Luận văn Thạc sĩ Hóa học: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu Cu2O TiO2 rGO và đánh giá hoạt tính quang xúc tác

ĐẠI HỌC HUẾ TRUONG DAI HQC SU PHAM HO VIET ANH NGHIÊN CỨU TỎNG HỢP VAT LIEU CuzO/TiOz/rGO VÀ ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC 'Thừa Thiên Huế, 2017 ĐẠI HỌC HUE TRUONG ĐẠI HỌC SU PHAM HO VIET ANH NGHIEN CUU TONG HOP VAT LIEU Cu;O/TiOz/rGO VÀ ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC Chuyên ngành _ : Hóa lý thuyết Hóa lý MãSố : 62440119 LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC TS HOANG VAN DUC ‘Thira Thién Hué, 2017 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, số liệu kết nghiên cứu ghỉ luận văn trung thực, đồng tác giả cho phép sử dụng chưa công bố bắt kỳ cơng trình khác H, thang 09 nim 2017 Tác Hồ Việt Anh ii LỜI CẢM ƠN “Trước tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến Thây giáo TS Hoàng Văn Đức, tận tỉnh hướng dẫn, hỗ trợ, định hướng tạo điều kiện tốt suốt thời gian nghiên cứu để giúp tơi hồn thành luận văn Tôi xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến qúy Thầy, Cơ giáo tơ Hóa lí, Khoa Hóa- Trường ĐHSP Huế giúp đỡ tạo điều kiện cho tơi q trình thực đề tải Cuối cùng, tơi xin tỏ lịng cảm ơn đến gia đình bạn bè ủng hộ đông viên suốt thời gian qua Huế, tháng (I9 năm 2017 Tác giả Hồ Việt Anh iii MỤC LỤC Trang TRANG PHỤ BÌ LOL CAM DOAN LOI CAM ON MUC LUC DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TÁT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH MO DAU_CHUONG 1_TONG QUAN LY THUYET 1.1 Vat ligu graphit 1.2 Vật liệu graphen - — 1.2.1 Khái niệm graphen: 1.2.2 Lịch sử phát triển graphen: 1.2.3 Cấu trúc graphen 1.2.4 Tỉnh chất graphen 1.2.5 Các phương pháp tổng hợp graphen 1.3 Graphen oxit (GO) 1.3.1 Cấu trúc graphen oxiL 1.3.2 Tính chất graphen oxit TỰ HH HH TH 10H 0n 00H00 Hư 1.3.3 Các phương pháp tổng hợp graphen oxi 1.3.4 Ứng dụng GO graphen 10 " " " 12 13 13 1s lỗ 16 17 19 1.4 Phương pháp tổng hợp 1.4.1 Phương pháp sol-gel 1.4.2 Phương pháp thủy nhiệt 22 1.5.1 Sơ lược thuốc nhuộm 1.5 Thuốc nhuộm 1.5.2 Thuốc nhuộm Rhodamin B 222222222122201.2211cee oh 1.5.3 Tác hại nhiễm nước thải dét nhuộm thuốc nhuộm 24 1.5.4 Phương pháp xử lí nước thải đệt nhuộm — DS 1.5.4.1 1.5.4.2 1.5.4.3 1.5.4.4 Phương Phương Phương Phương pháp xử lí sinh học pháp học pháp hóa học pháp hóa lý 1.6 Hấp phụ 25 25 26 Hee hese oe 1.6.1 Tổng quan se 1.6.2 Cân đẳng nhiệt hắp phụ seco DT TH hước 27 27 1.7 Xúc tác quang 1.7.1 Khái niệm quang xúc tác 28 28 1.7.2 Cơ chế điều kiện phản ứng quang xúc tác 29 CHƯƠNG MỤC ĐÍCH, NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 32 2.1 Mục đích đối