1.2.1. Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electronphonon 1.2.1.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu
Ở Việt Nam, khoa học và công nghệ vật liệu nano đã được các nhà khoa học quan tâm nghiên cứu cả lý thuyết lẫn thực nghiệm. Theo hướng nghiên cứu của đề tài luận án, có thể kể ra các nhóm nghiên cứu sau đây: Nhóm của GS. Nguyễn Quang Báu đã khảo sát hệ số hấp thụ phi tuyến sóng điện từ yếu và mạnh bởi các electron bị giam giữ trong một số hệ thấp chiều như: siêu mạng
pha tạp [91],[92], giếng lượng tử [93],[94],[95],[96], dây lượng tử [97]. Trong các cơng trình này, nhóm tác giả đã tính hệ số hấp thụ quang, dịng âm điện bằng cách sử dụng phương trình động lượng tử và khảo sát sự phụ thuộc của các đại lượng này vào các thông số như cường độ và tần số của sóng điện từ, nhiệt độ cũng như kích thước của hệ. Nhóm của GS. Trần Cơng Phong đã nghiên cứu các hiệu ứng cộng hưởng tham số trong giếng lượng tử [98], cộng hưởng electronphonon trong siêu mạng pha tạp [99] và trong dây lượng tử [100], và cộng hưởng từ-phonon dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon giam giữ trong giếng lượng tử [101]. Nhóm tác giả đã tính tốn được cơng suất hấp thụ khi có tương tác electron-phonon và khảo sát sự phụ thuộc của công suất hấp thụ và độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ và kích thước của hệ. Gần đây, nhóm của PGS. Bùi Đình Hợi đã khảo sát hiệu ứng cộng hưởng electron-phonon trong dây lượng tử [102], cộng hưởng cyclotron- phonon trong graphene [49] và trong MoS2 đơn lớp [103]. Nhóm của PGS. Huỳnh Vĩnh Phúc đã sử dụng phương pháp nhiễu loạn khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon và độ rộng phổ hấp thụ trong chấm
lượng tử khi xét đến q trình hấp thụ hai photon [104]. Phân tích cho thấy các nghiên cứu trên đây chỉ được khảo sát tương đối đầy đủ đối với các hệ thấp chiều truyền thống như giếng lượng tử, siêu mạng bán dẫn, dây lượng tử, chấm lượng tử, cịn trong các vật liệu hai chiều
có cấu trúc tương tự graphene như TMDC vẫn chưa được khảo sát một cách đầy đủ.
Tính chất truyền dẫn quang-từ là một trong những tính chất quan trọng nhất của các vật liệu TMDC, đã được các nhà nghiên cứu trên thế giới khảo sát một
cách rộng rãi cả về lý thuyết [105],[106],[81],[83] lẫn thực nghiệm [107],[108], [109], [110],[111]. Hầu hết các cơng trình này tập trung nghiên cứu các dịch chuyển quang-từ trong các vật liệu TMDC đơn lớp bằng cách dùng các kỹ thuật khác nhau. Năm 2015, Wang C. M. và Lei X. L. đã khảo sát tính chất truyền dẫn từ tuyến tính, cụ thể là tính điện trở từ trong MoS2 khi có tán xạ giữa các hạt tải với tạp chất và nhiều loại phonon trong MoS2 đơn lớp bằng phương pháp phương trình động lượng tử cân bằng [83]. Tuy nhiên, trong cơng trình này ảnh hưởng của các trường Zeeman chưa được tính đến. Bài tốn này sau đó đã được giải quyết bằng việc sử dụng công thức kiểu Kubo, trong đó các tác giả đã chứng minh rằng khi có xét đến các trường Zeeman, một vài dịch chuyển nội vùng Landau trở nên khả dĩ [81]. Tầm quan trọng của hiệu ứng Zeeman spin và vùng đối với sự tách mức năng lượng cũng đã được chứng minh bằng thực nghiệm thơng qua việc phân tích quang phổ từ-phản xạ trong các vật liệu TMDC đơn lớp [47] cũng như trong MoSe2 đơn lớp và đa lớp [112]. Cùng với ảnh hưởng của từ trường, ảnh hưởng của điện trường đối với các tính chất truyền dẫn của các hệ TMDC cũng là hướng nghiên cứu thu hút sự quan tâm [113]. Bằng cách sử dụng điện trường để điều khiển sự tách spin kiểu Zeeman, các tác giả đã chứng minh rằng sự tách mức năng lượng exciton trong quang phổ của WSe2 có thể quan sát được bằng thực nghiệm. Còn đối với nghiên cứu lý thuyết, điện trường cũng được chứng minh là có thể tác động đến việc hủy yếu tố liên kết spin-quỹ đạo trong silicene [114]. Rõ ràng, các tính chất truyền dẫn quang trong các vật liệu TMDC chịu ảnh hưởng bởi từ trường và điện trường. Đồng thời, nghiên cứu cho thấy hiệu ứng Zeeman spin và vùng trong TMDC tác động mạnh lên các đặc trưng vật lý của họ vật liệu này. Điều này gợi mở cho chúng tôi hướng nghiên cứu tính
chất hấp thụ quang của các bán dẫn TMDC khi được đặt trong từ trường và điện trường ngoài, trong đó có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeeman spin và vùng. Về phương pháp tính tốn, chúng tơi kế thừa kết quả đã có trong các cơng trình sử dụng phương pháp nhiễu loạn để tính hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon, trong đó có tính đến q trình hấp thụ hai photon của nhóm của GS. Trần Công Phong. Độ rộng phổ hấp thụ sau đó được tính bằng phương pháp profile.
