b. Khảo sát đặc trưng đặc trưng nhớ của ô nhớ sắt điện với kênh dẫn cỡ nano mét
Hình 4.10 là đặc trƣng truyền của các FGT có độ rộng kênh dẫn 100, 50 và 30 nm và chiều dài kênh dẫn 2 µm khơng đổi. Trong phép đo này, điện áp cửa (VG) đƣợc thay đổi từ - 5 V đến 5 V với bƣớc 0,1 V, và điện áp phân cực giữa cực máng và cực nguồn (VDS) đƣợc duy trì ở mức 1,0 V, nhằm duy trì dịng trạng thái ĐĨNG
thấp. Từ Hình 4.10, đặc tính ID-VG của các ơ nhớ thể hiện rõ chức năng của ơ nhớ sắt điện với vịng trễ ngƣợc chiều kim đồng hồ, transistor kiểu n điển hình, có tỷ số dịng ĐĨNG/MỞ dao động từ 104
- 105, và các cửa sổ ô nhớ là 2,0, 1,8 và 1,7 V lần
Hình 4.10. Đặc trưng ID-VG của các ô nhớ FGT có độ rông kênh dẫn 100nm, 50 nm và 30 nm.
113
lƣợt đối với các FGT 100 nm, 50 nm và 30 nm. Nhƣ vậy, có thể điều chỉnh cửa sổ ơ nhớ bằng cách cải thiện chất lƣợng màng PZT và lớp tiếp xúc ITO/PZT, nếu cần. Sự giảm tỷ số ĐĨNG/MỞ có thể bắt nguồn từ hiệu ứng độ rộng kênh (LDS) nhỏ cỡ
nano mét [94].
Hình 4.11 là đặc đặc lối ra của FGT đƣợc chế tạo với độ dài kênh là 100, 50 và 30 nm. Trong phép đo này, VG tăng từ 0 đến 7 V với bƣớc 1 V trong khi VDS
đƣợc quét từ 0 đến 1,5 V. Từ Hình 4.11, có thể thấy rằng xu hƣớng bão hịa dễ dàng đối với LDS = 100 và 50 nm, nhƣng độ bão hòa cứng (hard saturation) đối với LDS = 30 nm. Xu hƣớng này liên quan tới hiệu ứng độ rộng kênh dẫn của TFT khi giảm chiều dài kênh dẫn [94]. Ngồi ra, dịng MỞ bão hòa tăng nhẹ khi rút ngắn chiều dài kênh. Ví dụ, tại VG = 7V và VDS = 1,5 V, dòng MỞ bão hòa là 0,19; 0,21 và 0,56 mA đối với chiều dài kênh tƣơng ứng là 100, 50 và 30 nm. Độ linh động hạt tải (μFE) đƣợc tính từ vùng bão hịa của Hình 4.11 (b) bằng cách sử dụng cơng thức 4.1.
Hình 4.11. Đặc trưng lối ra của các ơ nhớ FGT có độ rộng kênh dẫn (a) 100
nm, (b) 50 nm và (c) 30 nm.
114
Trong đó dịng MỞ bão hịa ID = 0,19, 0,21 và 0,56 mA đối với LDS = 100, 50 và 30 nm. Độ rộng kênh WDS= 2 μm, tụ sắt điện Cox = 3,2 μCV-1
cm-2, VGS = 5 V, VT = 0V khi LDS = 100, 50 nm và VT = 1V khi LDS = 30 nm. Sử dụng các thơng số này, chúng tơi ƣớc tính μFE bằng 0,12; 0,07 và 0,16 cm2V-1s-1 lần lƣợt khi LDS = 100, 50 và 30 nm. μFE thấp hơn nhiều so với của TFT silic đa tinh thể, nhƣng tƣơng đƣơng với μFE của một TFT silic vơ định hình.
Kết luận chƣơng 4
Đối với các ơ nhớ có chiều rộng kênh dẫn kích thƣớc micro mét.
1. Đã chế tạo thành công ba ô nhớ FGT sử dụng màng mỏng sắt điện PZT ủ ở các nhiệt độ 450, 500, 550 oC trên đế silic với cực cổng Pt phẳng, kênh dẫn là màng mỏng ITO. Kết quả khảo sát tính chất sắt điện của các màng mỏng PZT này cho thấy mặc dù chất lƣợng tinh thể của màng PZT500 kém hơn so với màng PZT550, nhƣng nó có dịng rị thấp nhất ở mức 10-6
A/cm2 và đặc tính truyền tốt hơn khi chế tạo FGT trên đế SiO2 (500 nm)/Si. Tỉ số dịng ĐĨNG/MỞ của ơ nhớ khoảng 105
÷ 106, cửa sổ nhớ khoảng 2V.