tượng nghiên cứu 32 2.1.1 Mục đích tổng quát 2.1.2 Đối tượng nghiên cứu 2.2 Nội dung đề tài ¬ kê 2.3 Phương pháp nghiên cứu 32 32 32 32 2.3.1 Phuong php nhigu xa Ronghen (X-ray diffraction: XRD) 32 2.3.2 Phương pháp phổ tán sắc lượng tỉa X (EDX), 34 2.3.3 Phuong phap hién vi dién tử truyền qua (TEM) 35 2.3.4 Phuong phap phd héng ngoai (Fourier Transform Infrared Radiation FT— TR) 35 2.3.5 Phuong phap ding nhiét hap phy- khir hap phy nito (BET) 37 2.3.6 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến ( UV-Vis-DRS) 37 2.3.7 Phương pháp phổ tử ngoại-khả kiến (Utra Violet-Visible: UV-Vis) 38 2.4 Hóa chất 2.5 Tổng hợp vật liệu 40 — 2.5.1 Tổng hợp vật liệu GO 3.5.2 Tổng hợp vật liệu CuaO/TiOs/rGO 2.5.3 Đánh giá khả quang xúc tác GO Cu;O/TiOz/rGO CHƯƠNG KẾT QUÁ VÀ THẢO LUẬN 40 40 al 3.1 Tổng hợp đặc trưng graphen oxit (GO) 3.1.1 Tông hợp GO 3.1.2 Đặc trưng vật liệu graphit va graphen oxit (GO) 3.2 Tổng hợp đặc trưng vật liệu CuaO/ TisO /rGO 3.2.1 Ảnh hưởng tỉ lệ dung môi 3.3.2 Ảnh hưởng khối lượng chất (GO), te 3.3.3 Tông hợp vật liệu CuzO/TIOs/rGO với tỉ lệ mol Cư/T¡ khác 3.4 Đánh giá khả quang xúc tác vật liệu tông hợp 3.4.1 Khảo sát khả hấp phụ vật liệu biến tính M0.029 3.4.2 Hoạt tính mẫu tổng hợp với tỉ lệ dung mơi khác 3.4.3 Hoạt tính mẫu tổng hợp với lượng GO khác 3.4.3 Hoạt tính mẫu tổng hợp với tỉ lệ mol Cu/T¡ khác 3.4.4 Hoạt tính mẫu GO, TiO›, Cu:O/TïO› Cu:O/TiOs/rGO KẾT LUẬN VÀ KIỀN NGHỊ TÀI LIỆU THAM KHẢO PHU LUC DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TÁT BET Go FT-IR XRD TEM rGO UV-vis UV-vis-DRS RhB TTP Sarr EDX Brunauer- Emmett-Teller (phương pháp đo đẳng nhiệt hắt ~ khử hấp phụ nitơ) Graphen oxit Fourier Transform Infrared Radiation (phé héng ngoại chuyển đổi Fourier) X-ray diffraction ( nhigu xa tia X) Transmission Electron Microscopy (kinh hién vi điện tử truyền qua) Graphen oxit dang khử Utra Violet-Visible (phổ tử ngoại khả kiến) Utra Violet-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) Rhodamin B Titan (IV) isopropoxit Diện tích bề mặt riêng tính theo phương trình BET Energy Dispersive X-Ray Speetroscopy (Phỏ tán sắc lượng tia X) DANH MUC CAC BANG Tên bang ‘Trang Băng 2.1 Các hóa chất sử dụng luận văn 40 Bảng 3.2 Thành phần hoá học mẫu M433 Băng 3.3, Giá trị độ rộng nửa chiều cao pic mẫu M10, M20, M30, MSO Bang 3.4 Thành phần hoá học mẫu M10, M30 M50 49 50 Băng 3.1 Độ rộng chiều cao pie mẫu M613, M433, M163 DANH MỤC CÁC HÌNH Hình Hình Hinh Hinh Hinh Hình Hình Hình Hinh Hình Hình Hình Hình Hình Hình Hình Hình Hình Hình 1.1 12 13 1.4 15 16 1.7 L3 1.10 1.11 2.1 2.2 2.3 2.4 3.1 3.2 3.3 3.4 Miu graphit Hình Hình Hình Hình Hình Hình 3.5 3.6 3.7 