1.2.1.2. Biểu thức hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron- phonon
Hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) gây ra bởi quá trình hấp thụ photon đồng thời hấp thụ hoặc phát xạ phonon được cho bởi cơng thức [46]
, (1.73)
trong đó, V0 là thể tích của hệ, I/~Ω là số photon có năng lượng là ~Ω được bơm vào hệ trên một đơn vị diện tích trong một giây; I là cường độ quang học,
là chiết suất của vật liệu, c là vận tốc ánh sáng trong chân không, ε0 là hằng số điện môi của chân không, A0 là độ lớn của thế vectơ của trường điện từ; fα và fα0 là hàm phân bố của electron ở trạng thái đầu và trạng thái cuối, thu được từ thống kê Fermi-Dirac gây bởi các trạng thái mật độ cao trong các vùng K và
K0 của vùng dẫn trong TMDC đơn lớp. Các tổng trong công thức (1.73) là lấy tổng tất cả các số lượng tử của các trạng thái |αi ≡ |n,s,τ,pi và |α0i ≡ |n0,s0,τ0,p0i, với α0 6= α.
Yếu tố ma trận dịch chuyển trên một đơn vị diện tích đối với tương tác electron - photon - phonon, bao gồm quá trình hấp thụ `-photon, được cho bởi công thức Born bậc hai [115],[116]
~
ở đây, chỉ số (+) ở trên và chỉ số (-) ở dưới tương ứng với quá trình phát xạ và hấp thụ phonon có năng lượng nm là tham số biểu diễn [46]. Ý nghĩa vật lý của các yếu tố ma trận trong phương trình (1.74) là mơ tả tương tác ba hạt: hạt tải ở trạng thái đầu |αi hấp thụ `-photon và dịch chuyển lên trạng thái trung gian |α00i, sau đó hấp thụ hoặc phát xạ một phonon và nhảy đến trạng thái cuối
là yếu tố ma trận hạt tải-phonon, được xác định bởi biểu thức
, (1.75)
trong đó, với là thừa số Bose xác định số phonon (q,ν),
θ là góc tán xạ. Yếu tố ma trận tương tác hạt tải-photon, , được xác định bởi biểu thức
, (1.76)
với erad là vectơ phân cực bức xạ của trường điện từ và eBα00α = ehα00|r|αi là mômen
lưỡng cực điện, e là độ lớn điện tích electron. Sử dụng hàm riêng (1.40), giả sử trường điện từ phân cực theo hướng x và chỉ xét các dịch chuyển nội vùng K (τ = τ0 = 1), ta tìm được biểu thức (Xem Phụ lục 6)
. (1.77)
Kết quả (1.77) chỉ ra rằng các dịch chuyển xảy ra trong TMDC đơn lớp khi chỉ số các mức Landau không thay đổi (∆n = 0) hoặc chỉ thay đổi một đơn vị (∆n = ± 1). Điều này tương tự graphene [117] và silicene [84],[114].
Khi chỉ xét đến quá trình hấp thụ hai photon (` = 1,2), thay (1.74) vào (1.73)
(1. 78) Chuyển tổng thành tích phân (1.79) q (1.80)
ở đây, ds và dv tương ứng là độ suy biến spin và độ suy biến vùng, S0 = V0/h = LxLy là diện tích của hệ. Từ đó ta có
(1.81)
Tích phân theo biến θ được tính như sau
(1.82) Từ đó ta có
(1.83) Đặt , (1.84) và (` = 1,2), (1.85) ta thu được (1.86) Biểu thức MOAC ở (1.86) là biểu thức cho trường hợp tổng quát, có thể áp dụng để tính tốn khi xét tương tác hạt tải với các loại phonon khác nhau.
