lớp trong hai trường hợp hấp thụ nội vùng và hấp thụ liên vùng.
3.1. Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ tuyến tính và phituyến tuyến
Để tính độ cảm quang và từ đó tính MOAC và RIC, ta phải tìm yếu tố ma trận lưỡng cực. Khi hệ bị kích thích bởi ánh sáng tới có cường độ điện trường được mơ tả bởi biểu thức (1.96) thì Hamiltonian của hệ được xác định như phương trình (1.89), trong đó Hˆ0 là Hamiltonian đơn hạt trong từ trường (khi chưa có điện trường), chính là phần He ở phương trình (1.2), đây là Hamiltonian khơng nhiễu loạn và Hˆint là Hamiltonian nhiễu loạn mô tả tương tác lưỡng cực giữa hệ với ánh sáng tới được mơ tả như phương trình (1.95). Yếu tố ma trận lưỡng cực đối với dịch chuyển từ trạng thái |αi đến trạng thái |α0i được xác định
bằng biểu thức (Xem Phụ lục 13)
. (3.1)
Từ đó thành phần theo phương x của yếu tố ma trận lưỡng cực được xác định như sau
, (3.2)
trong đó giao hốn tử [Hˆ0,xˆ] xác định bởi biểu thức (Xem Phụ lục 14)
[Hˆ0,xˆ] = −i~vFτσx. (3.3)
Sử dụng biểu thức hàm sóng của điện tử ở phương trình (1.40), ta được
trong đó ta đã kí hiệu Z +∞ Z +∞ I5 = φ∗ n0−1φndx và I6 = φ∗ n0φn−1dx. −∞ −∞
Ta có biểu thức tường minh của hàm sóng dao động tử điều hòa
(3.5)
, (3.6)
với Hn(x) là đa thức Hermite bậc n. Đổi biến số bằng cách đặt
ta được
(3.7)
Áp dụng tính chất trực giao của các đa thức Hermite ta được
I5 = δn0−1,n = δn0,n+1, I6 = δn0,n−1. (3.8)
Do đó
. (3.9)
Phương trình (3.9) cho thấy quy tắc chọn lọc cho các dịch chuyển được phép là ∆n =
±1 và tại các giá trị ky như nhau.
Từ biểu thức (1.126), để tìm hệ số hấp thụ tuyến tính, ta cần tìm phần ảo của độ cảm quang tuyến tính (1.109). Ta biến đổi như sau
Vậy, ta tìm được biểu thức của hệ số hấp thụ tuyến tính là
. (3.11)
Lấy phần ảo của độ cảm quang phi tuyến bậc ba (1.125) ta sẽ thu được biểu thức hệ số hấp thụ phi tuyến bậc ba như sau (Xem Phụ lục 15)
trong đó I = 2ε0nrcE(Ω)2 là cường độ ánh sáng tới.
3.2. Biểu thức giải tích của độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến
Độ thay đổi chiết suất tuyến tính được xác định từ độ cảm quang tuyến tính theo biểu thức (1.127). Lấy phần thực của độ cảm tuyến tính (1.109) ta tìm
được biểu thức độ thay đổi chiết suất tuyến tính là
. (3.13)
Biểu thức của độ thay đổi chiết suất phi tuyến bậc ba tương ứng được xác định từ phần thực của độ cảm phi tuyến bậc ba ở phương trình (1.125) và thu được kết quả như sau (Xem Phụ lục 16)
3.3. Kết quả tính số và thảo luận
Trong phần này chúng tơi trình bày kết quả tính số khảo sát hệ số hấp thụ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp. Để cho gọn, trên các hình vẽ chúng tơi sử dụng các kí hiệu sau: (1) ứng với số hạng tuyến tính, (3) ứng với số hạng phi tuyến bậc ba, (1) + (3) ứng với số hạng tổng của hai số hạng tuyến tính và phi tuyến.
