Khóa luận tốt nghiệp Vật lý: Ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử Nitơ

Hình ảnh mặt cắt y = 0 hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từphần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương B= 1.1, VS và Ì.9.... Trong dé tai này,

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRUONG ĐẠI HỌC SƯ PHAM TP.HCM

KHOA VẬT LÝ

ose Lose

TRAN HONG NGHIA

ANH CAT LOP PHAN TU NITO

KHOA LUAN TOT NGHIEP DAI HOC

TP HO CHI MINH - NĂM 2012

ose Lose

KHÓA LUẬN TOT NGHIỆP ĐẠI HỌC

ANH HUONG CUA HAM PHAN BO ĐỊNH

PHUONG PHAN TU LEN KET QUA CHUP

ANH CAT LOP PHAN TU NITO

GVHD: PGS TSKH LE VAN HOANG

SVTH: TRAN HONG NGHIA

NIEN KHOA: 2008 - 2012

TP HO CHÍ MINH - NAM 2012

LỜI CÁM ƠN

Trong quá trình thực hiện luận văn này, tôi đã nhận được sự động viên

và khích lệ về mặt vat chat lan tinh than từ thay có, gia đình và bạn bè Thông qua luận văn nay, tôi xin gửt lời cam ơn chân thành nhất đên tat ca mọi người

đã giúp đỡ tôi trong thời gian qua.

Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc đến thay hướng dan PGS TSKH Lê Van Hoàng đã tận tình hướng dan, động viên và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tôi thực hiện luận van nay.

Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thay Nguyễn Ngọc Ty và thay

Hoang Van Hung đã tận tỉnh hưởng dan tôi trong việc làm quen và sử dung

các phân mém mô phỏng cũng nhự động viên, chia sé và góp ý cho tôi trong

suốt quá trình thực hiện luận văn nay.

Tôi xin cam ơn gia đình đã tạo mọi điệu kiện, động viên giáp tôi vững

tâm học tập trong những năm học dai học cũng như trong thời gian làm luận

van.

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thay cô trong Khoa Vật Lý - Trường Đại học Sư phạm TP Hỗ Chi Minh đã tận tình giảng dạy truyền dat những kiến

thức quý báu cho tôi trong những năm tháng trên giảng đường đại học để tôi

có những hành trang ving chắc nhất trên con đường vào đời.

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến tất cả bạn bè của tôi đã giúp đỡ động viên và

chia sẻ moi khó khăn với tôi trong thời gian làm luận văn cũng như những

năm tháng trên giảng đường đạt học.

II Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm 52-52555c55cc- 15

HI Phương pháp chụp anh cắt lớp bang mô phỏng lý thuyết 17

CHƯƠNGH CØ SỞ LÝ THUYẾT sacsssesssacsosssscsssescssseessvssvonecsonssosssonesencsnessee 18

I Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao 18

II Chup ảnh cat lớp phân tử với sự phân bé định phương phân tử tuyệt đối 21

1 _ Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp phân tử :-2::5csccsccrscre 21

2 Lý thuyết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt déi 22

Il Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử không

1 Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp với sự định phương không tuyệt đối 24

2 Mô hình quay tử siasbassesranetieaiaeeiss sissbassesrinesieavaneiss (25115 25

3 Ham phân bố định phương phan tử -©222222z2xxzcvxzecre 26

4 Sw tương tác giữa laser Xung cực ngắn và tập hợp phân tử 27

5 Tính toán dữ liệu sóng hài - - - SH, 30

CHH@NGIHI KT GIÁ c ÝẰŸÝẶẽÝẰŸẽŸẰ=ÝẽŸẽẽ—==-=====—= 32

L Giới hạn vùng giá trị của hiệu quả định phương j3 - - 32

Il Sw ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên cường độ

SONS WAM cia: cịcti12211025202311211115116013233823163335515551663656953553983585923585353353388353833682253€ 36 Ill Sự ảnh hưởng của ham phân bố định phương phân tử lên hình ảnh

HOMOCủAPHSDIE: ::-;:s:::::::2i::2::2221221225001201121112212021213312353681183533833 5388865325053 37

IV Mat cắt (y =0) của hình ảnh HOMO eo 38

V Trích xuất khoảng cách liên hat han cecccscccsssesssecssecssecssecssecsseesees 40

KET LUẬN VA HƯỚNG PHÁT TRIEN DE TÀI -ss <- 41

AT TUB) THAM KHẢO sssiscsssscssccscscscsssasscccsssssscsscssscasscsssscssssssssascesssessssasiaaes 43

0000011 << -jAẠAŒL+<, 45

DANH MỤC VIET TAT

AS: Attoseccond (10”” s)

DFT: Density Function Therory (phương pháp phiém ham mật độ)

FS: Femtoseccond (10 s)

HHG: High-order Harmonic Generation (sóng hài bậc cao)

HOMO: Highest Occupied Molecular Orbit (vân đạo ngoài cùng của phân tử)

HPB: Hàm phân bố định phương phân tử

LASER: Light Amplification by Simulated Emission of Radiation (laser)

PS: Picoseccond (10 s)

DANH MỤC HINH VE, DO THI, BANG BIEU

Hình 1 Sự phát xạ chùm photon đồng nhất (laser) nhờ photon kích thích vào

điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính s55 13

Hình 2 D6 thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung 13 Hình 3 Đồ thị của cường độ laser theo thời gian cc.cceecsssesssesssscsssessneessenees 14 Hình 4 Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tử . 5c -Sccc<ccscseeeeee 15

Hình 5 D6 thị thế ting hợp của điện tử trong trường hợp một chiẻu 18 Hình 6 Dồ thị thé tổng hợp của điện tử va mức năng lượng cơ bản của điện tử