2. Dựa trên kết quả nghiên cứu trên đế silic, sử dụng màng mỏng PZT ủ ở 500 °C để chế tạo thành cơng ơ nhớ FGT có chiều rộng kênh là 5 μm, chiều dài kênh là 60 μm, và chiều rộng cực cửa 50 μm chế tạo trên thủy tinh với tất cả các qúa trình xử lí nhiệt đều dƣới 500 oC. Chúng tôi xác định đƣợc cửa sổ ô nhớ, tỷ số dịng ĐĨNG/MỞ, độ linh động hiệu ứng trƣờng và thời gian duy trì của FGT tƣơng ứng là 4 V; 105
; 0,092 cm2 V-1 s-1, và 1 giờ.
3. Tiếp tục phát triển với màng mỏng sắt điện PZT ủ ở 500 oC, đã chế tạo đƣợc ô nhớ FGT hoạt động rất tốt đƣợc chế tạo trên cả đế pc-STO và đế sc- STO(111), trong đó kênh dẫn ITO đã đƣợc chế tạo bằng phƣơng pháp dung dịch và ủ ở nhiệt độ chỉ 450 oC. Đặc biệt, đã chế tạo một ơ nhớ FGT kênh dẫn loại n điển hình với một vịng trễ vng đặc trƣng, có tỷ số dịng mở/đóng lớn hơn 105, và có cửa sổ nhớ là 2V. Điều thú vị là dòng “MỞ” bão hòa lớn (đạt 4,6 mA) khi thế áp hoạt động 8V. Từ kết quả này, có thể thấy rằng FGT với kênh dẫn ITO chế tạo bằng dung dịch và cổng cách điện sắt điện PZT mở ra
115
một hứa hẹn mới cho tƣơng lai của thiết bị bộ nhớ sắt điện ổn định, điều này hỗ trợ trực tiếp cho việc thu, nhận dữ liệu mà khơng cần có bộ khuếch đại.
Đối với các ơ nhớ có chiều rộng kênh dẫn kích thƣớc nano mét. Bằng phƣơng pháp EB lithography, đã chế các ô nhớ sắt điện FGT có độ rộng kênh dẫn nhỏ hơn 100 nm. Từ quan sát SEM, có thể khẳng định rằng các ơ nhớ sắt điện FGT có chiều rộng kênh dẫn 30, 50 và 100 nm đã đƣợc chế tạo thành công. Tất cả các FGT dƣới 100 nm đã đƣợc chế tạo đều có chức năng ô nhớ với tỷ số dịng ĐĨNG/MỞ khoảng 104 105. Cửa sổ ô nhớ và độ linh động hạt tải đã đƣợc tính tốn khoảng 2,0; 1,8; 1,7 V, và 0,12; 0,07; 0,16 cm2
V-1s-1 đối với chiều dài kênh 100, 50 và 30 nm. Cơng việc này là một sự đóng góp đầy đủ khơng chỉ nhằm thực hiện giảm kích thƣớc ơ nhớ sắt điện xuống vài nanomet, mà còn thay thế TFT với kênh dẫn Silic trong tƣơng lai.
116
KẾT LUẬN
Một số kết quả chính mà chúng tơi thu đƣợc trong luận án này là:
Bằng phƣơng pháp dung dịch, đã chế tạo thành công các màng mỏng sắt điện (PZT, BLT), màng mỏng làm điện cực (LNO, Pt), màng mỏng làm kênh dẫn (ITO) với chất lƣợng màng tốt, không nứt gãy, độ lặp lại cao. Việc chế tạo thành công các màng mỏng ôxit (BLT, PZT, LNO, ITO) mà không cần dùng đến kỹ thuật chân không cao tại Việt Nam có ý nghĩa rất quan trọng, góp phần vào việc thúc đẩy cơng nghệ chế tạo các loại màng mỏng khác bằng phƣơng pháp dung dịch. Đặc biệt với phƣơng pháp này, chúng tôi đã hạ nhiệt độ kết tinh của màng mỏng PZT xuống khoảng 100 oC.