3.3.1. Hấp thụ quang-từ nội vùng
Chúng tôi khảo sát dịch chuyển trong vùng K (τ = τ0 = 1) từ mức Landau n lên mức
n0 bằng cách hấp thụ photon có năng lượng ~Ω. Giá trị cường độ quang học I được sử dụng để tính số bằng 3 × 106 W/m2. Hình 3.1 mơ tả sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong các vật liệu TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn (p = p0 = 1) với d∆z = 0 và B = 10 T trong hai trường hợp spin hướng lên và
spin hướng xuống. Như đã nhận xét trong phần tính giải tích, từ phương trình (3.9) ta thấy, các dịch chuyển được phép trong TMDC đơn lớp phải thỏa mãn quy tắc chọn lọc ∆n = ±1, ở đây ta xét quá trình hấp thụ nên n0 > n và ∆n = 1. Do đó, từ biểu
thức năng lượng của điện tử trong vùng K ở phương trình (1.28), khoảng cách giữa hai mức năng lượng của dịch chuyển nội vùng dẫn hay chính là năng lượng của photon hấp thụ nội vùng phải
thỏa mãn
, (3.15)
với τ = 1 ứng với vùng K. Từ (3.15) ta thấy năng lượng photon hấp thụ nội vùng không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau và có giá trị như nhau đối với các dịch chuyển nội vùng tại các giá trị cho trước của từ trường B và chỉ số spin s. Vì thế, các đỉnh MOAC nội vùng xuất hiện tại cùng một vị trí và như đã thấy trên hình 3.1(a)- (d) phổ hấp thụ trong trường hợp này chỉ xuất hiện một đỉnh duy nhất trong vùng vi
sóng đến vùng hồng ngoại gần của phổ sóng điện từ. Kết quả này khác với kết quả thu được đối với graphene, bởi vì phổ các mức Landau
√
trong graphene tỉ lệ với n [43], nhưng phù hợp với kết quả trong MoS2 [45] và trong phosphorene [44]. Điều này là do trong tất cả các vật liệu TMDC đơn lớp và trong phosphorene, phổ các mức Landau tỉ lệ tuyến tính với n. Mặt khác, hình 3.1(a)-(d) cho thấy khi có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeeman, vị trí các đỉnh khơng thay đổi nhưng cường độ của đỉnh giảm nhẹ.
Hình 3.1: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơnH L Hd∆L
lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện z = 0 và B = 10 T ứng với spin hướng lên và hướng xuống. Các hình (a), (b), (c), (d) là MOAC tuyến tính
trong hai trường hợp khơng hoặc có xét đến các trường Zeeman. Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng khi xét đến các trường Zeeman.
Hình 3.1(e)-(g) chúng tơi biểu diễn sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và MOAC tổng khi có xét đến ảnh hưởng các trường Zeeman. Giá trị của số hạng phi tuyến là âm, vì thế đóng góp của số hạng này là kéo giá trị tổng xuống, điều này phù hợp với các kết quả giải tích cũng như các kết quả đã cơng bố trước đây [30],[144],[145].
Bên cạnh đó, liên kết spin-quỹ đạo mạnh trong TMDC đơn lớp tạo ra sự khác biệt đáng kể giữa vị trí các đỉnh gây bởi spin hướng lên và spin hướng xuống. Từ Bảng 1.1 ta có hiệu số (λc − λv) của MoS2, WS2, MoSe2 và WSe2 lần lượt là −151,
−401, −203 và −430 (meV), tức là đều nhận giá trị âm. Suy ra ∆1,+1 < ∆1,−1 trong cả bốn
vật liệu. Từ phương trình (3.15) ta thấy ~Ωintra(s = 1) > ~Ωintra(s = −1), điều này giải thích tại sao trong các dịch chuyển nội vùng, các đỉnh gây bởi spin hướng lên luôn nằm bên phải các đỉnh gây bởi spin hướng xuống như đã hiển thị trên tất cả các hình con của hình 3.1. Các đường cong trên hình 3.1 cịn cho thấy độ tách hai đỉnh ứng với spin hướng lên và hướng xuống lớn nhất đối với WSe2 và bé nhất đối với MoS2, lí do là WSe2 và MoS2 có trị tuyệt đối của hiệu λc − λv tương ứng lớn nhất và bé nhất. Như vậy, kết quả tính số thu được phù hợp với tính chất đặc trưng về tương tác spin- quỹ đạo trong các vật liệu TMDC theo thứ tự từ lớn đến bé (tương ứng với độ tách hai đỉnh ứng với spin hướng lên và hướng xuống từ lớn đến bé) là WSe2, WS2, MoSe2 và MoS2.
Tiếp theo chúng tôi khảo sát ảnh hưởng của từ trường lên MOAC. Hình 3.2 thể hiện sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện d∆z = 0, khi xét đến các trường Zeeman (Zs,Zv 6= 0) và spin hướng lên ứng với các giá trị khác nhau của từ trường. Kết quả trên tất cả các hình con của hình 3.2 đều cho thấy khi từ trường tăng, các đỉnh MOAC dịch chuyển sang phía vùng năng lượng cao hơn. Điều này là do khi từ trường tăng thì năng lượng cyclotron ~ωc tăng, dẫn đến năng lượng photon hấp thụ
xác định theo phương trình (3.15) cũng Hình 3.2: Sự phụ thuộc vào năng lượng
photon của MOAC trong TMDC đơnH L Hd∆L = 0, Z ,Z lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện z s v 6= 0 và spin hướng lên ứng với các giá trị từ trường khác nhau. Các hình (a), (b), (c), (d) biểu diễn MOAC tuyến tính. Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng.