1.2.2. Độ rộng phổ hấp thụ. Phương pháp profile
Độ rộng phổ (spectral linewidth) hay độ rộng vạch phổ là độ rộng toàn phần tại một nửa giá trị cực đại (full-width at half-maximum-FWHM), được xác định bởi khoảng cách giữa hai giá trị của biến phụ thuộc (thường là tần số hoặc năng lượng photon) mà tại đó giá trị của cơng suất hấp thụ/hệ số hấp thụ bằng một nửa giá trị cực đại của nó. Độ rộng vạch phổ là thước đo về độ sắc nét của đường cong cộng hưởng, chúng phụ thuộc vào tính chất cụ thể của cơ chế tán xạ của hạt tải chất rắn. Vì vậy việc nghiên cứu độ rộng phổ của đỉnh công suất hấp thụ/hệ số hấp thụ cho phép ta thu được thông tin về các cơ chế tán xạ
electron-phonon trong bán dẫn đặt trong trường ngồi.
Hình 1.3: Độ rộng vạch phổ được tính từ đồ thị của hệ số hấp thụ phụ thuộc vào năng lượng photon.
giả Trần Cơng Phong, Lê Đình, Huỳnh Vĩnh Phúc và cộng sự đã áp dụng rất thành công phương pháp profile để xác định độ rộng phổ hấp thụ trong các hệ
chuẩn một chiều [100],[118],[119] và các hệ chuẩn hai chiều [101],[120],[121], [122]. Về nguyên tắc, độ rộng vạch phổ chỉ được thu nhận từ đồ thị của công suất hấp thụ/hệ số hấp thụ như là một hàm của năng lượng photon. Ý tưởng của phương pháp tìm độ rộng vạch phổ là đầu tiên tìm giá trị cực đại của hệ số hấp thụ từ đó kẻ đường thẳng K = Kmax/2 song song với trục hoành cắt đồ thị của hệ số hấp thụ tại hai điểm. Khoảng cách giữa hai điểm này là độ rộng vạch phổ. Như vậy, để tìm sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào một đại lượng X nào
đó (chẳng hạn như từ trường, nhiệt độ, ...), trước hết ta vẽ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ vào năng lượng của photon theo các giá trị khác nhau của X. Sau đó xác định giá trị hệ số hấp thụ cực đại Kmax bằng lệnh FindMaxV alue, từ đó dùng lệnh FindRoot[Kmax(~ω)/2] để tìm hai giá trị của năng lượng photon ~ω1 và ~ω2 ứng với một nửa giá trị của hệ số hấp thụ cực đại và tính ∆~ω = ~ω1 − ~ω2, đây chính là độ rộng vạch phổ. Mỗi cặp giá trị (X,∆~ω) ứng với một điểm trên đồ thị. Cuối cùng nối các điểm này với nhau ta có đường cong biểu diễn sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào đại lượng X.
Đây là phương pháp profile được áp dụng trong đề tài luận án này.
1.2.3. Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến1.2.3.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu 1.2.3.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu
Bài tốn về các tính chất truyền dẫn quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các vật liệu hai chiều đã được nhiều nhà khoa học trên thế giới nghiên cứu bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau và công bố trong những năm gần đây. Trong số đó chúng tơi chú ý đến các cơng trình của F. Ungan và cộng sự với phương pháp gần đúng ma trận mật độ được áp dụng cho các hệ 2DEG, cụ thể: F. Ungan
và cộng sự đã khảo sát hệ số hấp thụ quang (optical absorption coefficient OAC) và độ thay đổi chiết suất (refractive index change - RIC) tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thế vng góc, với sự có mặt của áp suất thủy tĩnh và trường laser phân cực [42]. Biểu thức của OAC và RIC tuyến tính và phi tuyến được suy ra từ biểu thức độ cảm quang tuyến tính và phi tuyến bằng phương pháp gần đúng ma trận mật độ. Nhóm đã khảo sát số OAC và RIC tổng theo năng lượng photon ứng với các giá trị khác nhau của áp suất và nhiệt độ. Với phương pháp này, F. Ungan và cộng sự sau đó cũng đã khảo sát MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thế parabol [30].
