CHƢƠNG III PHẢN ỨNG HẠT NHÂN TRÊN MÁY GIA TỐC
3.2. Ứng dụng để nghiên cứu đặc tính theo độ sâu (depth profile)
3.2.1. Ứng dụng để nghiên cứu sự phồng dộp của thanh nhiên liệu
Các phản ứng hạt nhân cộng hưởng mạnh cho trong Bảng 3.3 rất hữu ích để nghiên cứu các đặc tính, hàm lượng nguyên tố theo độ sâu. J.Arunkumar [2] đã sử dụng các phản ứng cộng hưởng hạt nhân 15N(p,αγ)12C và 30Si(p,γ)31P để nghiên cứu cấu trúc và sự phân bố của các ion 15N và 30Si trong hợp kim D9 (thép khơng gỉ biến tính Titan) làm vỏ bọc các thanh nhiên liệu trong lò phản ứng hạt nhân nhanh.
Như ta đã biết, các vật liệu của lớp mạ và lớp vỏ bọc thanh nhiên liệu trong lò phản ứng nhanh được tải nhiệt bằng natri nóng chảy và tiếp xúc với một mơi trường khắc nghiệt của sự bắn phá dữ dội của neutron nhanh ở nhiệt độ cao. Một trong những vấn đề chính của tác hại của bức xạ là sự thay đổi kích thước do các phồng dộp của các bọt khí, dẫn đến giảm thời gian làm việc của các bó thanh nhiên liệu trong lõi lị phản ứng và hạ thấp độ sâu cháy của nhiên liệu. Do đó, khả năng chống lại sự phồng dộp là một đặc trưng chính cần xem xét trong việc lựa chọn vật liệu cho các thành phần của thanh nhiên liệu.
Cải thiện khả năng chống bức xạ gây ra sự phồng dộp có thể đạt được bằng cách tạo các bẫy hiệu quả tại các vị trí tập trung helium như làm phân tán và kết tủa-ma trận bề mặt, bằng cách điều chỉnh các thành phần hợp kim và thông qua xử lý cơ nhiệt [56, 39]. Sự thể hiện của thép titan biến tính đã cải thiện sự phồng dộp trong điều kiện mơi trường của lị phản ứng, và do đó, đã trở thành một ứng cử viên cho các ứng dụng cấu trúc. Vai trò của các nguyên tố trong hợp kim nhanh chóng khuếch tán, như Ti, Si, P và hạn chế khoảng trống (phồng dộp) tạo thành trong thanh nhiên liệu [60]. Các tạp chất nhanh chóng khuếch tán làm tăng hiệu ứng phân tán các tâm có nguy cơ phồng dộp, và giảm các mầm tạo khoảng trống, điều này đóng một vai trị rất quan trọng trong việc ngăn cản hình thành các khoảng trống cho hợp kim. Để mơ hình hóa hiệu ứng, thì sự hiểu biết về các hành vi phân tán và phân bố của các tạp chất là điều cần thiết để hiểu sự phân phối lại chúng trong q trình chiếu xạ. Do đó, hành vi khuếch tán nhiệt của các chất hòa tan như silicon và nitơ trong thép titan-biến tính đã được nghiên cứu đầy đủ [2].
Để làm việc này, người ta đã sử dụng phản ứng hạt nhân cộng hưởng để phân tích và có được các cấu hình khuếch tán của nitơ và silic trong thép khơng gỉ titan biến tính . Kết quả cho thấy trong khoảng nhiệt độ ủ, một phần
nhỏ của nitơ vẫn cịn bị mắc kẹt gần bề mặt có thể tạo thành các bẫy bắt nitơ do sự khuyết thiếu mạng. Các hành vi khuếch tán nhiệt của silic trong thép titan biến tính cũng được xác định. Từ năng lượng kích hoạt ước tính, có thể kết luận rằng silicon nhiệt khuếch tán bởi cơ chế bắt do sự khuyết thiếu mạng trong thép. Như vậy qua việc sử dụng các phản ứng hạt nhân cộng hưởng để phân tích sự phân bố các nguyên tử nitơ và silic trong thép titan biến tính cho thấy rằng các nguyên tử nitơ và silic thường được lấp đầy vào các vị trí khuyết thiếu trong mạng, nơi là mầm mống tạo nên các phồng dộp trong thanh nhiên liệu.
