với là hằng số điện môi của vật liệu.
Hình 1.5. Mô hình biexciton hai chiều giam giữ trong giếng lượng tử có bề rộng hẹp so với
kích thước của biexciton [88].
Với mô hình biexciton 2D này, tọa độ tương đối có thể được viết:
, (1.5.4)
, (1.5.6)
ở đây và là hai vectơ đơn vị song song với hai cạnh gần kề nhau của hình vuông có thể được xem tương đương với hai trục x và y trong mặt phẳng (x, y) hay mặt
phẳng của QW. Hiển nhiên là , và . Bây giờ biến đổi
tọa độ điện tử và lỗ trống sang tọa độ tương đối và tọa độ khối tâm được định nghĩa:
, (1.5.7)
với là khối lượng hiệu dụng tổng cộng của biexciton, Hamiltonian (1.5.1) trở thành:
, (1.5.8)
ở đây : , và . và là
các toán tử Laplace tương ứng với tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống ( ), giữa điện tử và điện tử ( ), giữa lỗ trống và lỗ trống ( ), và
tương ứng với tọa độ khối tâm .
Để tính giá trị riêng của năng lượng biexciton, số hạng thứ nhất của (1.5.8) có thể bỏ qua là toán tử động năng của sự dịch chuyển khối tâm. Phần còn lại của Hamiltonian (1.5.8) có thể được viết trong tọa độ cầu bằng cách chọn gốc tọa độ tại tâm của vòng tròn trong đó cấu trúc vuông đối xứng của biexciton nội tiếp (Hình 1.5). Điều này có thể áp dụng để biến đổi tọa độ tương đối như sau:
, (1.5.9)
và
, (1.5.10)
ở đây là bán kính của đường tròn.
Để tính toán năng lượng liên kết của exciton giam giữ trong không gian chiều, , sử dụng phương trình (1.5.9), biến đổi và viết Hamiltonian (1.5.8) trong tọa độ cầu như là một hàm của thông số chiều :
, (1.5.11)
ở đây khối lượng rút gọn và hằng số điện môi là:
. (1.5.12)
Năng lượng liên kết của exciton đơn trong vật liệu chiều có được bằng cách giải phương trình Schrödinger sau:
, (1.5.13)
trong đó
, (1.5.14)
và là năng lượng cấm của vật liệu. và lần lượt là giá trị riêng của
năng lượng và hàm riêng của exciton. Nghiệm của phương trình (1.5.13) là:
. (1.5.15)
Bán kính Bohr tương ứng của exciton là:
, (1.5.16)
ở đây và , và lần lượt là hằng số Rydberg và bán kính Bohr, là khối lượng điện tử tự do. Từ (1.5.15), năng lượng liên kết của exciton bị giam giữ trong không gian chiều là:
. (1.5.17)
phụ thuộc vào , bởi vì , do đó có thể viết
năng lượng liên kết (1.5.17) là hàm của là:
Bây giờ để tính toán năng lượng liên kết của biexciton 2D, sử dụng Hamiltonian của biexciton (1.5.11) và giải phương trình Schrödinger sau:
, (1.5.19)
ở đây và là giá trị riêng năng lượng và hàm riêng của biexciton. Vì
phương trình (1.5.19) tương tự như phương trình (1.5.13), giải tương tự thu được giá trị riêng năng lượng của biexciton là:
, (1.5.20)
và bán kính Bohr tương ứng của biexciton là , ở đây
và .
Năng lượng liên kết của biexciton được xác định là:
. (1.5.21)
Thay (1.5.15) và (1.5.20) vào (1.5.21):
. (1.5.22)
Sử dụng phương trình (1.5.12) và định nghĩa của vào (1.5.22):
. (1.5.23)
. (1.5.24)
Để đơn giản, đặt , từ đó cho thấy rằng giá trị của có được
trong trường hợp 2D phù hợp với giá trị thực nghiệm [11,29] là khoảng [88].
1.5.2.Biexciton trong ống nanô
Một cách gần đúng, các điện tử và lỗ trống trong ống nanô được xem như các
Đối với hình trụ đủ hẹp ( , bán kính Bohr hiệu dụng), các hạt tải bố trí xung quanh chu vi của hình trụ và tương tác Coulomb hiệu dụng có thể được thiết lập
như sau [83]:
(1.5.25)
Hình 1.6.Cấu trúc hình học của trạng thái biexciton trên bề mặt của hình trụ [83]. Khi bỏ qua sự dịch chuyển của khối tâm và giả sử khối lượng của điện tử và lỗ
trống là như nhau, Hamiltonian của biexciton được viết như sau:
(1.5.26)
ở đây và là khoảng cách điện tử-lỗ trống đối với một exciton riêng lẻ và là khoảng cách giữa các lỗ trống và hai cặp. Hamiltonian ở trên được viết trong hệ đơn
vị exciton tự nhiên, nghĩa là độ dài và năng lượng được đo trong hệ đơn vị của bán kính Bohr hiệu dụng và hằng số Rydberg .
Để được trạng thái riêng của các Hamiltonian này, lưu ý sự đối xứng sau:
. Do đó khi khai triển hàm sóng
của biexciton có dạng:
ở đây là hàm chẵn được chọn là hàm Gauss . Vì vậy có thể rút gọn bài toán về phương trình tìm giá trị riêng dưới dạng ma trận:
, (1.5.28)
ở đây bao gồm các phần tử ma trận chồng phủ, động năng và thế năng.
