha tạp
Trường hợp này ứng với mật độ electron ne = 0 và mức Fermi EF nằm giữa vùng cấm. Lúc này, chỉ có các dịch chuyển liên vùng, trong khi đó các dịch chuyển nội vùng không xảy ra. Tức là, Kac chỉ phụ thuộc vào dịch chuyển liên vùng. Cụ thể là, các đỉnh hấp thụ được tạo ra bởi sự chuyển dịch của các electron
từ vùng hóa trị lên vùng dẫn. Trong Hình 4.1 chúng tôi thể hiện sự phụ thuộc của Kac vào năng lượng photon, cụ thể là bao gồm quá trình hấp thụ một và hai photon đối với s = ±1. Chúng ta có thể quan sát thấy Kac thể hiện một loạt các đỉnh được tạo ra bởi các dịch chuyển tương ứng với n → n ± 1, trong đó các đỉnh được tạo ra bởi s = +1 nằm ở vùng năng lượng cao hơn so với các đỉnh gây ra bởi s = −1. Điều này có thể được hiểu như sau: từ Hình 1.6 ta thấy độ rộng vùng cấm trong trường hợp s = +1 lớn hơn độ rộng vùng cấm trong trường hợp s = −1. Ngoài ra, các đỉnh do quá trình hấp thụ một photon (1p) luôn nằm về phía bên trái và có giá trị nhỏ so với các đỉnh do quá trình hấp thụ hai photon (2p), tương tự như những gì đã quan sát ở các nghiên cứu trước đây [18],[26]. Bên cạnh đó, do DSM có vùng cấm nhỏ, các đỉnh của Kac nằm trong vùng THz. Hiện tượng này cũng được quan sát thấy ở graphene [131], WSM [57]. Tuy nhiên, kết quả này lại khác với những gì quan sát thấy ở các hệ TMDC [18],[139],[161]. Chúng tôi cũng quan sát thấy rằng các đỉnh Kac giảm khi chỉ số mức Landau, n, tăng lên. Điều này xảy ra bởi vì, khi n tăng, năng lượng dịch chuyển ∆Eη”η tăng, dẫn đến phần tử ma trận lưỡng cực Bη”η giảm (xem phương trình (1.115)). Do đó, điều này dẫn đến giảm giá trị đỉnh Kac.
Ảnh hưởng của từ trường đến các đặc tính quang-từ của DSM được thể hiện trong Hình 4.2. Từ trường được quan sát thấy có ảnh hưởng đáng kể đến các đặc tính của đỉnh Kac (chiều cao/giá trị và vị trí) cũng như FWHM. Chúng ta có thể thấy trong Hình 4.2(a) và Hình 4.2(c) rằng khi B0 tăng, giá trị đỉnh tăng trong cả hai trường hợp s = ±1, điều này là kết quả của việc giảm độ dài từ, αc
với B0. Tuy nhiên, ảnh hưởng của từ trường đến vị trí của đỉnh là khác nhau giữa hai trường hợp s = +1 và s = −1. Đối với trường hợp s = +1, vị trí của đỉnh hấp thụ thể hiện sự dịch chuyển xanh khi từ trường tăng. Điều này là do khoảng cách giữa các mức Landau luôn tăng theo từ trường (xem Hình 1.6(a)), dẫn đến sự tăng năng lượng của photon bị hấp thụ. Do đó, đỉnh hấp thụ thể hiện đặc tính dịch chuyển xanh. Trong khi đó, đối với trường hợp s = −1, trong phạm vi từ trường từ 4 đến 6 T, khoảng cách giữa các mức Landau giảm (xem
3.5 3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5
0.010 20 30 40 50 60 70
kfi meV
Hình 4.1: Sự phụ thuộc của Kac vào năng lượng photon ℏΩ. Kết quả thu được tại ne = 0, T = 4 K, và B0 = 5 T.
Hình 1.6(b)). Kết quả cho thấy đỉnh hấp thụ di chuyển về vùng năng lượng thấp, thể hiện hành vi dịch chuyển đỏ. Trong Hình 4.2(b) cũng như Hình 4.2(d), chúng tôi biểu thị FWHM dưới dạng hàm của B0. Các giá trị của FWHM tìm thấy ở đây tương tự với các giá trị trong graphene [129], nhưng nhỏ hơn trong TMDC [18] và silic [26], nhưng lớn hơn so với DSM Cd3As2 khối [8]. FWHM cho các quá trình hấp thụ một và hai photon được nhận thấy là tăng theo từ trường trong cả hai trường hợp s = ±1. Độ rộng này là kết quả của việc các mức Landau trở nên rộng hơn khi từ trường tăng [162]. Một điều cần lưu ý là FWHM trong hai trường hợp s = ±1 gần như giống hệt nhau, cả về hình dạng và độ lớn. Điều này cho thấy FWHM gần như không bị ảnh hưởng bởi giá trị của s.