3.2.2. Ứng dụng để nghiên cứu chế tạo mẫu chuẩn hydro
Một mẫu chuẩn hydro đã được thực hiện bằng cách cấy ion hydro trong tấm silic. Các tấm silic được cấy với hydro ở mức năng lượng khác nhau và đạt đến độ sâu khoảng 100 nm, phân bố đều trong mẫu. Các mẫu thu được được chuẩn hóa hàm lượng trung bình bằng phân tích giật lùi đàn hồi (ERDA) và phân tích phản ứng hạt nhân cộng hưởng (Resonant Nuclear Reaction Analysis - RNRA). Tất cả các thông số quan trọng của mẫu chuẩn hydro phải được kiểm soát như: độ tinh khiết đồng vị, phân bố chiều sâu, độ ổn định dưới chiếu xạ ion và tính lặp lại. Các mẫu chuẩn được xác nhận bởi các phép đo tiết diện cộng hưởng của phản ứng 13C(p,y)14N. Sự giống nhau giữa năng lượng cộng hưởng, độ rộng đỉnh cộng hưởng là căn cứ để chế tạo mẫu chuẩn hydro. Vì vậy, loại mẫu chuẩn này có thể được sử dụng cho tất cả các nghiên cứu về các phản ứng hạt nhân, trong đó proton là một thành phần tham gia, từ các phản ứng trong lĩnh vực vật lý thiên văn đến các phân tích vật liệu [23].
Hydro đóng một vai trị quan trọng trong kỹ thuật vật liệu. Các nguyên tố nhẹ hơn của bảng Mendeleev nhưng có nhiều nhất trong vũ trụ có thể cho ví dụ về sự biến đổi tính chất kim loại như tính dịn và ăn mịn [24]. Hydro là nguyên tố cần thiết trong rất nhiều lĩnh vực khác nhau. Ví dụ như, trong hóa
học, hydro có mặt ở khắp nơi trong sự phát triển của các loại polyme mới có tính đột xuất (polyme tương thích sinh học, polyme phát xạ ánh sáng, polyme hoạt hóa, vv). Trong điện tử, vi mạch, nanochip, bây giờ có thể được sản xuất bằng cách sử dụng quy trình cắt thơng minh (the Smart Cut™) liên quan đến quá trình cấy hydro trên đế silic [8, 54, 21, 85]. Nguyên tố này là cũng đánh giá cao trong quang học, nơi nó được sử dụng để cải thiện tính chất quang học của các tinh thể nano silic, hiện đang rất phổ biến trong công nghệ nhằm phát triển laser silic, bằng hydro thụ động [84].
Do nhiều ứng dụng liên quan hydro, nó là rất quan trọng để phát triển và hiệu chỉnh các kỹ thuật chính xác mà có thể được sử dụng để mô tả các nguyên tố này trong các vật liệu. Điều này có thể được thực hiện với các phân tích phản ứng hạt nhân đang rất phát triển vì đặc tính khơng phá hủy và định lượng chính xác. Các phép đo chính xác của tiết diện phản ứng hạt nhân đòi hỏi sử dụng một mẫu chuẩn biết trước làm tham chiếu có nồng độ nhất định của các nguyên tố hydro mà phản ứng với nó được thực hiện.
Sự cần thiết phải biết tiết diện các mẫu chuẩn phần lớn là do có những u cầu trong cơng nghiệp để hiểu và khai thác tài sản vật chất (chẳng hạn như quặng) mà còn là điều cần thiết hơn cho nguyên tắc cơ bản của các nghiên cứu. Ví dụ, để cấy nitơ trong thép thì các phản ứng 14N(3He,p)16O và 14N(3He,α)13N thường được sử dụng [78]. Một ví dụ khác là phản ứng 19F(p,αγ)16O, với một sự cộng hưởng ở 340 keV, là nhạy cảm với flo hiện diện trong răng [79]. Một mẫu chuẩn cũng được yêu cầu cho việc đo lường tiết diện như của các phản ứng giật lùi đàn hồi 1H(3He,1H)3He [80].