3.8 3.4 3.11 Hình 3.12 Hình 3.13 'Tên hình “Cấu trúc tỉnh thé graphit Graphen hữu với mặt lồi lõm không gian chiều Trang 10 " Cac liên kết nguyên tử cacbon mang graphen 'Cơ chế tạo màng graphen phương pháp nung nhiệt để SïC B 14 CCầu trúc đề xuất GO nhà nghiên cứu khác 16 Sơ đồ chuyên hóa từ graphit thành rGO 15 “Các phương phip ting hop GO “Cơng thức hóa học RAB 18 mu Sơ đồ tia t6i va tia phan xạ tỉnh thể Các phương pháp loại bỏ màu thuốc nhuộm 'Cơ chế phản ứng xúc tác quang 25 31 "Độ tù cia pic nhigu xa gay kích thước hat 33 'Các dạng đường đẳng nhiệt hắp phụ 37 ‘Mau graphen oxit tong hop “4 Giản đỏ EDX mẫu M433 Bước chuyên electron phân tử 39 Giản đồ XRD cia Graphit (a), graphen oxit (b) 44 Ảnh TEM GO 45 Gin đồ XRD vật liệu Cu:O/TiOz/“GO (M613, M 433, M163) va Go 46 “Giản đồ XRD mẫu với lượng chất (GO) khác — 49 Giản đồ XRD mẫu với ti 18 mol CwTi khác sl Phổ UV-Vis-DRS cde miu MO.1, M0.04,M0.029 TiOz 52 Phổ hồng ngoại mẫu M0.04, M0.029, M0.022, GO 33 "Đường đẳng nhiệt hấp phụ Khir hép phy N2 ca vat ligu M0.029, Go sa Đồ thị biểu diễn dung lượng hip phu RhB ciia miu CuO/TiOx/rGO 55 Biểu đồ hoạt tính quang xúc tác mẫu biến tính thay đổi dung mơi _ 56 E 3 ĐỘ x o - Bw 45 Ÿ= as mse OM mies Me Mars Hình 3.13 Biểu đồ hoạt tính quang xúc tác mẫu biến tính thay đồi dung mơi “Từ hình 3.13 cho thấy thay đổi tỉ lệ dung môi HAc: EG thỉ hiệu suất chuyển hoá đạt kết cao (82,07%) với tỉ lệ dung môi HAc : EG 4:3 Điều theo chúng tơi ảnh hưởng hình thái hạt thay đổi dung mơi 3.4.3 Hoạt tính mẫu tổng hợp với lượng GO khác Để khảo sát hoạt tính xúc tác quang mẫu thay đổi khối lượng thực trình bảy mục 2.5.3 Kết trình bảy hình 3.14 som -" § ấ « Ỹ + a ” Ÿ= ° wo M3 sae wma cam a “Từ hình 3.14 cho thấy thay đổi khối lượng GO hiệu suất xúc tác quang tăng dần từ mẫu M10, M20, M30 điều theo chúng tơi khối lượng chất lượng tăng lên oxit TiO2 Cu:O phân bố GO điều làm cho lượng oxit TỉO› Cu:O có tiếp xúc thích hợp dé chuyển electron vùng dẫn vùng hóa trị đạt thời gian lâu Đền mẫu M50 hiệu suất quang xúc tác giảm xuống 81,99 % , điều có thé lượng GO tăng nhiều dẫn đến giảm tỉ lệ TiO: 'CuzO vật liệu khiến tâm xúc tác giảm dẫn đến hiệu suất xúc tác giảm 3.4.3 Hoạt tính mẫu tổng hợp với tỉ lệ mol Cw/Tỉ khác nhau: Để khảo sát hiệu suất xúc tác quang mẫu thay đổi lệ mol 'Cu/Tỉ chúng tơi thực thử hoạt tính xúc tác quang mẫu trình bảy mục 2.5.3 Kết trình bày hình 3.15 HH ® š g° 23 = 90,10% Som 80,58% 74.40% = Moz." MO020 "Moa wot “Tình 3.15 Biểu đỗ hoạt tính quang xúc tác mẫu biến tính thay đổi tỉ lệ dung mơi “Từ hình 3.15 cho thấy tăng tỉ lệ Cu/Tï từ 0.022 lên 0.029 hiệu suất xúc tác ‘quang ting Tuy nhiên, tiếp tục tăng