ONG COCO HOD sacaccioooioiiboiiiiiiiitiatiiti164011451361130131033858583385835855365388 19

Hình 7 Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein 20

P'S: NG UD QUAY OY 5 a sss sac sccesscscssassssassessscasecaesessssocssassseszscaressszeassassenasseesee 25

Hình 9 Sự phụ thuộc vào góc 9 của ham phân bé định phương phân tử với

các hệ số B khác nhau 65 St 2S 251112 2117211751025 11 111 111211021025 111 11 1y se 26

Hình 10 Mặt nón biểu diễn tập hợp các phân tử có góc tương tác là Ø 28

Hình 11 Phân tử nitơ trường hợp định phương tuyệt đối và không tuyệt đối 30

Hình 12 Đồ thị hàm phân bố định phương phân tử với các hiệu quả định

öñưởnđ BIKHRG tiBẦUciisoiiisiiiniiiiiissbiistiiitiig11451415118518650385515853053335533883855538558385588 32

Hình 13 Hình ảnh HOMO phân tử nitơ từ phần mém mô phỏng Gaussian,

kết quả thực nghiệm và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định

PHƯƠNG =2, 2/4 /VÀ(Ð: 24 -22622022200214022121212032120223122192130222124:003295213221991243201123513214 33

Hình 14 Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ

phần mềm mô phóng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả

định phương B= 1,2, 3 4 Và Š:.::.:::::ccc-ccccpiiiiniiti1211126101231365118315231363357261568856 34

Hình 15 Hình anh hàm sóng mô ta HOMO của phân tử nite từ phần mềm mô

phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương j =

Hình 16 Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ

phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả

định phương B= 1.1, VS và Ì.9 cu SH H102 1 ng Hành Ho 35

Hình 12 Sự phụ thuộc của cường độ HHG song song vào bậc của HHG 36

Hình 13 Hình ảnh HOMO của phan tử nito từ hiệu quả định phương =

1.0001, 1.001, 1.01, từ kết quả thực nghiệm từ mô phỏng Gaussian và từ kết

quả chụp ảnh với sự định phương tuyệt đối 2¿-22-222222c2csccrzrrrccres 37

Hình 14 Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng của phân tử nitơ - - 38

Bang 1 Độ lệch giá trị của các đỉnh ham sóng so với ham sóng chính xác từ

mô phỏng GauSSiann HH HH Họ TH gu 0 19011 39

Bang 2 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử N trong các trường hợp 40

MO DAU

Vào khoảng trước thập ky 60, đẻ chụp ảnh phân tử, các phương pháp thường được sử dụng là “Quang phô hồng ngoại" “Quang phô tia cực tím”,

“Quang phô Raman”, "Nhiều xạ điện tử”, “Nhiễu xạ tia X", [12] Tuy

nhiên các phương pháp vừa ké trên không cho phép ta thu nhận những thông

tin về cầu trúc động của phân tử do độ phân giải thời gian là quá lớn so với

cấp độ thời gian xảy ra hoạt động bên trong phân tử [10] Cụ thể, độ phân giải thời gian của các phương pháp vừa kể trên chi vào cỡ picô giây ( 10° giây )

trong khi sự đao động của các nguyên tử trong phân tử diễn ra ở cấp độ thời

gian là femtô giây ( 10ÌÊ giây ) [12] Do đó, dé thu được những thông tin về cấu trúc động của phân tử, các nhà khoa học can tìm những phương pháp mới

với độ phân giải thời gian vào cỡ femtô giây hoặc nhỏ hơn.

Sự ra đời của laser vào năm 1960 đã mở ra niềm hy vọng cho việc tìm ra phương pháp mới thích hợp hơn cho việc thu nhận thông tin cầu trúc động của phân tử Năm 1988, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học M Ferray ( Pháp ) đã

phát hiện ra sự phát xạ sóng hài bậc cao ( High-order Harmonic Generation —

viết tắt là HHG ) khi cho xung laser cường độ cao tương tác với các loại khí

tro [1] Sự phát xạ sóng hài xảy ra ở cấp độ thời gian bằng khoảng thời gian

xảy ra một xung laser Nếu rút ngắn khoảng thời gian xảy ra một xung laser đến cấp độ cỡ femtô giây thì sóng hài do phân tử phát xạ ra sẽ mang những

thông tin cau trúc động của phân tử Do đó, trong lịch sử phát trién của laser

xung cực ngắn đã từng xảy ra cuộc chạy đua rút ngắn xung laser Cho đến

nay, cuộc chạy đua ay vẫn tiếp điển và xung laser ngắn nhất hiện tai là 12.10

!3 gậy,

Như vay, chỉ laser xung cực ngắn vào cỡ femtô giây, ta đã có thé trích

xuất được thông tin cấu trúc động của phân tử dựa trên sự phát xạ sóng hài.

Cu thé là các nhà khoa học thực nghiệm đã chụp ảnh thành công hình ảnh van

đạo ngoài cùng ( Highest Occupied Molecular Orbit — viết tắt là HOMO ) của

các phân tử Sử dụng dữ liệu sóng hài thu được, hình ảnh HOMO của phan tử

nitơ đã được tái tạo bởi nhóm nghiền cứu của nhà khoa học Corkum và được

đăng trong tạp chí Nature năm 2004 [3] Trong tạp chi Physics Nature năm

2010, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Haessler đã tiếp tục công bố công trình [4], chụp ảnh cả HOMO và HOMO-1 cho phan tr mơ.