Ngoài ra trong vật lý thiên văn cũng cần các mẫu chuẩn hydro. Ta biết rằng trong các ngôi sao, như mặt trời của chúng ta, phần lớn là hydro (75%) và heli (25%). Chúng tạo năng lượng chủ yếu bằng phản ứng nhiệt hạch xảy ra trong các sao. Để hiểu sự tiến hóa của chúng, ta phải cần thiết xác định tốc
độ phản ứng của các phản ứng khác nhau tham gia vào q trình đó. Điều đó có thể đạt được từ việc hiểu biết các tiết diện phản ứng mà thường được đo trong phịng thí nghiệm vật lý hạt nhân. Trong số các phản ứng mà ta quan tâm thì tất cả chúng đều có sự hiện diện của proton, nghĩa là có liên quan hydro. Ví dụ chuỗi p-p hay chu trình CNO. Các chuỗi p-p, là q trình sản xuất năng lượng chính trong mặt trời của chúng ta, thể hiện một số phản ứng thú vị được gây bởi proton mà vẫn đang được nghiên cứu như phản ứng 2H(p,γ)3He [42]. Chu trình CNO, đầu tiên mơ tả bởi Hans Bethe vào năm 1939 [5], chi phối năng lượng sản xuất cho các ngôi sao nặng hơn 2 lần khối lượng mặt trời trong suốt giai đoạn đốt cháy hydro. Trong chu kỳ lạnh CNO (cho nhiệt độ dưới 0,2x109K), phản ứng chậm nhất và quan trọng nhất, 14N(p,γ)15O, đã được nghiên cứu chủ yếu bằng cách chiếu một bia chuẩn cấy hydro bằng 14N và đo lường các tia gamma phát ra [46, 22, 73, 47]. Như vậy, có rất nhiều lợi thế làm việc trong động học ngược, có nghĩa là, ví dụ, chiếu xạ một mẫu bia có chứa hydro với các ion 14N như nói ở đây. Qua tất cả các phân tích trên, ta thấy sự cần thiết cần phải có các mẫu chuẩn hydro ổn định và đáng tin cậy cho các nghiên cứu đa dạng, liên quan đến hydro là rất quan trọng và cần thiết.
Một mẫu chuẩn hydro được chế tạo bởi phương tiện cấy ion của 1H+ trong đế silic. Ion cấy được thực hiện trong hai nguồn năng lượng khác nhau và cấy đều đặn để có được một mật độ hydro đều từ bề mặt đến độ sâu khoảng 100 nm, cần loại bỏ nhiễm bẩn bề mặt. Sự vắng mặt của deuterium trong hydro cấy ghép là được kiểm sốt, do đó việc thiết lập sự thuần khiết đồng vị (gần 100%) là phải đạt được. Khi kiểm tra (đo lường lại) để kiểm tra nồng độ, thì các phép đo phải được thực hiện trong chân không siêu cao để kiểm soát sự nhiễm bẩn bề mặt.
Cuối cùng, các mẫu chuẩn hydro đã được xác nhận bằng cách đo tiết diện cộng hưởng của một phản ứng hạt nhân liên quan đến tổng hợp hạt nhân diễn ra trong các sao. Kết quả chỉ ra rằng loại hình mẫu chuẩn này tạo nên một mẫu chuẩn hydro đáng tin cậy cho các công việc trong nghiên cứu động học ngược về phản ứng hạt nhân đã quan tâm trong vật lý thiên văn. Mẫu chuẩn này cũng có thể được sử dụng để xác định tiết diện của bất kỳ phản ứng nào liên quan đến proton.