Khảo sát một cách có hệ thống sự ảnh hƣởng của chiều dày, nhiệt độ ủ và phƣơng pháp ủ đến tính chất của từng lớp màng đó. Khảo sát ảnh hƣởng của các lớp màng mỏng điện cực, màng mỏng kênh dẫn và các loại đế đến tính chất sắt điện của các màng mỏng sắt điện PZT.
Thiết kế, chế tạo và khảo sát hoạt động của các ô nhớ sắt điện FGT trên các loại đế SiO2/Si, pc-STO, sc-STO(111), thuỷ tinh với kích thƣớc micro mét. Các kết quả khảo sát đặc trƣng cho thấy ô nhớ sắt điện chế tạo trên đế sc-STO(111) có nhiều ƣu điểm nhƣ cửa sổ ô nhớ khoảng 2V, tỉ số dịng đóng/mở lớn (106), dịng đóng nhỏ hơn 10-8 A, dòng mở bão hòa lớn ( 4,6 mA).
Ngay cả trên thế giới, chế tạo các kinh kiện có kích thƣớc nano mét là một trong những cơng việc địi hỏi độ chính xác rất cao từ khâu thiết kế cho đến công nghệ chế tạo. Ở Việt Nam, do điều kiện thiết bị công nghệ, cho nên việc chế tạo các linh kiện kích thƣớc nano mét vẫn cịn gặp nhiều khó khăn. Trong luận án này chúng tôi kết hợp với Viện Công nghệ Tokyo (Nhật Bản) đã thiết kế, chế tạo và khảo sát hoạt động của các ô nhớ sắt điện FGT với kích thƣớc nano mét (chiều rộng kênh dẫn 100 nm, 50 nm và 30 nm) bằng công nghệ khắc chùm điện tử (EB lithorgraphy) với mục đích giảm kích thƣớc, tăng mật độ nhớ của các ô nhớ. Cửa sổ nhớ của các ô nhớ lần lƣợt là 2 V; 1,8 V và 1,7 V, tỉ số dịng ĐĨNG/MỞ của các ơ nhớ trong khoảng 104 105, dòng mở bão hòa tƣơng đối lớn (0,19 mA; 0,21 mA và 0,56 mA).
117
ĐỀ XUẤT
Mặc dù chúng tôi đã chế tạo thành công các phần tử nhớ sắt điện (ơ nhớ) có kích thƣớc giảm đến vài chục nanomet với nhiều đặc trƣng nhớ nổi trội. Tuy nhiên các kết quả này mới dừng lại ở mức độ thử nghiệm, dạng một ô nhớ đơn lẻ. Lĩnh vực này cần phải đƣợc quan tâm nghiên cứu sâu hơn, rộng hơn, nhằm thiết kế một chuỗi các phần tử nhớ thành một bộ nhớ hoàn chỉnh.
118
DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ ĐÃ CƠNG BỐ CĨ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
1. Minh D. H., Loi N. V., Duc N. H., Trinh B. N. Q., (2016) “Low- temperature PZT thin-film ferroelectric memories fabricated on SiO2/Si and glass substrates”, Journal of Science: Advanced Materials and Devices 1, 75-79.
2. Dung T. V., Ha H., Tam H. T. T., Dung V. T., Dung N. V., Minh D. H., Trang V. T. H., Hoa N. Q., Trinh B. N. Q., (2016) “Investigation of structural and ferroelectric properties of Bi3.25La0.75Ti3O12 thin film”,
Journal of Science and Technology 54 (1A), 80-87.
3. Dũng T. V., Trang V. T. H., Dung V. T., Dũng N. V., Bình N. T., Thủy N. T. T., Hòa N. Q., Minh Đ. H., Trình B. N. Q., (2016) “Khảo sát chế tạo màng mỏng nano LaNiO3 trên lá nhôm thay thế đế Si trong tích hợp tụ điện sắt điện”, Tuyển tập Hội nghị Vật lí kỹ thuật và Ứng dụng tồn quốc
lần thứ IV, 289-295.