tăng lên, làm cho các đỉnh hấp thụ dịch chuyển về phía vùng năng lượng cao. Về cường độ, chúng ta nhận thấy MOAC tuyến tính tăng khi từ trường tăng (các đường liền nét trên các hình 3.2 (a)-(h)). Trong khi đó, MOAC phi tuyến bậc ba giảm về trị tuyệt đối theo sự tăng của từ trường (các đường gạch gạch trên hình 3.2 (e)-(h)). Vì thế MOAC tổng tăng theo từ trường. Sự tăng của MOAC tổng khi từ trường tăng phù hợp với kết quả tương ứng đã công bố đối
với phosphorene đơn lớp [44], trong MoS2 [45] và trong các hệ thấp chiều thơng thường [146].
Hình 3.3: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trongH L
H L
TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện B = 10 T,
Zs,Zv 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị khác nhau của điện trường: d∆z = 0, d∆z = (λv − λc)/4.
Để khảo sát ảnh hưởng của điện trường lên MOAC chúng tôi vẽ đồ thị mô tả sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện B = 10 T, Zs,Zv 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị khác nhau của điện trường: d∆z = 0 và d∆z = (λv − λc)/4. Kết quả thu được hiển thị trên hình 3.3. Đối với hấp thụ nội vùng và xét trạng thái
spin hướng lên thì khi điện trường khơng được tính đến (d∆z = 0), từ phương trình (3.15) ta có năng lượng photon hấp thụ thỏa mãn
điều kiện
, (3.16)
cịn khi có điện trường với d∆z = (λv − λc)/4, điều kiện cộng hưởng trở thành
. (3.17)
Rõ ràng, (~Ωintra)d∆z=(λv−λc)/4 < (~Ωintra)d∆z=0. Vì thế, đối với hấp thụ nội vùng, vị trí các đỉnh hấp thụ ứng với khi có điện trường sẽ dịch về phía vùng năng lượng thấp hơn so với các đỉnh khi khơng có điện trường. Điều này thể hiện rõ trên hình 3.3, các đường đứt nét luôn nằm bên trái các đường liền nét. Đồng thời, kết quả tính số thu được trên hình 3.3 cũng cho thấy hệ số hấp thụ nội vùng giảm cường độ khi điện trường được tính đến. Từ phương trình (3.15) và (3.17) ta nhận thấy, việc chọn giá trị d∆z = (λv − λc)/4 là để hủy số hạng liên kết spin-quỹ đạo trong trạng thái K(↑) và
K0(↓) (khi τs = 1). Như vậy, khi tương tác spin-quỹ đạo bị hủy đi thì năng lượng
photon hấp thụ nhỏ hơn và hệ số hấp thụ giảm.
Mặt khác, so sánh giữa các hình con trong hình 3.3 chúng ta nhận thấy độ tách hai đỉnh ứng với khi có và khơng có điện trường trong các vật liệu khác nhau là khác nhau. Điều này là do sự chênh lệch về độ mạnh yếu của tương tác spin-quỹ đạo giữa các vật liệu thể hiện ở hiệu số (λv − λc) của chúng. Từ các phương trình (3.16) và (3.17) ta thấy nếu hiệu số (λv − λc) càng lớn thì (~Ωintra)d∆z=(λv−λc)/4 càng bé hơn
(~Ωintra)d∆z=0, dẫn đến độ dịch về bên trái của đỉnh ứng với d∆z = (λv −λc)/4 so với đỉnh
ứng với khi khơng có điện trường càng lớn hơn. Kết quả thu được trên đồ thị cho thấy độ tách hai đỉnh theo thứ tự từ lớn đến bé ứng với các vật liệu là WSe2, WS2, MoSe2 và MoS2, phù hợp với tính chất đặc trưng về tương tác spin-quỹ đạo thể hiện ở hiệu (λv − λc) của các vật liệu này.
Hình 3.4: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện
B = 10 T, Zs,Zv 6= 0 và d∆z = 0 ứng với hai trạng thái spin hướng lên và hướng
xuống.
Hình 3.4 biểu diễn sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng ứng với hai trạng thái spin hướng lên và spin hướng xuống. Tương tự như trường hợp MOAC, các photon được hấp thụ có năng lượng nằm trong vùng THz, giống với độ dẫn quang trong graphene [147], trong silicene [84]. Bên cạnh đó, mối quan hệ giữa năng lượng photon được hấp thụ gây ra bởi spin hướng lên và spin hướng xuống cũng như sự giảm của phần phi tuyến trong tổng cũng đã thể hiện trên cả bốn vật liệu. Chúng ta có thể thấy từ hình 3.1 và 3.4, tính chất của MOAC và RIC gây ra bởi các trường hợp spin hướng lên và hướng xuống là như nhau.
