Các phép đo hoạt độ của các đồng vị rađi chủ yếu (226Ra, 228Ra và 224Ra) bằng phương pháp phổ gamma tiêu biểu cho tính phức tạp của phương pháp
phân tích Vật lý. Vấn đề là 226Ra khơng phải là đồng vị phĩng xạ chỉ phát
gamma, mà luơn cĩ các con cháu sống ngắn của nĩ đi kèm (214Pb và 214Bi), mà phân rã cho phổ gamma của 26 đỉnh phổ với tốc độ phát photon lớn hơn 1%. Hơn nữa, trong các mẫu mơi trường, các đồng vị của rađiluơn được đi kèm bởi các đồng vị con cháu khác của 3 chuỗi phân rã tự nhiên. Đĩ là:
- Đối với chuỗi 238U: 234Th, 234Pa, 230Th, 226Ra, 222Rn, 214Pb, 214Bi, 210Pb; - Đối với chuỗi 235U: 235U, 231Pa, 227Th, 223Ra, 219Rn, 211Pb, 211Bi;
- Đối với chuỗi 232Th: 228Ra, 228Ac, 228Th, 224Ra, 222Rn, 212Pb, 212Bi, 208Tl. Số lượng đỉnh gamma và tia X được phát ra bởi mỗi hạt nhân phĩng xạ này được xếp theo thứ tự năng lượng tăng dần.
Việc tìm ra tia X được thực hiện bằng các detector nhấp nháy tinh thể vơ cơ, ở đĩ các photon gamma làm cho các photon phát sáng bằng các máy điện tử đa kênh hoặc là bằng các điốt bán dẫn mà sự dẫn điện được kích hoạt bởi năng lượng do các photon gamma cung cấp. Các detector bán dẫn tinh thể vơ cơ cĩ độ
phân giải khá thấp và vì lý do đĩ việc sử dụng chúng hạn chế đối với các phép đo hoạt độ tổng cộng hoặc đối với phép đo phổ để xác định số lượng các đồng vị
phĩng xạ giới hạn. Mặt khác các detector bán dẫn cĩ thể phân biệt giữa hầu hết các đỉnh phát xạ và vì vậy cĩ thể được sử dụng cho việc xác định phép đo phổ
trực tiếp trên các mẫu phức tạp.
Do nhiều thuận lợi của nĩ, phép đo phổ gamma với các detector bán dẫn đĩng một vai trị quan trọng mặc dù là giá thành cao.
Cĩ ba loại detector phĩng xạ gamma phổ biến hiện nay:
Detector nhấp nháy: các tinh thể vơ cơ như NaI(Tl) và CsI(Tl) ghép
nối với các bộ nhân quang.
Detector bán dẫn Ge(Li): là các loại detector trạng thái rắn, thường xuyên được duy trì tại nhiệt độ Nitơ lỏng. Những lỗi trong hệ thống ở nhiệt độ
thấp cĩ thể gây nên sự phá huỷ loại detector này.
Detector Ge siêu tinh khiết GeHp: loại này giống loại 2 nhưng chúng cĩ ưu điểm chỉ cần làm lạnh đến nhiệt độ thấp trong vài giờ trước khi sử dụng, và khi khơng đo cĩ thể quay trở lại nhiệt độ mơi trường xung quanh mà khơng bị hư hỏng.
Các detector nhấp nháy loại 1 cĩ độ phân giải từ 20 đến 60 keV và hiệu
suất gần 100% tại mức năng lượng thấp (<300keV khi độ dày của NaI là 75cm). Chi phí của chúng phụ thuộc vào kích thước và hình dạng của tinh thể.
Các detector bán dẫn loại 2 và 3 cĩ độ phân giải cao hơn các detector
nhấp nháy (thường là 2 keV tại mức năng lượng là 1 MeV), hiệu suất của chúng
cĩ thể đạt được 70% khi so sánh với detector nhấp nháy với thể tích như nhau. Tuy nhiên giá thành cao. Chúng địi hỏi một nguồn nitơ lỏng và các hệ điện tử đặc biệt cho phép thực hiện đo phổ gamma đối với các nguồn phức tạp mà khơng cần sự tách hố trước đĩ [29], [61].
Phép đo 226Ra bằng phổ gamma với detector bán dẫn germani:
a) Trường hợp khơng cĩ sự cân bằng phĩng xạ giữa 226Ra và 222Rn:
Đồng vị 226Ra phân rã alpha kèm theo phát một số vạch gamma, trong đĩ
vạch 186,2 keV cĩ cường độ phát lớn nhất (3,3%). Tuy thế, đồng vị 235U cũng
cĩ một vạch năng lượng 185,7 keV (54%) – trong thực tế trùng với vạch 186,2 keV. Nếu như khơng cịn cách lựa chọn nào khác để phân tích 226Ra theo vạch
186,2 keV chúng ta phải loại trừ phần đĩng gĩp của 235U vào trong vạch này.
Phương pháp loại trừ như sau: trước hết xác định hoạt độ 234Th theo vạch 63,3 keV (0,5%) và xác định 234Pa theo vạch 1001 keV (0,6%); tiếp theo xác định
cân bằng phĩng xạ (giả thiết này hầu như chấp nhận được với hầu hết các
khống); cuối cùng 235U được suy ra từ 238U theo tỷ số 235U/238U đã biết và phần đĩng gĩp của nĩ vào vạch 186 keV cĩ thể đánh giá được. Nhìn chung, các đồng
vị 238U, 235U và 226Ra được xác định theo cách này cho độ chính xác khơng cao (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
do hiệu suất phát gamma thấp tại các vạch 63 và 1 001 keV; mặt khác, hiệu suất
ghi của detector cũng khá thấp đối với vùng năng lượng <100 keV.
b) Trường hợp đạt cân bằng phĩng xạ giữa 226Ra và 222Rn:
Phương pháp tốt nhất để xác định 226Ra là thơng qua việc xác định 214Pb và 214Bi sau khi đạt cân bằng phĩng xạ giữa 226Ra và các đồng vị con cháu của nĩ. Các đồng vị con cháu của 226Ra như 222Rn, 218Po, 214Pb và 214Bi là các đồng
vị sống ngắn. Đồng vị sống lâu nhất trong chúng là 222Rn (T1/2=3,82 ngày), cũng
cĩ chu kỳ bán rã nhỏ hơn rất nhiều chu kỳ bán rã của 226Ra (T1/2= 1 600 năm). Như vậy, sau một thời gian khoảng 6 lần chu kỳ bán rã của 222Rn trở lên, sự cân
bằng phĩng xạ giữa 226Ra và các đồng vị nĩi trên sẽ đạt được miễn là khơng cĩ sự mất mát do các quá trình khác. Để tránh được sự mất mát này địi hỏi mẫu sau
khi xử lý phải được nhốt kín trong hộp đo khoảng 23-25 ngày bằng cách dùng paraphin hàn kín nắp hộp. Trong trường hợp này, 226Ra được xác định qua 2 đồng vị con là 214Pb (352 keV) và 214Bi (609, 1 764 keV). Phương pháp này cho
độ chính xác tốt hơn nhiều so với cách đã trình bày ở trên vì sai số thống kê số đếm tại các vạch gamma quan tâm rất nhỏ. Trở ngại lớn nhất khi áp dụng phương pháp này là phải làm cho cân bằng phĩng xạ giữa 226Ra và 222Rn đạt được [11].