Luận văn Thạc sĩ Hóa học: Nghiên cứu tổng hợp Glucomannan/Graphen oxit hydrogel và ứng dụng hấp phụ chất màu hữu cơ

ĐẠI HỌC HUẾ TRUONG DAI HQC SU PHAM LÊ THỪA TÂN NGHIÊN CỨU TÔNG HỢP GLUCOMANNAN/GRAPHEN OXIT HYDROGEL VA UNG DUNG HAP PHY CHẤT MÀU HỮU CƠ Chuyên ngành: Hóa hữu Mã Số: 60 44 01 14 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS TRAN DONG TIEN Thira Thién Hué, 2018 LOICAM DOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tôi, số liệu kết nghiên cứu ghỉ luận văn trung thực, đồng tác giá cho phép sử dụng chưa công bồ bắt kỳ cơng trình khác Huế, tháng 11 năm 2018 Tác giả Lê Thừa Tân LOI CAM ON Dé tai thực Phòng thí nghiệm Hỏa hữu cơ, Trường Đại học Khoa học Huế Để thực luận văn này, trước hết xin chân thành cám ơn TS Trần Đông Tiến, nhận tận tình hướng dẫn; xin trân trọng cám ơn ThŠ Lê Lâm Sơn, mơn Hóa hitu coTrường ĐHKH Huế, người dành nhiều thời gian để hướng dẫn chu đáo trình thực nghiệm góp ý sâu sắc cho thảo luận văn Tơi xin bày tỏ lòng biết ơn Ban Giám hiệu, q giáo Khoa Hóa học, Phịng Đào tạo Sau đại học- yường ĐHSP Huế; quỹ thây cô giáo tham gia giảng dạy Cao học Khóa XXV; quý thầy cô giáo môn Hỏa hữu cơ-Trường ĐHKH Huế, người giúp tơi có kiến thức khoa học điều kiện thuận lợi dé hoàn thành cơng việc học tập, nghiên cứu Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn lãnh đạo quan, đồng nghiệp, gia đình, người thân bạn bè quan tâm, giúp đỡ động viên suốt thời gian học lập vừa qua “Xin trân trọng cảm ơn Tác giá Lê Thừa Tân MỤC LỤC Trang PHỤ BÌA LỜI CAM ĐOAN LỜI CÁM ƠN MỤC LỤC ĐANH MỤC CÁC CHU VIET TAT DANH MUC CAC BANG ĐANH MỤC CÁC HÌNH MỞ ĐÀI Lý chọn đề tài Mục đích nghiên cứu Đối tượng nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Bố cục luận văn CHUONG TONG QUAN LY THUYE 1.1 Tổng quan hydrogel a 10 1.1.1 Khái niệm 10 1.1.2 Phân loại hydrogel 10 1.1.3 Tinh chat cia hydrogel 1.2 Téng quan vé GM i 12 1.2.1 Cấu trúc hóa học GM 12 1.2.2 Tính chất vật lý 12 1.2.4 Ứng dung GM va din xi 14 1.2.3 Tinh chat hóa học 1.3 Tổng quan GO 14 khu "Ma: 1.3.1 Graphen 13.2 GO 16 ˆ 1.3.3 Các phương pháp tổng hợp GO “ 16 18 1.3.4 Đặc trưng GO oe 1.4 Vật liệu hydrogel GM/GO 1.4.1 Tình hình nghiên cứu thể giới nước 1.4.2 Các phương pháp tổng hợp vật liệu hydrogel GM/GO 1.4.3 Đặc trưng vat ligu hydrogel GM/GO 19 20 21 ar 1.5 Lý thuyết hấp phụ 1.5.1 Hiện tượng hắp phụ .24 24 mm 1.5.2 Phân loại trình hấp phụ — 1.5 Dung lượng hắp phụ cân 1.5.4 Các mơ hình động học hắp phụ 1.5.5 Các phương trình đẳng nhiệt hấp phụ 25 "— CHƯƠNG NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 Nội dung nghiên cứu 2.2 Hóa chất 29 2.3 Phương pháp nghiên cứu 30 2.3.1 Phương pháp tỉnh chế GM se ~e-30) 2.3.2 Phương pháp tổng hợp GO 5-2-2 2.3.3 Phương pháp tổng hợp vật liệu hydrogel GM/GO 2.3.4 