Bên cạnh đó, một số nhóm nghiên cứu khác cũng đã sử dụng các phương pháp khác nhau để tiếp cận bài toán. E. Ozturk và cộng sự đã khảo sát hệ số hấp thụ gây ra bởi các dịch chuyển liên vùng trong cấu trúc giếng lượng tử kiểu tam giác bằng việc sử dụng một thế năng giam hãm hiệu chỉnh phụ thuộc trường laser cường độ mạnh [41]. C. E. Niculescu và M. L. Burileanu đã sử dụng một thế năng tuần hoàn phụ thuộc thời gian theo phương z và tính được biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ trong giếng lượng tử hiệu chỉnh cho dịch chuyển quang giữa hai vùng con [39]. Bỏ qua các số hạng điều hịa bậc cao, nhóm tác giả thu được biểu thức hệ số hấp thụ tuyến tính và phi tuyến bậc ba. C. Duque và các cộng sự đã sử dụng trường laser cường độ cao đối với cấu trúc giếng lượng tử GaAs/GaAlAs [123]. Nhóm đưa ra Hamiltonian ứng với trường laser này và tìm được biểu thức giải tích cho hàm sóng
của electron trong vật liệu, từ đó thu được biểu thức giải tích và khảo sát hệ số hấp thụ quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba.
Ở trong nước, nhóm nghiên cứu của PGS. Huỳnh Vĩnh Phúc và cộng sự đã phát triển phương pháp gần đúng ma trận mật độ của F. Ungan [30],[42] vốn được áp dụng cho các hệ 2DEG thông thường để áp dụng cho các hệ đơn lớp. Bằng phương pháp này nhóm đã thực hiện nhiều nghiên cứu về tính chất truyền dẫn quang-từ của các vật liệu đơn lớp hai chiều và đã thu được nhiều kết quả thú vị. Cụ thể: Nhóm tác giả đã khảo sát MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến trong graphene đơn lớp dưới tác dụng của một từ trường vng góc [43]. Kết quả thu được cho thấy MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến là các hàm của năng lượng photon và từ trường ngoài. Nghiên cứu cũng chỉ ra có ba loại dịch chuyển có thể có giữa các mức Landau: nội vùng, liên vùng và hỗn hợp. Ứng với mỗi giá trị từ trường, phổ hấp thụ nội vùng chỉ xuất hiện một đỉnh duy nhất, trong khi đó phổ hấp thụ liên vùng ghi nhận một chuỗi các đỉnh. Khi từ trường tăng, các đỉnh cộng hưởng dịch chuyển về phía năng lượng cao và giảm cường độ. Sau đó, nhóm đã mở rộng nghiên cứu về MOAC và RIC tuyến tính và phi
tuyến trong các vật liệu đơn lớp hai chiều khác như phosphorene đơn lớp [44] và MoS2 đơn lớp [45],[46]. Kết quả của các cơng trình này cũng cho thấy MOAC và RIC chịu ảnh hưởng mạnh bởi từ trường, các đỉnh MOAC và RIC xuất hiện trong hai vùng bước sóng: vi sóng đến THz và khả kiến, chứng tỏ tiềm năng ứng dụng của các vật liệu đơn lớp hai chiều này trong các thiết bị quang tử nano, có thể xem như là giải pháp thay thế đầy hứa hẹn cho graphene. Tuy nhiên chúng tôi nhận thấy, trong các nghiên cứu đã thực hiện của nhóm chưa có cơng trình nào khảo sát ảnh hưởng của điện trường ngồi lên MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến. Đồng thời, các kết quả nghiên cứu chỉ khảo sát một vài vật liệu như graphene, phosphorene và MoS2 đơn lớp. Vì thế, chúng tơi sẽ áp dụng phương
pháp gần đúng ma trận mật độ của nhóm để khảo sát MOAC và RIC tuyến
tính và phi tuyến trong các vật liệu TMDC đơn lớp khác: MoSe2, WS2 và WSe2, trong đó chúng tơi sẽ nghiên cứu ảnh hưởng của điện trường, từ trường và cách định hướng spin của điện tử lên các tính chất quang-từ gây ra bởi dịch chuyển nội vùng và liên vùng.
1.2.3.2. Phương pháp gần đúng ma trận mật độ
Sự thay đổi theo thời gian của phần tử ma trận mật độ, ρα0,α = hα0|ρ|αi, được
mơ tả bằng phương trình
. (1.87)
Có nhiều hiệu ứng khác như va chạm giữa các nguyên tử hay tương tác nhiều hạt gây ảnh hưởng đến yếu tố ma trận mật độ. Chúng tôi giới thiệu các số hạng hồi phục đưa vào trong phương trình diễn tiến thời gian để mơ tả q trình suy
giảm
. (1.88)
Số hạng thứ hai trong vế phải của phương trình (1.88) cho thấy ρα0,α suy giảm tới giá
trị cân bằng của nó là với tốc độ là γα0,α. Từ quan điểm vật lý, ρα0,α = ρα,α0 và giá trị cân bằng của các số hạng không nằm trên đường chéo