Song song với những thành tựu đạt được của việc chụp ảnh phân tử bằng

thực nghiệm, các nhà khoa học theo hướng nghiên cứu lý thuyết cũng đã đưa

ra những mô hình đề tính toán lại dữ liệu sóng hài, từ đó tiền hành chụp ảnh phân tử dựa trên sóng hài thu được Đề giải thích sự phát xạ sóng hài, các nhà vật lý lý thuyết đã phải giải phương trình Schrédinger phụ thuộc thời gian cho điện tử lớp ngoài cùng của phân tử Kết quả tính toán chính xác đã được thực hiện đối với phân tử hidro Tuy nhiên, phương pháp này không thể giải cho

mọi phân tử bất kì Cho đến nay, phương pháp giải thích thành công nhất sự

phát xạ sóng hài là dựa trên mô hình ba bước Lewenstein vẻ sự phát xạ sóng

hài do chính tác giả đề xuất Dựa trên mô hình này, nhóm nghiên cứu của

trường Đại hoc Sư phạm TP.HCM đã thực hiện chụp ảnh phân tử và công bố

trong công trình [Š], [6].

Tuy nhiên các kết quả trong công trình [5], [6] cho hình ảnh HOMO của phân tử nitơ có sự mâu thuẫn so với các kết quả thu được trong công trình thực nghiệm [3| và [4] Cụ thé là hình ảnh HOMO của phân tử nitơ trong

công trình thực nghiệm [3], [4] tồn tại một vùng phân bó điện tử trong không gian mà kết quá trong công trình [5], [6] không thể hiện Từ đây đã dẫn đến

sự tranh cãi về sự chính xác giữa kết quả lý thuyết và kết quả thực nghiệm.

Đồng thời các tác giả cũng tìm hiểu nguyên nhân của sự sai lệch giữa hình

ảnh HOMO trong lý thuyết và kết quả thu được từ thực nghiệm Một trong số

các giả thuyết cho rằng nguyên nhân của sự sai lệch là do khi thực hiện công

trình lý thuyết, các tác giả đã giả thuyết rằng các phân tử được định phương tuyệt đối trên phương của vector phân cực điện của laser định phương Trong thực tế, sự định phương tuyệt đối chỉ là lý tưởng, các phân tử dưới tác dụng của laser định phương sẽ phân bố trong không gian theo một quy luật nhất

định Trong công trình [7] nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Lein đã công

bó việc sử dụng hàm phân bồ định phương phân tử ( viết tắt là HPB ) đề mô tả

sự phân bố của các phân tử trong không gian Sử dụng hàm phân bố này, các tác giả cũng đã mô tả được hiệu quả định phương phân tử thông qua giá trị

của một tham số kí hiệu là B ( z 1 ) Trong đó, B = 1 ứng với trường hợp

định phương tuyệt đối được sử dụng trong công trình [5] và [6], hiệu quả định

phương sẽ giảm khi giá trị của B tăng lên Tuy nhiên, các tác giả chí khảo sat

tín hiệu sóng hài trước và sau khi áp dụng hàm phân bố cho phân tử CO; nhưng chưa tiền hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ.

Trong dé tai này, chúng tôi sẽ sử dụng mô hình ba bước Leweistein về

sự phát xạ sóng hài kết hợp với áp dụng HPB của các tác giả trong công trình

[7] đê tiến hành chụp ánh cắt lớp cho phân tử nitơ với các hiệu quả định

phương khác nhau, Nhóm chúng tôi chọn phân tử nitơ bởi vì phan tử nitơ có

tính chat phân cực và có cau trúc đơn giản Trong thực nghiệm, đề thực hiện

sự định phương đòi hỏi phân tử phải có tính chất phân cực Hơn nữa, phân tử nitơ có cau trúc đối xứng với hai nguyên tử giống hệt nhau nên việc khảo sát góc định phương sẽ đơn giản hơn.

Từ những tìm hiểu trên, nhóm chúng tôi đã định hướng thực hiện đê tài:

“Anh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh

cắt lớp phân tử nito”’.

Mục tiêu của dé tài là sử dụng HPB bé sung vào thành phan gia tốc lưỡng cực! được thiết lập trong mô hình ba bước Lewenstein dé tính toán dữ

liệu sóng hài, sau đó sử dụng dit liệu sóng hài này như là dữ liệu thu được ur

thực nghiệm dé tái tao lại hình ảnh HOMO của phân tử theo phương pháp

chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12] Dé có được kết quả cuối cùng như mong muốn nhóm chúng tôi nhận thây cần phải thực hiện những nhiệm

Vụ sau:

¢ Tìm hiểu cơ chẻ phat xạ sóng hài và mô hình ba bước Lewenstein.

' Gia tắc lưỡng cực là một đại lượng được sử dụng trong mô hình ba bước Lewenstein dé tính toán ra

tín hiệu HHG.

¢ Tìm hiểu về phần mềm tính toán Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ

lập trình Fortran.

¢ Tìm hiểu source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein và

phương pháp tái tạo HOMO của Corkum.

¢ Tính toán HHG sơ cấp khi cho laser xung cực ngắn 30 fs, cường độ

2.10! W/cm” , bước sóng 800 nm tương tác với phân tử nitơ.

© Str dụng HPB bỏ sung gia tốc lưỡng cực dé thu được dữ liệu HHG

với các hiệu quá định phương khác nhau.

¢ Sử dụng dữ liệu HHG dé tiễn hành chụp anh cắt lớp cho phân tử nitơ.

So sánh với kết quả trong công trình [3] [5], [12].