4. Minh D. H., Trinh B. N. Q., (2015) “Sub-100nm Ferroelectric-gate Thin- Film Transistor with Low-temperature PZT Fabricated on SiO2/Si Substrate”, Ferroelectrics Letters Section, 42 (1), 65–74
5. Minh D. H., Trang V. T. H., Trinh B. N. Q., (2014) “Huge on-Current Ferroelectric-Gate Thin Film Transistor with Solution-Processed Indium Tin Oxide Channel”, Journal of Mathematics - Physics, 30 (1), 16-23. 6. Minh D.H., Sang D.T., Ha H., Thang P.D., and Trinh B.N.Q., (2013)
“Application of Low-temperature PZT Thin Film for Ferroelectric Memories Integrated on Glass Substrate”, Proc. of 4th International Workshop on Nanotechnology and Application (IWNA-2013), 746-748.
7. Trinh B. N. Q., Minh D. H. and Shimoda T., (2013) “Thin-film Transistor Fabricated by a Precise Alignment Nano-imprinting Lithography and Physical Dry-etching Method”, Proc. of 4th International Workshop on Nanotechnology and Application (IWNA-2013), 743-745.
119
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1. Akinaga H. (2013), “Recent advances and future prospects in functional-oxide nanoelectronics: The emerging materials and novel functionalities that are accelerating semiconductor device research and development”, Japanese Journal of Applied Physics, 52, 100001-100200. 38.
2. Arlt G. (1990), “Twinning in ferroelectric and ferroelastic ceramics: stress relief”, Journal of Materials Science 25 (6), 2655-2666. 1.
3. Bae J. C., Kim S. S., Choi E. K., Song T. K., Kim W. J. and Lee Y. I. (2005), “Ferroelectric properties of lanthanum-doped bismuth titanate thin films grown by a sol-gel method”, Thin Solid Films 472 (1), 90-95. 2.
4. Bai G. R., Tsu I. F., Wang A., Foster C. M., Muray C. E. and Dravid V. P., (1998) “In situ growth of highly oriented Pb(Zr0.5Ti0.5)O3 thin films by low- temperature metal–organic chemical vapor deposition”, Applied physics letters
72 (13), 1572-1574. 3.
5. Berstein S. D., Kisler Y., Wahl J. M., Bernacki S. E., and Collins S. R. (1992), “Effects of stoichiometry on PZT thin film capacitor properties, Mater”.
Materials Research Society Symposium Proceedings, 243, 373-378. 4.
6. Besland M. P., Aissa H. D., Barroy P. R. J., Lafane S., Tessier P. Y., Angleraud B., Plouet M. R., Brohan L. and Djouadi M. A. (2006), “Comparison of lanthanum substituted bismuth titanate (BLT) thin films deposited by sputtering and pulsed laser deposition”, Thin Solid Films 495, 86-91. 5.
7. Bhalla A. S., Guo R., and Roy R. (2000), “The perovskite structure - a review of its role in ceramic science and technology”, Materials Research Innovations, 4, 3-26. 6.
8. Cao Y., Steigerwald M. L., Nuckolls C., and Guo X. (2010), “Current trends in shrinking the channel length of organic transistors down to the nanoscale”,
Advanced Matererials, 22 (1), 20 - 32. 7.
9. Chen J., Harmer M.P. and Smyth D. M. (1994), “Composition control of ferroelectric fatigue in perovskite ferroelectric ceramics and thin films”, Journal
of Applied Physics, 76, 5394. 8.
120
10. Chen Y. C., Sun Y. M., and Gan J. Y. (2004), “Improved fatigue properties of lead zirconate titanate thin films made on oxygen-implanted platinum electrodes”, Thin Solid Films 460, 25. 9.
11. Choi C. G., Seo S. J., Bae B. S. (2008), “Solution-processed indium-zinc oxide transparent thin-film transistors”, Electrochemical and Solid-State. Letter, 11(1), H7–H9. 10.
12. Chon U., Yi G. C. and Jang H. M. (2001), “Fatigue-free behavior of highly oriented Bi3.25La0.75Ti3O12 thin films grown on Pt/TiO2/SiO2/Si by metalorganic solution decomposition”, Applied physics letters 78, 658-660. 11.