Tất cả các khoảng cách và năng lượng ở trên đều tính theo đơn vị là bán kính
Bohr hiệu dụng và hằng số Rydberg hiệu dụng ,
ở đây là hàm điện môi và là khối lượng hiệu dụng rút gọn với là khối lượng hạt tải hiệu dụng (điện tử hoặc lỗ trống).
Năng lượng liên kết của biexciton được biểu diễn trên Hình 1.7, với , là năng lượng liên kết của một exciton và là giá trị riêng từ (1.5.28). Đường liền nét trên Hình 1.7 phù hợp với công thức với
. Vậy năng lượng liên kết của biexciton tỉ lệ nghịch theo :
. (1.5.29)
Hình 1.7. Năng lượng liên kết của biexciton trong ống nanô [83].
Nói cách khác, năng lượng liên kết của biexciton tỉ lệ nghịch với bán kính ống
1.5.3.Biexciton trong chấm lượng tử
Xét trạng thái cặp điện tử-lỗ trống trường hợp đơn giản khi thế giam cầm vô hạn và trong giới hạn giam cầm mạnh , với là bán kính QD, là bán kính Bohr của exciton khối [8].
, (1.5.30)
với là hằng số điện môi; là khối lượng rút gọn của cặp điện tử-lỗ trống.
. (1.5.31)
Vì các điện tử và lỗ trống được tạo ra hay bị phá hủy từng cặp, nên có thể xét hệ cùng số điện tử và lỗ trống.
Hamiltonian mô tả hệ này là:
, (1.5.32)
với động năng và thế năng lần lượt là:
, (1.5.33)
(1.5.34)
trong đó là năng lượng tương tác Coulomb của hai hạt mang điện tích
đặt trong hình cầu điện môi. Trạng thái riêng của hệ điện tử-lỗ trống bị giam cầm thỏa mãn điều kiện biên:
, (1.5.35)
với mọi .
, (1.5.36)
với là năng lượng Ryberg Exciton:
. `(1.5.37)
Đưa vào thông số không thứ nguyên:
. (1.5.38)
Chuyển sang biến không thứ nguyên với đơn vị độ dài là :
, (1.5.39)
với là vectơ không thứ nguyên.
Thay (1.5.37), (1.5.38), và (1.5.39) vào phương trình (1.5.33), kết quả là:
. (1.5.40)
chỉ phụ thuộc vào tỉ số giữa khối lượng của điện tử và lỗ trống.
Năng lượng tương tác Coulomb hiệu dụng là:
. (1.5.41)
Hàm này chỉ phụ thuộc vào tham số là tỉ số giữa hai hằng số điện môi trong và ngoài QD.
Đưa (1.5.40) và (1.5.41) vào (1.5.32), hàm Hamiltonian mô tả hệ được viết lại:
, (1.5.42)
với:
. (1.5.43)
, (1.5.44)
với mọi .
Với bài toán một cặp điện tử - lỗ trống:
(1.5.45)
trong đó, (hoặc ) thay cho một tập hợp các số lượng tử trạng thái ( ) của một hạt. Số 0 ứng với bộ số mô tả GS của một hạt.
Đối với bài toán hai cặp điện tử - lỗ trống:
. (1.5.46)
Để thuận lợi, chọn gốc năng lượng là mức thấp nhất . Ký hiệu:
. (1.5.47)
Năng lượng của một cặp điện tử - lỗ trống ở GS là:
(1.5.48)
Tương tự, năng lượng của hai cặp điện tử-lỗ trống ở GS là:
Năng lượng liên kết của biexciton được xác định:
. (1.5.50)
Từ phương trình (1.5.48) và (1.5.49), triệt tiêu khi tính đến gần đúng bậc không và gần đúng bậc nhất của lý thuyết nhiễu loạn và có một giá trị xác định khi
tính đến gần đúng bậc hai của lý thuyết nhiễu loạn.
. (1.5.51)
Hình 1.8 cho thấy, khi tỉ số khối lượng và tỉ số hằng số điện môi thì năng lượng liên kết phân tử lớn hơn năng lượng Rydberg exciton khối. Hiệu ứng phân cực điện môi cũng đóng vai trò quan trọng, nó làm cho năng lượng liên kết khi (có phân cực) tăng hai lần so với khi (không phân cực) (Hình 1.9).
Hình 1.8. Năng lượng liên kết của biexciton khi tỉ số khối lượng me/mh 0,1 (đường 1); 0,2
(đường 2); 1 (đường 3). Đường đứt nét cho thấy kết quả của gần đúng bậc 3 theo lý thuyết nhiễu loạn [8].
Hình 1.9. Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào bán kính chấm khi
(đường liền nét); (đường đứt nét) [8].
Ta có hàm thực nghiệm về năng lượng liên kết của biexciton trong chấm
lượng tử [116]:
, (1.5.52)
trong đó là năng lượng liên kết của biexciton, là bán kính chấm lượng tử, là năng lượng liên kết của biexciton trong bán dẫn khối, và là các thông số thích hợp.
Như vậy, kết quả tính số theo mô hình lý thuyết (Hình 1.9) hoàn toàn phù hợp với hàm thực nghiệm, năng lượng liên kết của biexciton trong chấm lượng tử