Vì thế sau đây chúng tơi chỉ khảo sát đối với trường hợp spin hướng lên, kết quả thu được cũng đúng cho trường hợp spin hướng xuống.
Hình 3.5: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong trạng thái spin hướng lên, Zs,Zv 6= 0 và d∆z = 0 ứng với các giá trị khác nhau của từ trường.
Trong hình 3.5 chúng tôi biểu diễn sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC ứng với các giá trị khác nhau của từ trường. Cũng giống như MOAC, sự tăng lên của khoảng cách hai mức năng lượng Eα0,α khi từ trường tăng dẫn đến sự dịch chuyển
về phía vùng năng lượng cao hơn của RIC. Trong khi đó, cường độ của RIC giảm khi từ trường tăng có nguyên nhân từ sự giảm yếu tố ma trận lưỡng cực . Điều này có thể được giải thích một cách rõ ràng từ phương trình (3.9): B tăng dẫn đến
Eα0,α tăng kéo theo sự giảm của yếu tố ma trận
lưỡng cực.
3.3.2. Hấp thụ quang-từ liên vùng
Trong phần này chúng tôi khảo sát hấp thụ liên vùng từ vùng hóa trị lên vùng dẫn (p = −1 → p = 1).
. (3.18) Sự phụ thuộc của MOAC gây bởi các dịch chuyển liên vùng vào năng lượng photon được biểu diễn trên hình 3.6. Có thể nhận thấy rằng, các đỉnh dịch chuyển liên vùng xuất hiện thành chuỗi nằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng ánh sáng khả kiến. Các kết quả này có thể giải thích từ điều kiện cộng hưởng của hấp thụ liên vùng thể hiện ở phương trình (3.18). Trước hết, vì ~Ωinter tỉ lệ với (2n + 1), vị trí các đỉnh gây ra bởi các mức Landau khác nhau không bị chồng chập lên nhau, chúng di chuyển dần sang phải ứng với các chỉ số mức Landau lớn hơn, tạo ra một chuỗi các đỉnh cộng hưởng. Thứ hai, phương trình (3.18) cho thấy nếu xét trường hợp spin hướng lên (s = 1) thì ~Ωinter ∼ 2∆1,1 = 1.5845, 1.5995, 1.3775 và 1.385 (eV) tương ứng cho MoS2, WS2, MoSe2 và WSe2. Đây là năng lượng của các photon của các bức xạ thuộc vùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến. Chú ý rằng, trong khi đỉnh đầu tiên được tạo ra bởi chỉ một dịch chuyển từ n = 0 đến n0 = 1, thì các đỉnh khác được
tạo ra bởi hai dịch chuyển. Ví dụ, đỉnh thứ hai là kết quả dịch chuyển liên vùng từ n
= 1 đến n0 = 2 và từ n = 2 đến n0 = 1, viết gọn là 1(2) → 2(1). Rõ ràng là hai dịch
chuyển này có cùng năng lượng photon hấp thụ, vì thế chúng xuất hiện tại cùng vị trí, hiển thị chỉ một đỉnh cho mỗi cặp dịch chuyển liên vùng. Các đỉnh dịch chuyển liên vùng bậc cao hơn như 2(3) → 3(2), 3(4) → 4(3), ... cũng được tạo ra bằng cách tương tự. Bên cạnh đó, cường độ của các đỉnh dịch chuyển liên vùng trong TMDC đơn lớp lớn hơn nhiều so với cường độ các đỉnh dịch chuyển nội vùng. Điều này trái ngược với tính chất của độ dẫn quang trong silicene đơn lớp [148], nhưng phù hợp với tính chất của MOAC trong grahene đơn lớp [43].
Hình 3.6: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính, phiH L H L H L
tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển liên vùng trong điều kiện d∆z = 0, Zs,Zv 6= 0 và spin hướng lên: các hình (a), (b), (c), (d) tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h) biểu diễn ba dịch chuyển liên vùng đầu tiên tại ba giá trị khác nhau của từ trường.
Hình 3.6(e)-(h) mơ tả sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC cho ba dịch chuyển liên vùng đầu tiên đối với các giá trị khác nhau của từ trường. Tương tự như trường hợp dịch chuyển nội vùng (hình 3.2), chúng ta cũng nhận thấy rằng khi từ trường tăng, các đỉnh MOAC dịch chuyển về phía phải. Đây là kết quả của sự
tăng năng lượng dịch chuyển Eα0,α khi từ trường tăng từ 9 T đến 11 T. Sự khác nhau ở
đây là về cường độ, trong khi cường độ MOAC gây bởi các dịch chuyển nội vùng tăng nhẹ theo sự tăng của từ trường thì cường độ MOAC gây bởi dịch chuyển liên