13. Chu M. W., Ganne M., Caldes M. T. and Brohan L. (2003), “X-Ray photoemission spectroscopy characterization of electrode ferroelectric interfaces in Pt/Bi4Ti3O12/Pt and Pt/Bi3.25La0.75Ti3O12/Pt capacitors: Possible influence of defect structure on fatigue properties”, Physical Review, B68, 229-234. 13. 14. Colla E. L., Taylor D. V., Tagantsev A. K., and Setter N. (1998), “Discrimination between bulk and interface scenarios for the suppression of the switchable polarization (fatigue) in Pb(Zr,Ti)O3 thin films capacitors with Pt electodes”, Applied physics letters, 72, 2478. 14.
15. Congbing T., Jinbin W., Xiangli Z., Jie J., Xiong Z., Yanhuai D. (2017), “Switchable photoelectrochemical response controlled by ferroelectric polarization in (101)-oriented Pb(Zr0.2Ti0.8)O3 thin film” Materials & Design
129, 186-191. 12.
16. Cross L.E. (1993), “Ferroelectric Ceramics Tayloring Properties for Specific Applications” Ferroelectric Ceramics”, Birkhauser Verlag, Basel, 1-85. 15. 17. Damjanovic D. (1998), “Ferroelectric dielectric and piezoelectric properties of ferroelectric thin films and ceramics”. Reports on Progress in Physics, 61,
1267-1324. 16
18. De Keijer M., Paz de Araujo C., Scott J. F., and Taylor G. W., (1996), “Ferroelectric Thin Films”, Gordon & Breach, New York, 485. 18.
19. Do D. H., Evans P. G., Isaacs E. D., Kim D. M., Eom C. B., and Dufresne E.M. (2014), “Structural visualization of polarization fatigue in epitaxial ferroelectric oxide devices”, Nature Materials. 3, 365. 19.
121
20. Du H., D. Johnson Jr. W., Zhu W., Graebner J. E., Kammlott G. W., Jin S., Rogers J., Willett R. and Fleming R. M. (1999), “Growth and measurements of ferroelectric lead zirconate titanate on diamond by pulsed laser deposition”,
Journal of Applied Physics, 86 (4), 2220. 23.
21. Du X., Zheng J., Belegundu U., and Uchino K. (1998), “Crystal orientation dependence of piezoelectric properties of lead zirconate titanate near themorphotropic phase boundary”, Applied physics letters, 72, 2421. 22.
22. Duc M. N. (2010), “Ferroelectric and piezoelectric properties of epitaxial PZT films and devices on silicon”, Ph.D. thesis. University of Twente, Enschede,
The Netherlands, 2010, 101. 74.
23. Elton C. Lima, Eudes Borges Araújo (2012), “Phase Transformations in PZT Thin Films Prepared by Polymeric Chemical Method”, Advances in Materials Physics and Chemistry, 2, 178-184. 24.
24. Feigl L., Zheng J., Birajdar B. I., Rodriguez B. J., Zhu Y. L., Alexe M. and Hesse D. (2009), “Impact of high interface density on ferroelectric and structural properties of PbZr0.2Ti0.8O3/PbZr0.4Ti0.6O3 epitaxial multilayers”,
Journal of Physics D: Applied Physics. 42, 085305. 25.
25. Fong D., Stephenson G. B., Streifer S. K., Eastman J. A., Auciello O., Fuos P. H., and Thompson C. (2014), “Ferroelectricity in ultrathin perovskite films”,
Science 304, 1650. 26.
26. Foster C. M., Bai G. R., Csencsits R., Vetrone J., Jammy R., Wills L. A., Carr E., and Amano J. (1997), “Single-crystal Pb(ZrxTi1-x)O3 thin films prepared by metal -organic chemical vapor deposition: Systematic compositional variation of electronic and optical properties”, Journal of Applied
Physics, 81, 2349. 27.
27. Fousek J. and Janovec V. (1969), “The Orientation of Domain Walls in Twinned Ferroelectric Crystals”, Journal of Applied Physics, 40 (1), 135-142. 28 28. Gerber P., Bottger U., and Waser R. (1996), Composition influenceson the electrical and electronmechanical properties of lead zirconate titanate thin films,
Journal of Applied Physics, 100, 124105. 29.
122
29. Goldstein J., Newbury D. E., Joy D. C., Lyman C. E., Echlin P., Lifshin E., L. C. Sawyer, J. R. Michael (2003). Scanning Electron Microscopy and X-ray
Microanalysis. Springer-Verlag New York Inc, American. Mới
30. Gu X. (2007), “High quality molecular beam epitaxy growth and characterization of lead titanate zirconate based complex-oxides”, PhD