Tiếp theo, trong Hình 4.3, chúng tôi chỉ ra ảnh hưởng của nhiệt độ lên phản ứng quang-từ của DSM. Chúng tôi quan sát thấy rằng nhiệt độ không ảnh hưởng đến vị trí đỉnh mà ảnh hưởng đến giá trị đỉnh và FWHM của chúng. Từ biểu thức (4.2), chúng ta thấy rằng nhiệt độ ảnh hưởng đến Kac thông qua ba đại
s = +1
s = –1 một photon hai
photo n
103 m Kac
ac
Hình 4.2: (a) và (c): Đỉnh cao nhất của Kac trong Hình 4.1 là hàm của ℏΩ tại các giá trị từ trường khác nhau ứng với s = ±1; (b) và (d): FWHM là hàm của B0 với s = ±1. Kết quả thu được tại ne = 0, T = 4 K.
lượng: (i) T , Kac tăng tuyến tính với T; (ii) fη(1 −fη′ ), giảm theo T ; và (iii) γη η, ′ , khiến Kac giảm theo T . Ảnh hưởng kết hợp của ba đại lượng này làm cho Kac tăng mạnh theo T trong khoảng nhiệt độ thấp và sau đó tăng dần khi T tiếp tục tăng như được minh họa rõ ràng trong Hình 4.3(a) và Hình 4.3(c) với s = ±1. Hình 4.3(b) và Hình 4.3(d) biểu diễn sự phụ thuộc của FWHM dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm vào nhiệt độ ứng với các trường hợp s = ±1. FWHM được quan sát thấy tăng theo nhiệt độ, điều này phù hợp với kết quả thực nghiệm được quan sát trong Cd3As2 [163]. Cụ thể, FWHM thay đổi theo nhiệt độ tuân theo quy luật √T . Lí do bắt nguồn từ quy luật căn bậc hai của T , một đặc trưng của độ rộng Lorentz [18].
Hình 4.3: (a) và (c): Đỉnh cao nhất của Kac trong Hình 4.1 là hàm của ℏΩ đối với các giá trị khác nhau của nhiệt độ ứng với s = ±1; (b) và (d): FWHM là hàm của T với s = ±1. Kết quả thu được tại ne = 0, B0 = 5 K.
4.1.2.2. Hệ pha tạp
Đối với hệ pha tạp, ne ̸= 0, do đó mức Fermi EF nằm trong vùng dẫn. Trong trường hợp này có cả dịch chuyển nội vùng và liên vùng. Vì MOAC do quá trình hấp thụ hai photon biểu hiện hành vi tương tự như MOAC do quá trình hấp thụ một photon nên chúng tôi sẽ chủ yếu tập trung vào quá trình hấp thụ một photon trong phần thảo luận sau đây.
Trong Hình 4.4(a), chúng tôi chỉ ra Kac ứng với quá trình hấp thụ một photon gây ra do dịch chuyển nội vùng là một hàm của năng lượng photon đối với các giá trị khác nhau của nhiệt độ tại ne = n0, s = 1, và B0 = 5 T. Mật độ electron ne = n0 đặt EF nằm ngay dưới L6 trong vùng dẫn (xem Hình 1.6(a)), gây ra hai dịch chuyển chính L5 → L6 và L6 → L7. Tương tự như trường hợp của DSM
Hình 4.4: Kac, xuất phát từ quá trình hấp thụ một photon do dịch chuyển nội vùng, là một hàm của ℏΩ. Cụ thể, hình (a) biểu diễn các giá trị tương ứng với các nhiệt độ khác nhau tại ne = n0, trong khi hình (b) minh họa các giá trị ứng với các mật độ electron khác nhau tại T = 4 K. Các kết quả được tính khi s = 1 và B0 = 5 T.