3.3. Phản ứng hạt nhân cộng hƣởng của nhôm trên máy gia tốc 3.3.1. Phản ứng bắt proton
Trước khi bắt đầu thảo luận về phản ứng bắt proton, thì một giới thiệu ngắn gọn về hạt nhân là cần thiết để xem xét sự tương tác của các proton với một hạt nhân.
Một xấp xỉ hợp lý của sự tương tác proton-nucleon về thế năng tĩnh điện được cho trong Hình 3.1.
Hình 3.1. Mơ hình hàng rào thế Coulomb của hạt nhân
Bắt đầu từ r = ∞ và di chuyển về r → 0, một proton đến đầu tiên tương tác với các trường Coulomb của hạt nhân. Như các proton tiếp cận hạt nhân, lực đẩy giữa các proton và hạt nhân tăng lên, với thế năng là:
U(r) = (1/4πε0).(Z1Z2e2/R) (3.5) V(r) V(r) ≈ 1/r (thế năng điện) r r = r0A1/3 = 1,2.fm.A1/3 0
ở đó ε0 là hằng số điện mơi của chân không, Z1 và Z2 là số proton của hạt nhân tới và hạt nhân bia, e là điện tích của proton, và R là khoảng cách của chúng, xấp xỉ bằng:
R = R0A1/3 = 1,2 fm A1/3 (3.6) Trong đó A là số các nucleon (proton + neutron) trong hạt nhân. Ở một khoảng cách R = R0A1/3 từ hạt nhân, một proton đến với năng lượng đủ lớn hoặc thông qua hiệu ứng đường hầm để vượt qua hàng rào Coulomb của hạt nhân để vào vùng tác dụng của lực hạt nhân. Khi các proton đã đi vào giếng thế này, nó có khả năng tương tác với các hạt nucleon của hạt nhân [43].
Một định nghĩa hình thức cần phải được xác định để biết xác suất của phản ứng hạt nhân. Các tiết diện đề cập đến kích thước hình học của hạt tới và hạt nhân bia, được cho bởi biểu thức: ζ = π(Rp + Rt)2, trong đó Rp và Rt là các bán kính của hạt tới và hạt nhân bia. Mối quan hệ cổ điển này có thể được mở rộng khi, bằng cách kết hợp cơ học lượng tử trong một biểu thức phụ thuộc năng lượng: ζ = πλ2, trong đó λ là bước sóng De Broglie. Gần với mức năng lượng cộng hưởng (ER), các tiết diện là rất lớn và do đó xác suất phản ứng là rất cao.
Máy Pelletron có khả năng tăng tốc proton từ nguồn hydro lên đến năng lượng 4 MeV. Tuy nhiên, thông thường chỉ cần sử dụng chùm proton có năng lượng 1,5 MeV là đủ và tránh các khả năng phát bức xạ khơng mong muốn khi chùm proton có năng lượng cao hơn 4 MeV, bởi vì khi năng lượng của proton lớn hơn 4 MeV, tiết diện phản ứng 27Al(p,y)28Si tăng lên rất nhiều như trong Hình 3.2 [44]. Khi tiết diện phản ứng lớn, nghĩa là phản ứng xảy ra nhiều thì các bức xạ gamma với nhiều năng lượng khác nhau cũng sinh ra lắm, điều này khơng có lợi cho an tồn bức xạ.
Hình 3.2. Tiết diện tương tác của phản ứng 27Al(p,y)28Si cho các năng lượng proton khác nhau [44]
Các proton va chạm với một bia nhơm, tạo ra một trạng thái kích thích của silic, được gọi là q trình bắt - proton. Các hạt nhân silic bị kích thích, sau đó phân rã gamma, trong đó có nhiều gamma có năng lượng trên mức tối thiểu 1,022 MeV để có thể sinh cặp electron - positron. Trong khi bất kỳ gamma nào có năng lượng trên 2mec2 đều có khả năng tạo cặp trong mẫu, các trạng thái phân rã của silic đều tạo ra nhiều tia gamma có năng lượng 1,78 MeV và cao hơn. Q trình này được tóm tắt trong các phản ứng sau:
p + 27Al → 28Si* → 28Si + γ (3.7) Nếu áp dụng phương trình (3.5), ta thấy rằng để hạt nhân nhơm (Z=13, A=27) có thể bắt một proton thì năng lượng của hạt proton này phải có khoảng 5,2 MeV. Trong khi máy gia tốc Pelletron tăng tốc các proton lên năng lượng 1,5 MeV, thì đã có các phản ứng bắt proton của 27Al, điều này chỉ ra rằng đã xảy ra hiệu ứng lượng tử chui hầm qua rào Coulomb.