Với những nhiệm vụ cụ thẻ đã được đẻ ra như trên, chúng tôi đã từng bước tìm hiểu được các kiến thức cơ bản liên quan như: cơ chế phát xạ sóng hài, lý thuyết về hàm phân bố định phương phân tứ, quá trình mô phóng bằng

phan mềm Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ lập trình Fortran Sau đó, chúng tôi đã tiền hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ Kết quả thu được cho thay

sự đóng góp của hàm phân bó định phương phân tử cho hình ảnh HOMO khá

phù hợp với kết quả trong công trình [3], [5], [12] Tuy nhiên, kết quả dé tài

này hoàn toàn phụ thuộc vào hàm phân bố định phương phân tử trong công

trình [7] Có khả năng sẽ có những hàm phân bố định phương phân tử khác

cho kết quả phù hợp hơn với lý thuyết cũng như thực nghiệm Vì vậy, đẻ tài này cần được phát triển thêm trong việc xây dựng các hàm phân bố định phương mới, từ đó chúng tôi sẽ tiếp tục khảo sát sự ánh hướng của các hàm

phân bố này lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử.

Bồ cục của luận văn này được chia làm ba chương chính, không kể mở đầu và kết luận.

Trong chương 1: “M6 hình thí nghiệm, chúng tôi sẽ tập trung trình bay

vẻ mô hình chụp ảnh cắt lớp phân tử trong thực nghiệm và trong lý thuyết mô phỏng Trong đó, chúng tôi sẽ dành một phần nhỏ đầu chương dé giới thiệu

tổng quan về laser, laser xung cực ngắn và các thông số đặc trưng của laser

xung cực ngắn Sau đó, chúng tôi trình bày về phương pháp thực nghiệm chụp

ảnh cắt lớp phân tử bao gồm: giới thiệu về phương pháp thực nghiệm và trình

tự thực hiện thí nghiệm Cuối chương nảy, chúng tôi sẽ trình bày mô hình của phương pháp mô phỏng lý thuyết trên cơ sở của mô hình phương pháp thực nghiệm.

Trong chương 2: “Cơ sở lý thuyết" chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết về

sự phát xạ sóng hài, lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự định phương

tuyệt đối trong công trình [5], [6] và lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phan tứ với sự

đóng góp của hàm phân bé định phương phân tử Phần đầu của chương sẽ trình bày mô hình ba bước Lewenstein vẻ sự phát xạ sóng hài — đây là cơ sở

nên tảng giải thích co chế phát xạ sóng hài khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử Biến đổi toán học của mô hình này được lập trình trong một source code ngôn ngữ lập trình Fortran viết bởi các tác giả trong công trình

[5], [6] Mô hình ba bước Lewenstein cho phép tính toán ra dữ liệu sóng hài , các dit liệu về cưởng độ sóng hài vừa thu được này sé được sử dụng dé chụp

cắt lớp phân tử Ngay sau mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng

hài, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho một phân tử

duy nhất trong trường hợp sự định phương là hoàn toản tuyệt đối ( trong

trường hợp sự định phương là tuyệt đối, các phân tử đều bị định phương như nhau, do đó tín hiệu HHG thu được do từng phân tử tương tác với laser xung

cực ngắn phát ra là hoàn toàn giống nhau chi can xét cho một phân tử duy

nhất ) Ở phần cuối trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương

pháp chụp ảnh cat lớp phân tử trong trường hợp sự định phương là không tuyệt đối Đây là phần trọng tâm của toàn bộ chương này cũng là phần trọng tâm của luận văn nay Trong phan này chúng tôi sẽ trình bày mô hình phân tử

nitơ trong không gian với các thông số góc đặc trưng cho sự định phương bởi

laser định phương và sự tương tác của phân tử với laser xung cực ngắn Từ

đó, chúng tôi giới thiệu hàm phân bố định phương phân tử ( HPB ) trong

công trình [7] mô ta sự định phương theo các thông số góc, déng thời chúng

tôi sẽ trình bày vẻ hệ số (9 quy định hiệu quả định phương của ham phân bé là

cao hay thấp HPB này sẽ được sử dung dé bê sung vào source code tính toán

của mô hình ba bước Lewenstein bằng một đoạn code do chúng tôi viết dé

tính toán lại dit liệu sóng hài Các dit liệu về sóng hài này lại được sử dụng để chụp cắt lớp phân tử trên cơ sở chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp

định phương tuyệt đối đã được trình bày ở phần trên.

Trong chương 3: “Kết qua”, chúng tôi trình bày về các kết quả tính toán

được, đồng thời rút ra nhận xét đối với từng kết quả thu được Dau tiên chúng

tôi sẽ trình bày các kết quả về cường độ sóng hài mà chúng tôi tính toán được

từ mô hình ba bước Lewenstein với sự bô sung của hàm phân bỗ định phương

phan tử trong công trình [7] với các hiệu quả định phương khác nhau Các

kết quả cho thấy rằng khi hiệu quả định phương giảm, độ sai lệch về cường độ

sóng hài ứng với các góc định phương khác nhau giảm đi Tiếp theo chúng tôi trình bày các kết quả về hình ảnh HOMO phân tử nito thu được với các hiệu

quả định phương 3 khác nhau, từ đó so sánh với kết quả chính xác tính toán từ

phần mềm mô phỏng và kết quả thu được từ thực nghiệm Kết quả cho thấy rang, sự thay đôi hiệu quả định phương đã làm ảnh hưởng đến kết hình anh

HOMO một cách rõ rệt Để định lượng các kết quả từ hình ảnh HOMO, chúng

tôi tiếp tục trình bày kết quả về hình ảnh mặt cắt của hàm sóng, từ đó so sánh

với kết quả chính xác thu được từ phần mềm mô phỏng, đông thời chúng tôi

trích xuất được khoảng cách liên hạt nhân” trong phân tử Kết quả cho thấy

khi hiệu quả định phương giảm thì hàm sóng mô tả HOMO của phân tử sẽ bị

địch chuyển so với ham sóng chính xác, đông thời khoảng cách liên hạt nhãn

sẽ được noi rộng ra.