không pha tạp như trong Hình 4.3(a), nhiệt độ ở đây cũng không ảnh hưởng
đến vị trí đỉnh mà chỉ ảnh hưởng đến độ cao của chúng: nhiệt độ càng cao thì đỉnh hấp thụ càng cao. Tại T = 1 K và T = 2 K chỉ quan sát thấy rõ hai đỉnh chính. Tuy nhiên, khi nhiệt độ tăng, gây ra bởi sự kích thích nhiệt [140], một
ηη
ηη
số dịch chuyển xen kẽ mới, có mức Landau nằm trong vùng lân cận của EF, có thể xảy ra, khiến một số đỉnh mới xuất hiện. Nhiệt độ càng cao thì sự kích thích nhiệt càng mạnh, làm cho các đỉnh mới quan sát được càng rõ ràng. Ví dụ, tại T = 4 K, kích thích nhiệt làm xuất hiện hai đỉnh mới do sự dịch chuyển L4 → L5 và L7 → L8. Tại T = 6 K, các đỉnh mới được hình thành từ các dịch chuyển L3 → L4 và L8 → L9, v.v. Tuy nhiên, do các đỉnh này được hình thành từ các mức Landau nằm khá xa EF nên cường độ của chúng sẽ nhỏ hơn các đỉnh chính. Lưu ý rằng năng lượng dịch chuyển nội vùng có giá trị nhỏ, do đó năng lượng của photon bị hấp thụ nhỏ hơn nhiều so với năng lượng của các dịch chuyển liên vùng. Điều này kết hợp với giá trị FWHM nhỏ làm cho giá trị Kac do dịch chuyển nội vùng (106/m) có cường độ cao hơn nhiều so với dịch chuyển liên vùng (103/m), như trong Hình 4.1 đến Hình 4.3. Kết quả này bắt nguồn từ mối quan hệ Kac ∝ ∆E−′ 1 như đã phân tích ở trên.
Trong Hình 4.4(b), chúng tôi mô tả Kac do quá trình hấp thụ một photon gây ra do dịch chuyển nội vùng là một hàm của năng lượng photon ứng với các giá trị mật độ electron khác nhau tại T = 4 K, s = 1, và B0 = 5T. Với ne = 2n0 (3n0), EF nằm giữa L12 và L13 (L16 và L17), dẫn đến dịch chuyển chính là L12 → L13 (L16
→ L17). Chúng ta có thể thấy trong Hình 1.6(a) rằng khi n tăng, ∆E−′ 1
tăng. Do đó, vị trí đỉnh hấp thụ có xu hướng dịch chuyển nhẹ về phía vùng năng lượng cao hơn. Điều này trái ngược với các quan sát trên màng mỏng cách điện topo [141], nơi phổ hấp thụ lại dịch chuyển về vùng năng lượng thấp hơn khi ne
tăng. Ngoài ra, trong trường hợp n0 = 2ne and n0 = 3ne, các đỉnh do kích thích nhiệt gần như trùng khớp với đỉnh chính, có xu hướng nhập vào đỉnh chính nên không quan sát được rõ ràng.
Kế tiếp, Hình 4.5(a) biểu thị Kac ứng với quá trình hấp thụ một photon gây ra do dịch chuyển liên vùng là một hàm của năng lượng photon đối với các giá trị khác nhau của nhiệt độ tại ne = n0, s = 1, và B0 = 5 T. Không giống như phổ hấp thụ do dịch chuyển nội vùng, trong trường hợp dịch chuyển tiếp liên vùng, mỗi đỉnh bao gồm hai dịch chuyển từ vùng hóa trị lên vùng dẫn, đảm
Hình 4.5: Kac do hấp thụ một photon gây ra do dịch chuyển liên vùng là hàm của ℏΩ, trong đó: hình (a) ứng với các giá trị nhiệt độ khác nhau tại ne = n0, hình (b) ứng với các giá trị mật độ electron khác nhau tại T = 4 T. Kết quả thu được tại s = 1 và B0 = 5 T.
bảo thỏa mãn quy tắc lọc lựa n → n ± 1. Ví dụ: đỉnh đầu tiên trong chuỗi ứng
với trường hợp T = 1 K được tạo ra từ hai dịch chuyển L−5 → L6 và L−7 → L6, trong đó dấu trừ biểu thị mức Landau trong vùng hóa trị. Giá trị của Kac được tìm thấy nhỏ hơn nhiều so với giá trị gây ra bởi dịch chuyển nội vùng (Hình 4.4)
|gq
| −
ϵ
nhưng tương đương với giá trị trong trường hợp không pha tạp (Hình 4.1). Khi nhiệt độ tăng, do sự kích thích nhiệt, một vài dịch chuyển xen kẽ mới có mức Landau cuối cùng dưới EF được kích thích, tạo thành các đỉnh dịch chuyển xen kẽ mới, như được quan sát rõ ràng trong Hình 4.5(a). Ảnh hưởng của mật độ electron lên Kac do dịch chuyển liên vùng được thể hiện trong Hình 4.5(b). Do chặn Pauli, trong đó việc dịch chuyển với mức Landau cuối cùng dưới EF bị cấm, các đỉnh đầu tiên của mỗi chuỗi phổ hấp thụ (năng lượng ngưỡng) xảy ra ở các vị trí khác nhau tùy thuộc vào vị trí của EF. Khi mật độ electron ne tăng, EF tăng, kéo theo chỉ số mức Landau cao hơn trong các dịch chuyển xen kẽ. Do đó, năng lượng ngưỡng chuyển sang vùng năng lượng cao hơn.