3.3.2. Đặc trƣng của phản ứng hạt nhân cộng hƣởng 27Al(p,γ)28Si
Phản ứng 27Al(p,γ)28Si có vai trị quan trọng trong q trình tổng hợp hạt nhân của các ngơi sao, vì nó là một trong những phản ứng hình thành nên chu trình Mg-Al [3], xem Hình 3.3.
Hình 3.3. Chu trình Mg-Al trong các lõi ngơi sao được đốt cháy bởi Hydro [3] Trong lĩnh vực hạt nhân, phản ứng 27Al(p,γ)28Si đã góp phần không nhỏ cho các kết quả thực nghiệm thu được từ ứng dụng của nó. Phản ứng này được sử dụng rộng rãi để chuẩn năng lượng cho các máy gia tốc do độ rộng cộng hưởng nhỏ, cỡ 80 eV, và có rất nhiều đỉnh cộng hưởng, trong đó các đỉnh cộng hưởng tại 991,88 keV, 1381,3 keV và 1388,4 keV rất phù hợp cho các loại máy gia tốc hạt năng lượng thấp và trung bình.
Thực tế các phép đo thực hiện trên phản ứng 27Al(p,γ)28Si đã được thực hiện trên các hệ detector khác nhau và các kết quả đo cũng được thực hiện bằng các kĩ thuật phân tích và các phương pháp phân tích khác nhau, kết quả cho cường độ cộng hưởng bao trùm một dải giá trị rộng gồm nhiều mức cộng hưởng. Có tất cả 47 mức cộng hưởng của phản ứng 27Al(p,γ)28Si trong dải năng lượng Ep = 0,8 đến 2,0 MeV được đo bởi detector NaI cấu hình 4π [9], Hình 3.4. Phản ứng 27Al(p,γ)28Si phát ra bức xạ gamma với chế độ phân rã và phổ gamma như Hình 3.5 [25]. Trên phổ phân rã này, thơng thường thì bức xạ có năng lượng 1779 keV là hay được sử dụng.
Hình 3.4. Các đỉnh phản ứng hạt nhân cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si [9] Khi năng lượng của proton tới bia bằng đúng các đỉnh cộng hưởng của phản ứng hạt nhân cộng hưởng, thì phản ứng 27Al(p,γ)28Si xảy ra. Kết quả của phản ứng là 28Si ở các trạng thái kích thích. Khi từ trạng thái kích thích trở về các trạng thái thấp hơn, 28Si sẽ phát ra bức xạ gamma, trong đó có bức xạ gamma 1779 keV, là sản phẩm khi 28Si từ trạng thái 2+ trở về trạng thái 0+ (xem Hình 3.5). Khi khơng có phản ứng cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si thì detector sẽ khơng thu được bức xạ gamma 1779 keV, trừ một số ít phơng mơi trường can nhiễu. Cường độ bức xạ gamma 1779 keV tỷ lệ thuận với cường độ phản ứng hạt nhân cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si.
Hình 3.5. Phổ phân rã gamma tại các đỉnh cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si [25]
Trong dải năng lượng của chùm proton từ 0,8 MeV đến 2 MeV đã được Chronidou [9] và nhiều tác giả khác đã khảo sát kỹ và tìm ra các đỉnh cộng hưởng như trong Hình 3.4.
Ngồi ra S.E. Hunt và các tác giả [33] còn khảo sát cả mẫu dày và mẫu