Các phương pháp đặc trưng vật liệu 2-38 2.3.5 Xác định hàm lượng metylen xanh, rodamin B, mety dda cam bing phương pháp quang phỏ hắp thụ phân tử UV-Vis 39 CHƯƠNG KẾT QUÁ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Tỉnh chế GM 3.1.1 Độ âm ¬ 3.1.2 Hiệu suất tỉnh chế GM 3.1.3 Đặc trưng GM di tinh cl 3.2 GO - - 52222222212 on ene AD 44 3.2.1 Téng hop GO 45 3.2.2 Đặc trưng vat ligu GO 46 3.3 Vật liệu hydrogel GM/GO svn 47 3.3.1 Téng hop vat ligu hydrogel GM/GO 3.3.2 Tổng hợp vật liệu hydrogel GM/GO khảo sát yếu tố ảnh hưởng trình tổng hợp đến khả hấp phụ chất màu hữu 3.3.3 Đặc trưng vật liệu hydrogel GM/GO 49 54 3.4 Nghiên cứu trình hấp phụ chất màu hữu vật liệu hydrogel GM/GO 60 3.4.1 Nghiên cứu ảnh hưởng pH dung dịch đến khả hấp phụ metylen xanh rodamin B vật liệu hydrogel GM/GO 60 3.4.2 Nghiên cứu động học trình hấp phụ xanh metylen rodamin B vật liệu hydrogel GM/GO, 61 3.4.3 Nghiên cứu đẳng nhiệt hấp phụ trình hấp phụ xanh metylen rodamin B vật ligu hydrogel GM/GO KẾT LUẬN VÀ KIÊN NGHỊ TÀI LIỆU THAM KHẢO PHU LUC - DANH MUC CAC CHU VIET TAT ĐKTN EDX FT-AR cM Go Hydrogel GM/GO KGM NXB PA SEM TGA TLTK XRD Điều kiện thực nghiệm Phổ tán sắc lượng tia X (Energy-Dispersive X-ray Spectroscopy) Quang phé héng ngoai bién déi Fourier (Fourier Transform Infrared Spectroscopy) Glucomannan Graphen oxit Hydrogel glucomannan/graphen oxit Konjac glucomannan Nha xuat ban Pure analysis, Ảnh chụp kính hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscope) Phân tích nhiệt trọng lượng (Thermal Gravimetric Analysis) “Tài liệu tham khảo Nhiễu xa tia X (Xray Diffraction) DANH MUC CAC BANG Bang 1.1 Cac yéu t6 anh hudng dén phan img tao gel 13 Bang 1.2 Tình hình nghiên cứu hydrogel GM/GO thể giới Bảng 2.1 Hóa chất sử dụng 29 Bang 3.1 Độ oo âm GM ban dau va GM tinh che 42 Bang 3.2 Higu suất tỉnh chế GM Bảng 3.3 Dung lượng hấp phụ vật liệu hydrogel GM/GO loại chất màu khác -.s2+-sssss 49 Bang 3.4 Dung lượng hấp phụ metylen xanh sau trình hắp phụ giá trị pH khác 60 Bang 3.5 Dung lượng hap phy rodamin B sau trình hắp phụ giá trị pH khác 60 Bảng 3.6 Các thơng số phương trình động học bậc biểu kiến (A) bậc biểu kiến (B) metylen xanh rodamin B lên vật liệu hydrogel GM/GO 64' Bảng 3.7 Dung lượng hấp phụ dung dịch metylen xanh với nồng độ khác vật liệu hydrogel GM/GO ae ne 65 Bang 3.8 Dung lượng hấp phụ dung địch rodamin B với cic néng 46 khic vật liệu hydrogel GM/GO 66 Bang 3.9 Céc tham sé ciia phuong trinh hap phy dang nhiệt 67 DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 1.1 Cấu trúc mạch thăng GM, với thành phần lặp lại G-G-M-M Hình 1.2 Cấu trúc graphen — 12 16 Hình 1.3 Cấu trúc đề xuất GO nhà nghiên cứu khác 17 Hình 1.4 Gian dé nhiễu xạ tỉa X graphit GO Hinh 1.5 Phd FT-IR GO Hinh 1.6 Gian đồ nhiễu xa tia X cia GO, hydrogel KGM KGMG0 " ¬ ne 19 va hydrogel seed Hình 1.7 Ảnh SEM (a) hydrogel GM; (b) hydrogel GM/GO; (c) hinh anh phóng đại hydrogel GM/GO 23 Hình 1.8 Phổ FT-IR GM, hydrogel GM va hydrogel GM/GO Hình 2.1 Sơ đồ quy trình tinh chế bột GM Hình 2.2 Sơ đồ quy trình tổng hợp GO từ graphit Hình Hình Hình Hình 2.3 2.4 2.5 2.6 M6 Sơ Mô Mô 30 31 ta qua trinh hinh thinh GO 32 đồ tổng hợp vật liệu hydrogel GM/GO hình phổ tán sắc lượng tia X (EDX), ~e-35 tả hình học định luật Bragg . .5-36 Hinh 3.1 Mau GM thuong phim truée tinh ché (A); miu GM sau tỉnh chế (B)43 Hình 3.2 Phổ hồng ngoại GM tinh chế 44 Hình 3.3 Giản đồ nhiễu xa tia X mẫu GM tỉnh chế 45 Hình 3.6 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu graphit GO 47 Hình 3.4 Sản phẩm gia đoạn trình téng hop GO Hình 3.5 Phd FT-IR cia GO graphit Hình 3.7 Mơ hình chế hình vat ligu hydrogel GM/GO 45 46 4g Hình 3.8 Vật liệu hydrogel GM/GO trước đông khô: (A), (B); sau đơng khơ: (C) ~ 48 Hình 3.9 Dung lượng hấp phụ metylen xanh rodamin B vật liệu hydrogel GM/GO với hàm lượng GO từ 0-15% -s0 Hình 3.10 Dung lượng hấp phụ metylen xanh rodamin B vật liệu hydrogel GM/GO cae nhiệt độ tổng hợp khác % hydrogel GM/GO thời gian tổng hợp khác 33 Hình 3.11 Dung lượng hấp phụ metylen xanh rodamin B vật liệu Hinh 3.12 Pho FT-IR cia mau GM, GO va hydrogel GM/GO —-54 Hình 3.13 Phổ Raman mẫu GM, GO hydrogel GM/GO 55 Hinh 3.14 Pho EDX cua mau vat liệu hydrogel GM/GO 56 Hinh 3.15 Giản đỏ XRD mẫu vật liệu hydrogel GM/GO (15% GO) 56 Hình 3.16 Anh SEM véi độ phóng đại 20,000 lần mẫu (A): hydrogel GM; (B): hydrogel GM/GO véi 15% GO "¬ sev ST Hình 3.17 Ảnh SEM với độ phóng đại 500 lần mẫu (A): hydrogel GM va (B): hydrogrel GM/GO (15% GO) 37 Hình 3.18 Giản đồ phân tích nhiệt trọng lượng vật liệu GO, vật liệu GM vật liệu hydrogrel GM/GO 58 Hinh 3.19 Giản đồ xác định pHiep cia vat ligu hydrogrel GM/GO 59 Hình 3.20 Ảnh hưởng pH đến dung lượng hấp phu metylen xanh rodamin B vật liệu hydrogrel GM/GO -5ssssesssecceeooỐT Hình 3.21 Quét phổ UV-VIS (A) dung dich rodamin B va (B) dung dich metylen xanh c6 néng dé tir 2ppm — 10 ppm Hinh 3.22 Mối quan hệ dung lượng 62 hấp phụ thời gian trình hấp phụ rodamin B metylen xanh 62 theo mơ hình bậc nhát biều kiến (B): theo mơ hình bậc hai biều kiến 63 Hình 3.23 Động học hấp phụ metylen xanh lên vật liệu hydrogel GM/GO (A): Hình 3.24 Động học hấp phụ rodamin B lên vật liệu hydrogel GM/GO (A): theo mơ hình bậc biểu kiến (B): theo mơ hình bậc hai biểu kién on Hình 3.25 Đỗ thị phương trình đẳng nhiệt hấp phụ dạng tuyến tính metylen xanh vật liệu hydrogel GM/GO (A): Langmuir ; (B): Freundlich 66 Hình 3.26 Đồ thị phương trình đẳng nhiệt hấp phụ dạng tuyến tính rodamin B vật liệu hydrogel GM/GO (A): Langmuir ; (B): Freundlich