tỉ lệ đến 0,1 hiệu suất chuyển hố lại giảm Nhu vay, sur pha tap CuO vo TiO» vai tỉ 1¢ CwTi = 0,029 la pha hop dé cho hiệu suất chuyển hoá RhB tốt nghiên cứu 57 3.4.4 Hoạt tính mẫu GO, TïO›, Cu20/TIO2 va Cux0/TiO2/rGO Đề khảo sát hiệu xúc tác quang mẫu biến tính so với mẫu nên, Hiệu suất chuyển hóa (%) mẫu riêng rẽ TiO›, CuaO/TïOs Chúng tơi thứ hoạt tính chúng trình bày mục 2.5.3 cho kết hình 3.16 so TÍO, TO/CuO M0029 Hinh 3.16 Biểu đồ hoạt tính quang xúc tác mẫu GO, TiO›, CuzO/TiO› Cw0 /TiOx rGO Từ kết qua & hinh 3.16 cho thay GO hau nhu khéng thé hién hoat tinh xúc tác (hiệu suất chuyên hóa xúc tác 5,38%), va voi mau TiO2 (cho higu suat 15,25%) cho hiệu suất quang xúc tác thấp vùng cấm rộng, có mặt oxit titan oxit đồng kết hợp hiệu suất xúc tác quang cao hãn (lên đến 90,10%) vùng cắm thu hẹp với mẫu vật liệu biến tính kết hop GO, va oxit “TiO; CuaO thê hoạt tính quang xúc tác cao GO, TiO›, TiO›/Cu¿O Lan lượt 16,7 lần, 5.91 Lin, 1.46 lần Như vậy, rõ có mặt tâm xúc tác oxit titan oxit đồng chất GO cải thiện rõ rệt hoạt tính xúc tác .GO, cải thiện vùng cắm rộng T¡O: 58 Cơ chế quang xúc tác vật liệu tổng hợp giải thích sau [26]: Hình 3.17 Cơ chế xúc tác quang mẫu CuzO/ TiOz/ rGO + CuzO: có lượng vùng cấm hẹp (2.0 eV) nên gắn TiO›-CuzO thi kích thích ánh sáng khả kiến: electron từ vùng hóa trị CuaO chuyển lên vùng dẫn tạo cặp điện tử-lỗ trống Điện tử từ vùng dẫn CuzO chuyển qua vùng dẫn T¡O: tiếp tục điện tử từ vùng hóa trị TiO› chuyển qua lỗ trống Cu:O tạo lỗ trống tự chuyển động TiO› Như lỗ trống mang điện tích dương + Graphen: có tính dẫn điện có diện tích bề mặt lớn nên đóng vai trị việc nhận chun điện tử Đồng thời việc gắn TiO;/ GO nhằm ngăn tái kết hợp điện tử-lỗ trồng Cụ thể xảy số phản ứng sau: e +02 +0 H20 +h* > HY +OH 59 O¿*+H* — HO¿* 2HO2* + H202 + HO: + e — OH: + OH" Dưới tác dụng ánh sáng khả kiến, thông qua vật liệu CuzO /T¡O: /GO để tạo gốc Oz OH' tham gia vào phản ứng oxi hóa chất hữu Như vậy, gắn TiO; Cu;O chất GO cải thiện rõ rệt hoạt tính xúc tác GO 60 KẾT LUẬN VÀ KIÊN NGHỊ Kết luận Từ kết nghiên cứu đẻ tài, chúng tơi rút số kết luận Đã tổng hợp thành công vật liệu GO từ graphit phương pháp Hummer cải tiến Biến tính thành cơng GO TiO› Cu:O theo phương pháp thủy nhiệt Kết nghiên cứu cho thấy rằng: ích thước hạt vật liệu phụ thuộc vào tỉ lệ thành phần dung môi lượng GO phản ứng Kích thước hạt vật liệu giảm tỉ lệ dung môi etylen glycol tăng lượng graphen oxit giảm + Đã tổng hợp vật liệu với tỉ lệ Cu/Tỉ khác kết đặc trưng cho thấy: Titan phân tán rGO dạng TiO: anatat đồng phân tán rGO dạng CuaO Đã khảo sát trình quang xúc tác vật liệu Ti-Cu/rGO RhB, kết thu được: + Với kết