: Khoảng cách liên hạt nhắn của phan tứ nite là khoảng cách giữa hai hạt nhân của nguyên tử nito

tính bang A Các đo đạt thực nghiệm cho ta khoảng cách liên hạt nhân của phân tử nite là vào cỡ

1,09 À.

trong môi trường hoạt tính ) ở mức năng lượng cao đẻ khi chuyền xuống mức năng lượng thấp hơn, điện tử sẽ phát xạ ra hai photon có cùng năng lượng,

củng pha, cùng phương, cùng độ phân cực gọi là những photon đồng nhất.

Photon kích thích Erk,

Hình 1 Sự phát xạ chim photon đồng nhất ( laser } nhờ photon kích thích vào

điện tứ ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính.

Laser có hai chế độ làm việc là chế độ liên tục và chế độ xung Trong dé

tài nay, chúng tôi chỉ đề cập đến laser làm việc ở chế độ xung Laser làm việc

ở chế độ xung có vector cường độ điện trường (hay còn gọi vector phân cực

điện) E biến thiên phụ thuộc thời gian theo quy luật ham lượng giác: E =

Eo(t)cos (wt + @) Như vậy, sẽ có những thời điểm cường độ điện trường E

hoàn toàn bị triệt tiêu và những thời điểm cường độ điện trường E đạt cực đại

Hình 2 Đô thị cường độ điện trưởng của laser làm việc theo chê độ xung.

Laser làm việc ở chế độ xung được đặc trưng bởi những thông số như sau:

+ Cưởng do laser: được kí hiệu là I, là bình phương môđun của vector cường độ điện trường Nếu gọi cường độ đỉnh của laser ứng với biên độ của

điện trường là I, thì cường độ hiệu dung I), của một xung laser bằng một nửa

cường độ định.

+ Độ đài xung: được ký hiệu là t,, là khoảng thời gian ngắn nhất giữa

hai lần cường độ I bằng The ( hình 3 ).

+ Tân số laser: được ký hiệu là @ xuất hiện trong biểu thức điện trường của laser: E = E,(t)cos (wt + @) Tan số laser liên hệ với bước sóng laser bởi công thức 4 = 2nc/œ với c là vận tốc ánh sáng trong chân không.

+ Hình dạng xung: được quyết định bởi quy luật biến thiên của E(t) mà

chúng ta có xung dang Gauss, dạng vuông, dạng sin’ ( hình 3 ) Trong luận

văn này, chúng tôi sử dụng xung dang sin’.

Hình 3 Dé thị của cường độ laser theo thời gian.

Trong hình 3, I là cường độ của laser với I, là cường độ đỉnh và I, là

cường độ hiệu dụng của xung laser Dé thực hiện quá trình phát xạ sóng hài

bậc cao khi cho laser tương tác với phân tứ, laser được sử dụng phải là laser

xung cực ngắn cường độ cao Laser xung cực ngắn là laser làm việc ở chế độ

xung và có độ đài xung là cực nhỏ vào khoảng 10'S giây Trong luận văn này,

chúng tôi sử dụng laser xung cực ngắn có cường độ đỉnh là 2.10! W/em’, độ

đài xung là 30.10” giây, bước sóng là 800 nm và xung hình dang sin’.

Trong lich sử phát triển laser xung cực ngắn, các nhà khoa học đã có cuộc chạy đua rút ngắn độ dài xung của xung laser Từ xung laser 10” giây (

1960 ), họ đã rút ngắn đến xung laser 12.10” giây ( 2010 ) [13] Tuy nhiên,

thời gian chuyên động của điện tử là vào khoảng 0.5.10”” giây Vì vậy với độ

đài xung này, chúng ta vẫn chưa thể chụp ảnh của điện tử Do đó trong tương lai, độ dài xung laser sẽ tiếp tục được rút ngắn hơn nữa.

II Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm

Trong thực nghiệm, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử được thực hiện

với sự tham gia của hai loại laser: laser xung cực ngăn cường độ mạnh ( độ

dai xung 30 fs, bước sóng 800 nm, cường độ 2.10!" W/cm?) có vector phân

cực điện là E và laser định phương ( độ đải xung 300 ps, bước sóng 797 nm,cường độ 2.10°* W/cmẺ ) [7] có vector phân cực điện là E’( hình 1 ) Đối

tượng được khảo sat là tập hợp các phân tử nitơ.

Dau do HHG

4)

Hình 4 Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tứ.

(1) Nguồn laser xung cực ngắn E Vector phân cực điện của lascr

(2) Nguồn laser định phương định phương

(3) Hệ thống gương phản xạ E Vector phân cực điện của laser

xung cực ngắn

(4) Tập hợp phân từ nitơ

(5) Đầu dò sóng hài Es, Vector phân cực điện của tín

hiệu HHG song song (6) Phân tử nitơ

Es, Vector phân cực điện của tín

hiệu HHG vuông góc

Pau tiên laser định phương được chiếu vào tập hợp các phân tử nitơ

Dưới tác dụng của vector phân cực điện E, trục của các phân tử bị định phương trên phương của vector E’ Quá trình nay được gọi là quá trình địnhphương phân tử.

