trong đó là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống, , là khối
lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống, là thế cầm tù của QD đối với lỗ
trống, là thế cầm tù của QD đối với điện tử. Thế cầm tù có dạng parabolic:
(2.2.3) Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt có dạng:
, (2.2.4)
với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng số điện môi tương đối.
Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mô hình đơn giản để tính toán năng lượng liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ, năng lượng liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn [8]. Nguyên nhân là do thế tương tác Coulomb không còn chính xác khi , bởi lẽ hằng sốđiện môi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương
đối giữa điện tử và lỗ trống.
Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor trong bán dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng hiệu dụng, thay cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb có phạm vi ngắn với hai số hạng điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đó
chính là bổ chính central-cell cho Donor. Vì các bài toán Donor và exciton cùng qua tương tác Coulomb nên có thể mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton [96]. Thế central-cell có dạng như sau:
, (2.2.5)
trong đó và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong vùng central-cell.
Từ các nhận xét đó chúng tôi đưa ra mô hình thế central-cell cho trường hợp bài toán exciton trong hai QD (exciton loại 2):
(2.2.6)
với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng số điện môi của vật liệu, và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong vùng central-cell.
Biểu diễn và qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm và tọa độ tương đối :
(2.2.7)
Khi đó Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là:
, (2.2.8)
trong đó: (khoảng cách giữa 2 QD) và thế tương tác central-cell được viết lại:
, (2.2.9) có dạng phân ly biến số theo và : . (2.2.10) Phần chuyển động khối tâm: . (2.2.11) Phần chuyển động tương đối: . (2.2.12)
. (2.2.13)
Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động tương đối có dạng:
. (2.2.14)
Hàm sóng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai hàm sóng: hàm sóng khối tâm và hàm sóng tương đối . Năng lượng toàn phần của exciton sẽ là tổng của hai năng lượng và .
Phương trình (2.2.13) là phương trình mô tả dao động tử điều hòa, giải phương
trình ta thu được biểu thức của hàm sóng và năng lượng :
, (2.2.15)
trong đó là đa thức Hermit:
, (2.2.16)
với : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm.
Năng lượng riêng của chuyển động khối tâm là năng lượng riêng của dao động tử điều hòa 3D:
, (2.2.17)
với là số lượng tử chính;
Năng lượng và hàm sóng ở GS của exciton đối với chuyển động khối tâm là:
Phương trình (2.2.14) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta
dùng phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của exciton trong hai QD ở GS.
Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác giữa điện tử - lỗ trống được coi là một nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác thì (2.2.14) có dạng:
. (2.2.19)
Lời giải (2.2.19) là phương trình dao động điều hòa 3D quanh điểm .
Năng lượng: , (2.2.20) hàm sóng: , (2.2.21) với là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối. Ở trạng thái cơ bản: (2.2.22)
2.2.2.Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử
Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của . Đây cũng chính là năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết của exciton loại 2).
. (2.2.23)
. (2.2.24)
Chuyển qua hệ tọa độ cầu ta có:
. (2.2.25)
với độ lớn của vectơ:
, (2.2.26)
ở đây: .
Đưa vào hệ không thứ nguyên:
(2.2.27)
trong đó là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối.
Khi đó (2.2.24) có thể được viết lại như sau:
(2.2.28)
hay:
(2.2.29) Biểu thức (2.2.29) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu
dụng của chuyển động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện môi .
Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối ( ), năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm
(biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên Hình 2.7. Chúng tôi chọn giá trị của các thông số . 0 2 4 6 8 10 d a0 1 2 3 4 5 - Elk E0
Hình 2.7. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng cách ( ) giữa hai chấm.
Hình 2.7 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc tỉ lệ nghịch với khoảng cách giữa hai chấm ( ). Năng lượng này tăng nhanh khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn (khoảng cách giữa hai chấm dần đến không), một cách gần đúng có thể xem
như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử, giá trị của năng lượng liên kết là . Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả thu được của bài toán exciton trong một chấm lượng tử đã được trình bày ở phần tổng quan.
Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng (biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên Hình 2.8. Chúng tôi
Hình 2.8. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối .
Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số điện môi (bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính sốở Hình 2.8. Chúng tôi chọn giá trị của các thông số như sau:
. 0 2 4 6 8 10 e 1 2 3 4 5 -ElkHeVL
Hình 2.9 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện môi . Giá trị này tăng khi hằng số điện môi giảm.
Hình 2.10. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện môi .
Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (phụ thuộc vào ) và hằng số điện môi (bản chất vật liệu) thể
hiện qua kết quả tính số trên Hình 2.10.
Như vậy năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD tỉ lệ nghịch với khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện môi chấm mạng. Dựa vào điều này cho thấy, có thể điều chỉnh cấu trúc của vật liệu thấp chiều để tăng năng lượng liên kết của exciton.
* Nhận xét kết quả:
Với mô hình exciton xiên theo vùng cấm, các tác giả Tomasulo và Kamakrishna [95] đã cho thấy năng lượng liên kết của exciton xiên phụ thuộc vào khoảng cách giữa điện tử và lỗ trống (Hình 2.11).
Năng lượng liên kết tăng theo sự giảm của khoảng cách giữa điện tử và lỗ
Hình 2.11. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc tỉ lệ nghịch với kích thước chấm theo Tomasulo và Ramakrishna [95].
Với mô hình exciton xiên ở các mặt tiếp giáp [66], kết quả được mô tả như
trên Hình 2.12.
Hình 2.12. Năng lượng của exciton tiếp giáp phụ thuộc vào [66].
Như vậy kết quả chúng tôi thu được cũng gần với kết quả của các tác giả khác [66, 95], ngoài việc cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng liên kết của exciton loại 2 vào khoảng cách giữa hai chấm, vào bán kính hiệu dụng của chuyển động tương
đối, kết quả còn cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng này vào hằng số điện môi chấm mạng.