hợp đồng thời CuạO rGO vào TÌO›, vật liệu TiCu/rGO thu có dịch chuyên phổ hấp thụ vùng bước sóng lớn so với TÌO; thể hoạt tính quang xúc tác cao so với vat ligu GO, TiOz, TïOz/CuaO 16,7 lân, 5,91 lần 1,46 lần + Đối với phản ứng phân hủy RhB, hiệu suất quang xúc tác đạt đến hiệu suất 90% dung dịch RhB 10 mg/L vòng chiếu sáng Kiến nghị Trên số kết bước đầu phạm vi luận văn tốt nghiệp, có điều kiện đề tài mở rộng theo hướng sau: + Đánh giá tiết hoạt tính quang xúc tác + Khảo sắt dụng ánh sáng mặt trời + Sir dung vật liệu biến tính dé phân hủy số loại phẩm nhuộm khác 61 TÀI LIỆU THAM KH Tài liệu Tiếng Việt Hà Quang Ánh (2016), Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng vật liệu cấu trúc nano sở Graphen ứng dụng xử Ìí mơi trường, Luận án tiễn sĩ, Học viện Khoa học Công nghệ Đỗ Thị Ngoc Cam (2016), Nghiên cứu tổng hợp chất xúc tác vật liệu graphen oxit, Luận văn thạc sĩ, Đại học Huế "Nguyễn Văn Dũng, Pham Thị Thúy Loan, Đào Văn Lượng, Cao Thế Hà (2006), Nghiên cứu điều chế vật liệu xúc tác quang hóa TiO; từ sa khống ILMENITE Phan III: Đánh giá hoạt tính quang hóa xúc tác TÍO: phản ứng quang phân hủy axit orange 10, Tạp chi phát triển KH&CN, (1), Tr 25 ~ 31 "Nguyễn Hữu Hiểu, Đặng Thị Minh Kiều, Phan Thị Hồi Diễm (2016), Tơng hợp Fe,Oy/ Graphen oxit nanocomposite để xử lý nước thải nhiễm kim loại năng, Tạp phát triển KH&CN, 18(6), Tr 212-220, Lê Thị Mai Hoa (2016) Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng vật liệu mới, cấu trúc nano ứng dụng quang hóa xúc tác phân hủúy thuốc nhuộm, Luận án tiên sĩ, Hoe vign Khoa học Cơng nghệ Huỳnh Trần Mỹ Hịa (2014), Chế tạo nghiên cứu tính chất tổ hợp lai Graphene véi nano kim logi - Ung dung linh vec sensor, Luan an tién sĩ, Dai học Quốc gia TP HCM Định Quang Khiếu (2015), Một số phương pháp phân tích Hóa lý, Nhà xuất Đại học Huế Vo Quang Mai, Ngô Huyền Trân (2014), Điều chế thử hoạt tính quang xúc tác TìO› pha tạp Gadolini, B& tai nghiên cứu Khoa học, Trường Đại Học Sài Gịn Đồn Thị Ngài (2014), Nghiền cứu chế tao vật liệu xúc tác quang sở Cu¿O xứ lý nước thải sản xuất thuốc phóng, Luận văn thạc sĩ, Đại học Khoa Học 10 'Tự Nhiên Nguyễn Thị Phương (2015), Nghiên cứu tổng hợp khả hấp phụ 'Graphen oxit dopping kim loại chuyển tiếp, Luận văn thạc sĩ, Đại học Đà Nẵng 62 Nguyễn Thị Thu Trang (2016), Nghiên cứu đánh giá hiệu xử lý nước thải đột nhuộm vật liệu nano tiandioxit pha tạp, Luận án tiền sĩ, Trường Đại Học Bách Khoa Hà Nội Tài liệu Tiếng Anh 12 Bruna M Almeida, Mauricio A Melo Jr, Jefferson Bettini, Jodo E Benedetti, An F, Nogueira, novel nanocomposite based on TiO:/CuzO/reduced graphene oxide with enhanced solar-light-driven photocatalytic activity, Applied Surface Science, 324, 419-431, 2015 13 Chen Y.L., Zhang Chun-E., Deng C., Fei F., Zhong M., Su BT (2013), “Preparation of ZnO/GO composite material with highly photocatalytic performance via an improved two-step method”, Chinese Chemical Letters, 14, 15 Vol 34, No 6, pp 518-520 DreyerD.R., Park S., Bielawski C.W and Ruoff R.S (2010), “The chemistry of graphene oxide”, Chemical Society Reviews, Vol 39, 228-240 FuL.X.,, Fan C,, Yu S., Qian G and Wang Z (2015), “Carbonate-assisted hydrothermal synthesis of porous, hierarchical CuO microspheres and 'CuO/GO for high-performance lithium-ion battery anodes”, Advances, Vol 5, No 104, pp 85179-85186 16 17 18 Guoa S., Zhanga G., Guoa Y., Yu J.C (2013), “Graphene oxide-Fe203 hybrid material as highlyefficient heterogencous catalyst for degradation of organic contaminants”, Carbon, Vol 60, pp 437-444 Hoan NTV., Thu N-T.A., Duc H.V., Cuong N.D., Khiew D.Q., Vo V (2016), *Fe:Os/Reduced Graphene Oxide Nanocomposite: Synthesis and Its Application for Toxic Metal fon Removal”, Hindawi Publishing Corporation, Journal of Chemistry, Volume 2016, Article ID 2418172 Lai C., Wang MM., Zeng GM., Liu Y.G., Huang D.L., Zhang C., Wang R.Z., Xu P., Cheng M., Huang C., Wu HLP., Qin L (2016), “Synthesis of surface’ molecular imprinted TiO2/graphene photocatalyst and its highly efficient photocatalytic degradation of target pollutant under visible light irradiation”, Applied Surface Science, Vol.390, 368-376 63 19 Lee Y.C., Yang J.W (2012), “Self - assembled flower- like TiO2 on exfoliated graphite oxide for heavy metal removal”, Industrial and Engineering Chemistry, Vol 18, No 3, pp 1178-1185 20 Lei J., Lu X., Wang W., Bian X., Xuea X and Wang C (2015), “Fabrication of MnOz/graphene oxide composite nanosheets and their application in 21 hydrazine detection”, Advances, Vol 2, No 6, pp.2541-2544 Leng Y., Guo W., SuS., YiC., Xing L., Removal of antimony (II1) from aqueous solution by graphene as an adsorbent, Chemical Engineering Journal, 211-212, 406-411, 2012 22 Li L and Zhang M (2012), “ Preparation, Characterization, and Photocatalytic Property of Cux0 — TiO: Nanocomposites”, Hindawi Publishing Corporation, Intemational Journal of Photoenergy, Volume 2012, Article ID 292103, doi:10.1155/2012/292103 23 24 Liu SH, Wei YS, Lu JS (2016), *Visible-light-driven photodegradation of sulfamethoxazole and methylene blue by Cu:O/GO photocatalysts”, Chemosphere, Vol.154, 118-123 Sharma V.K., McDonald TJ., Kim H., Garg V.K (2015), “Magnetic graphene- carbon nanotube iron nanocomposites as adsorbents and antibacterial agents for water purification”, Advances