Sau đó, laser xung cực ngắn sẽ được chiếu vào tập hợp các phân tửnito dé kích thích các phân tử phát xạ sóng hài bậc cao HHG Đầu dò tín

hiệu HHG sẽ được đặt phía sau các phân tử nitơ dé thu nhận các tín hiệu

HHG phát ra Đầu dd này chỉ thu nhận các tín hiệu HHG có vector phân

Cực Song song và vuông góc với vector phân cực E của laser xung cực ngắn

(từ đây chúng tôi sẽ gọi là HHG song song — kí hiệu Sy và HHG vuông góc

— kí hiệu $,) Gọi 0 là góc hợp bởi vector Ê và E” Chúng tôi lần lượt thay

đôi góc 6 đo HHG song song và HHG vuông góc phat ra ứng với mỗi giá

trị góc này.

Các dit liệu của cường độ HHG song song và cường độ HHG vuông

góc sau đó sẽ được sử dung dé tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phươngpháp chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12]

Ill Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết

Trong luận văn này, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ sẽ đượctiến hành bằng mô phỏng lý thuyết bởi mô hình ba bước Lewenstein vàphương pháp tai tạo lại hình ảnh HOMO trong công trình [3], [5], [12] Tất

cả đều được thực hiện trên source code của ngôn ngữ lập trình Fortran Dé

làm được điều này, chúng tôi cân có:

+ Một tập hợp phân tử nitơ với cau trúc giả định cho trước Phan mềmtính toán Gaussian và Gaussview cho phép chúng tôi thiết lập cấu trúc giáđịnh cho phân tử nitơ Cụ thé, chúng tôi sử dụng phương pháp phiém hàm

mật độ DFT (Density Function Theory) với hiệu chỉnh Gradient B3LYP và

hệ ham cơ sở là 6-31 G+{(d,p) [7].

+ Laser xung cực ngắn có các thông số laser như trên và góc hợp với

laser định phương là 6 Các thông số laser và giá trị góc 8 được khai báo

trong source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein.

+ Laser định phương có hiệu quả định phương xác định Hiệu quả

định phương được quy định bởi ham phan bố định phương phân tu vả được

lập trình bằng một đoạn code viết bằng ngôn ngữ Fortran Đoạn code này sẽ

được bé sung vào source code tính toán của mô hình ba bước Lewenstein

dé tính toán dữ liệu HHG.

Cúc dữ liệu HHG tính toán cũng gồm hai thành phan là HHG song

song và HHG vuông góc như trong thực nghiệm Các dữ liệu này sẽ được

sứ dụng để tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phương pháp chụp ảnh cắt lớp

như trong phương pháp thực nghiệm.

CHƯƠNG II

CƠ SỞ LÝ THUYET

I Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao

“M6 hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao” được

nhà khoa học Lewenstein dé xuất vào năm 1993 [8] dé mô tả cơ chế phát xạ

HHG khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử.

Khi phân tử được đặt vào trường laser mạnh thì the năng của điện tử

sẽ được hiệu chỉnh thành thế tông hợp của trường Coulomb và trường thế

đo điện trường của laser gây ra ( hình 5 ) [9], điện tử sẽ có khả năng thoát ra ngoài khi đó phân tử sẽ bị ion hoá.

U(eV)

le) x (pm)

Hình 5 Đồ thị thể tổng hợp của điện tứ trong trưởng hợp một chiêu Thể

tổng hợp được thể hiện bằng đường màu đen, thé Coulomb là đườn g màu

đó và thé điện trường laser mạnh là đường màu xanh

Thế tông hợp của điện tử sẽ khác nhau tuỳ thuộc vào cường độ củatrưởng laser so với trường thế Coulomb ( hình 6 ) Do đó, phân tử sẽ bị ionhoá theo nhiều cách khác nhau: ion hoa da photon, ion hoá xuyên ham và

lon hoá vượt rào.

Hình 6 Đồ thị thể tổng hợp của điện tứ (đường màu đen) và mức năng.

lượng cơ bản của điện tử (đường màu xanh lá) trong các trường hop

Trong trường hợp (a), trưởng laser yêu hơn so với trường Coulomb Thếtông hợp không khác biệt nhiều so với trường Coulomb, điện trường laser

lúc này chỉ có tác dụng làm nhiều loạn trường Coulomb, gây ra sự đao động

của điện tử [10] Trong trường hợp nay, điện tử chỉ có thê thoát ra khỏi hồ

thế băng cách hấp thụ nhiều photon liên tiếp Đó gọi là sự ion hoá theo cơ

chế đa photon [9]

Trong trường hợp (b) trường laser mạnh tương đương so với trường

Coulomb Thế tông hợp hẹp hơn so với thế Coulomb, điện tử có thẻ xuyênhầm thoát ra khỏi hỗ thé Đó gọi là sự ion hoá xuyên hầm [9]

Trong trường hợp (c), trường laser rất mạnh so với trường Coulomb Thế

tông hợp hẹp hơn và thấp hơn so với mức năng lượng cơ bản điện tử dễdang vượt ra khỏi hỗ thế Đó gọi là sự ion hoá vượt rào [9]

Mô hình ba bước Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng hài do điện tử

quay trở lại trạng thái cơ bản sau khi điện tử xuyên hầm thoát khỏi hồ thế

Nội dung của mô hình này gom ba giai đoạn như sau ( hình 7 ) [10]:

+ Giai đoạn |: Điện tử thoát khỏi trạng thai cơ bản ra miền liên tụctheo cơ chế xuyên ham

+ Giai đoạn 2: Điện tử lúc này không còn chịu tác dụng bởi trường

Coulomb nữa mà sẽ được gia tốc bởi trường điện của laser.

+ Giai đoạn 3: Khi trường điện laser đôi chiều, điện tử bị kéo ngược

lại tái kết hợp với ion mẹ, trong quá trình đó phát xạ ra HHG.