in Colloid and Interface Science, Vol 225, pp 229-240 25 26 27 Son T.H., Kim C.K., Shin E.W (2015), “Cu-doped TiO,/reduced graphene oxide thin-film photocatalysts: Effect of Cu content upon methylene blue removal in water”, Science Diret, Vol 41, 11184-11193 Sun M., Fang Y., Wang Y., Sun S., He J., Yan Z (2015), “Synthesis of Cu;O/graphene/rutile TiO, nanorod ternary composites with enhanced photocatalytic activity”, Journal of Alloys and Compounds, Vol.650 520S27 Truc P T., Chinh N H., Jun L H., DuongN P T., Hwan 8.T., Koo K C., Woo S E., Cu-doped TiO2/reduced graphene oxide thin-film photocatalysts 64 28 29 Effect of Cu content upon methylene blue removal in water, Ceramics International, 41, 11184-11193, 2015 Yadav H M., Kim J S (2016), Solvothermal synthesis of anatase TiO2graphene oxide nanocomposites and their photocatalytic performance, Journal of Alloys and Compounds, 688, 123-129 Yao Y., Miao S., Liu S.Z., Li P., Sun H.,Wang S (2011), “ Synthesis, characterization, and adsorption properties of magnetic FesOs/graphene nanocomposite”, Chemical Engineering Journal, Vol 184, pp 326-332 Giảng viên hướng dẫn Học viên thực ‘TS Hoang Van Đức Hồ Việt Anh 65 PHỤ LỤC PHỤ LỤC Phụ lục Go - Giãn đồ XRD Facity of Chany, HUS, VNU, DE ADVANCE Baker Ot ậ Phụ lục Giản đồ XRD M0.1 Faoy ot Chamiaty, HUS, VNU D8 ADVANCE Snikar-1660499-6-10 PL Phụ lục Kết BET M0.029 i micromeritics! EES HANOI NATIONAL UNIVERSITY OF EDUCATION ‘Tear 300 V8.07 A Une? Pott Serale: 218 ‘Sangi: Toot Opereto: Lik Page 22 ‘Submit Ho Vet Anh DHSP Hue Fig: CsWINSCOODATAI20170001-426 SUP Stated: 72772017 547.270 Completed: 72712017 1041-37 Resor Tene: 7282017 8:32 334M Warm Free Space: § 953327" Measures Equitation itervat 10s ‘Sample Deraty: 1000 gem? Acayag Assos: N2 ‘rays Bath Tarp: 77.350K Senge Mass: 007079 Co Free Space: 224388 on? Measures Low Pressure Dose: None ‘Asorate Degas: No (Commerty Ma: TCGO! Degas 2000 vo N2 tong Sh Mas cua Ho Viet Ar-DHSP Hue Nowy 277-2016 ‘Summary Report Surface Area ‘Segle pont sutace area app" 0248930075: 170.1061 mig BET Since Aram: 179.0213lg UH Acaortion cumlsve surace aes of ‘between 1.7000 rm aed 300.0000 rm with: 1782777 mig BH Desorption cums sutsce ea of pores ‘between 1.7000 rm ae 300.0000 rm with: 2102280 mig Pore Volume, UH Acworptoncumutive vole of pores ‘betwee 7000 rm ane 300.0000 rm wd: 0204485 9g (UH Desorption cumuatve voure of pose ‘between 1.7000 rm ae 300.0000 rm with: 0.230880er%9 Pore Size (BUM Atuorption average pore with (AVIA: 7858re ‘Bet Desorption average pore with (AVIA): 4.3640 am P2 Phụ lục Phố hồng ngoại mẫu M0,029 Sari ea ‘sce Sa thee mena P3 ee om