Hình 7 Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein

Cơ sở tính toán của mô hình này được tác giả dựa trên hai giả thiết gần

đúng của Keldysh [11]:

+ Trong vùng phô liên tục (năng lượng dương) tác dụng của trường

Coulomb được bỏ qua, điện tử có thẻ được coi như một hạt tự do

+ Phần đóng góp của tất cả các trạng thái liên kết khác ngoài trạng

thái cơ bản vào quá trình phát xạ sóng hài là không đáng kẻ.

Mô hình ba bước Lewenstem đã được nhóm nghiên cứu trường Dai

học Sư phạm TP.HCM sử dụng và lập trình trong source code Fortran dé

tính toán các dữ liệu HHG phát xạ ra Trong luận văn, chúng tôi sử dụng

các source code này dé tính toán dit liệu HHG thu được khi cho laser xung

Cực ngắn tương tác với phan tử nitơ Các dữ liệu HHG này sẽ được sử dụng

đề tái tạo lại hình ảnh chụp cất lớp phân tử nito

II Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân

tử tuyệt đối

1 Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp phân tử

Như đã trình bày ở trên, quá trình chụp ảnh cắt lớp cho phân tử baogồm ba giai đoạn:

+ Định phương phân tử bằng laser định phương

+ Cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử dé thu tín hiệu sóng

hài phát ra Phương pháp: sử dụng mô hình ba bước Lewenstein được lập

trình trong sorce code Fortran.

+ Sử dụng tín hiệu sóng hải HHG phát ra để tái tạo lại hình ảnhHOMO của phân tử Phương pháp: biển đôi Fourier ngược thông qua

source code Fortran.

Trong các công trình [5], [6], [12], các tác giả đã thực hiện mô phỏng

chụp anh phân tử với giả định rằng trục của các phân tử hoàn toàn nằm

song song với vector điện của laser định phương Sự định phương như vậy

gọi là sự định phương tuyệt đôi Do đó, khi cho laser xung cực ngắn tương

tác với phân tử, tín hiệu HHG thu được từ mỗi phân tử là như nhau nên chỉ

can khảo sát đơn lẻ một phân tử duy nhất thay vì một tập hợp phân tử

Nguyên tắc của việc chụp cắt lớp như sau: dưới tác dụng của điện

trường laser, điện tử sẽ xuyên ham ra khỏi phân tử và được gia tốc dé khi

tái kết hợp với ion mẹ điện tử phát xạ ra HHG Tín hiệu HHG này được đặc

trưng bởi góc định phương 0 và tan số œ xác định Trong những chu kì sau

của xung laser, điện tử tiếp tục lặp lại những quá trình tương tự như vậy Ta

thấy rằng vai trò của điện tử và hạt nhân lúc bấy giờ hoàn toàn tương tự như

một mômen lưỡng cực điện Nếu Gọi ự(Œ.8) là hàm sóng của điện tử khicòn ở HOMO của hạt nhân và e*Ÿ là hàm sóng phẳng de Broglie của điện

tử khi thoát khỏi hạt nhân mẹ đề trở thành điện tử tự do, thì mémen lưỡngcực điện trên còn được gọi là lưỡng cực địch chuyền từ trạng thái Œ 0)

° Góc định phương 0 là góc hợp hởi vector điện của laser xung cực ngắn với trục phân tử đồng thoi

cũng ld vector điện của laser định phương, vi trong trưởng định phương tuyết đối trục phân tử với

vector điện của laser định phương lủ trùng nhau.

đến trạng thái eTM ( gọi tắt là lưỡng cực địch chuyển ) Do có chứa trạng thái

w(7,0) nên lưỡng cực dịch chuyển mang toàn bộ thông tin của điện tử khi

còn ở HOMO của phân tử Mặt khác khi điện từ tái kết hợp với hạt nhân mẹ

và phát xạ sóng hài, ta có thé coi như chính lưỡng cực dịch chuyên này đã

phát xạ ra HHG, như vậy trong sóng hài thu được có chứa thông tin của

lưỡng cực dịch chuyền.

Như vậy, khi chúng ta có được dit liệu vẻ sóng hài, chúng ta trích

xuất được thông tin về lưỡng cực dịch chuyên Từ lưỡng cực dịch chuyền

ta lại tái tạo được hàm sóng (f0) mang thông tin của điện tử khi còn ở

trong HOMO chưa thoát ra khỏi phan tử.

2 Lý thuyết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối

Khi chúng ta đã có được dữ liệu về sóng hai, chúng ta sẽ tiền hành tái

tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử Trong luận văn này, chúng tôi sẽ tái

tạo hình ảnh HOMO từ dữ liệu HHG bằng phương pháp của các tác giả

trong công trình [3], [5], [12].

Tái tạo hình ảnh HOMO của phân tw từ dữ liệu HHG là một bài toán

ngược, cơ sở toán học chủ yếu của phương pháp nay chính là phép biến đổi

ngược Fourier [12] Cơ sở này lấy điểm xuất phát là mỗi quan hệ giữa

cường độ HHG và lưỡng cực dich chuyên được nêu trong công trình [3] :

S$, (@,9) = N2(8)ø*|a[E(o)]a¡(@o.®)[Ï

= 2 (1)

S, (@,0) = N?(0)e*|a[k() Jd, (o.0)|

+ S¡(@,0) và S, (@,0) là cường độ HHG có vector điện song song và vuông

góc với vector điện của laser xung cực ngắn, được do trực tiếp từ dau dd

HHG Trong luận văn này, S;(o,8) và S,(@,8) sẽ được tính toán từ mô

hình ba bước Lewenstein thông qua source code Fortran.

+ N(0) là tốc độ ion hoá được tinh bằng phương pháp gan đúng trường

mạnh MO-SFA (Molecular Orbital Strong Field Aprroximation) [12].

= a[k(o)] là biên độ sóng phăng được tính toán trong mô hình ba bước

Lewenstein thông qua source code Fortran Trong đó, k là vector sóng

k= | với I, là năng lượng ion hoá của phân tử.

+ dj (@.0) và d, (w,0) là các lưỡng cực dich chuyén ứng với cường độ sónghài Sy(@.8) và S, (œ,®).

Với dữ liệu HHG tính toán được dựa vào biêu thức (1) chúng ta cóthé trích xuất được thông tin về lưởng cực dịch chuyển Lưỡng cực dịch

chuyên được định nghĩa bởi [3], [9]:

Ao.) = (yŒ0)||e*] = | wire ar Q)

%=

Trong toa độ Descarste, hàm sóng tJ(Œ,8) phụ thuộc vào ba biến khônggian (x,y,z) Tuy nhiên, vì phân tử được định phương trong mặt phăng

vuông góc với phương chiếu laser ( phương z ) nên ta chỉ quan tâm đến

hàm sóng trong mặt phang (x,y) [12] Áp dụng phép biến đôi Fourierngược, ta có biêu thức trích xuất hàm sóng tử lưỡng cực dịch chuyền [5],

[6] [12] (phụ lục 1):

2n +n2nxw(x,y)= | d9 [| doc #fest9ts9[<os8đ,(e,8)+sin6d, (o,8)]

\/(x,y) mang thông tin HOMO của phân tử Với phương pháp chụp ảnh cắt

lớp vừa trình bày trên, các tac gia trong công trình [5], [6] [12] đã tiền hành

trích xuất hàm sóng w(x,y) và tái tạo lại thành công hình ảnh HOMO của

phân tử nito.

Il Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân

tử không tuyệt đối

Sự định phương tuyệt đối chỉ là một trường hợp lý tưởng trong thực

tế các phân tử không hoàn toàn nằm song song với các vector phân cực điệncủa laser định phương mà chúng sẽ phân bố trong không gian theo một hàmphan bé định phương phân tử (HPB) Sy định phương như vậy được gọi là

sự định phương không tuyệt đối Lúc này ta không thê khảo sát đơn lẻ một

phân tử vì tín hiệu HHG phát ra từ các phân tử có sự định phương khác

nhau là khác nhau.

1 Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp với sự định phương không tuyệt đối

Trong luận văn nảy, phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự

định phương không tuyệt đối hoàn toàn dựa trên nguyên tắc của phương

pháp chụp ảnh cắt lớp với sự định phương tuyệt đối Toàn bộ quá trình cũng

bao gồm 3 giai đoạn:

+ Định phương phân tử bằng laser định phương Phương pháp: sử

dụng hàm phân bỗ định phương phân tử trong công trình [7]

+ Cho laser xung cực ngắn cường độ cao tương tác với phân tử dé thu

tín hiệu sóng hài phát ra Phương pháp: sử dụng mô hình ba bước

Lewenstein được lập trình trong sorce code Fortran.

+ Sử dụng tín hiệu sóng hải HHG phát ra dé tái tạo lại hình ảnh

HOMO của phân tử Phương pháp: bien đôi Fourier ngược thông qua source code Fortran.

Về nguyên tắc, chúng tôi cũng thực hiện chụp ảnh cắt lớp cho mộtphân tử nitơ duy nhất trong trường hợp định phương tuyệt đối Tuy nhiên.chúng tôi đã sẽ bỗ sung HPB vào trong quá trình tính toán cường độ sóng

hài Sóng hài thu được lúc này có chứa yếu tố định phương của từng phân

tử nên sẽ khác biệt so với sóng hài trong trường hợp định phương tuyệt đối

Đề phân biệt chúng tôi gọi sóng hài trong trường hợp này là sóng hài tông

hợp vì nó là tổng hợp của từng sóng hài thành phan do các phân tử phát ra.

2 Mô hình quay tử

Dé có thé khảo sát một cách tông quát cho trường hợp định phương

không tuyệt đối, chúng tôi dựa vào mô hình quay tử, coi phân tử như là mộtquay tử Ở đây chúng tôi khảo sát phân tử nitơ nên quay tử gồm một đoạnthăng R, có tâm quay tại trung điểm O, hai đầu của đoạn thăng này là hai

nguyên tử nito (hình 2).

Với vector E”, E lần lượt là vector điện của laser định phương vả laser xung

cực ngắn EVE hợp với nhau một góc @ 8” là góc hợp bởi trục phân tử với

các vector E”, còn gọi là góc định phương 9 là góc hợp bởi trục phan tử với

—

các vector E, còn gọi là góc tương tác [7]

Trong không gian, các phân tử sẽ tập trung phân bo thành các hình

nón với các góc định phương! 8'khác nhau Nếu không có tác dụng củalaser định phương, các phân tử sẽ phân bố tuỳ ý trên các mặt nón, nghĩa làxác suất dé phân tử phân bố trên các mặt nón cỏn góc định phương khác

nhau là bằng nhau Laser định phương sẽ có tác dụng làm cho: xác suất déphân tử phân bố trên mặt nón có {cos | gần bằng 1 sẽ lớn hơn so vớinhững mặt nón có |cos | gan bằng 0 (zero)’

* Giá trị của một nửa góc phang ở định hình nón là gúc định phương 8"

-* Nếu |cosØ!| gắn bằng 1, góc định phương rất gin 0” hoặc 180°, trục phân tử gắn như nằm trùng

với vector điện của laser định phương, phan từ chịu tác dụng của laser định phương va ngược lại