3 .2Biểu thức giải tích của độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến
3.3.1 .Hấp thụ quang-từ nội vùng
Chúng tôi khảo sát dịch chuyển trong vùng K (τ = τ0 = 1) từ mức Landau n lên mức
n0 bằng cách hấp thụ photon có năng lượng ~Ω. Giá trị cường độ quang học I được sử dụng để tính số bằng 3 × 106 W/m2. Hình 3.1 mơ tả sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong các vật liệu TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn (p = p0 = 1) với d∆z = 0 và B = 10 T trong hai trường hợp spin hướng lên và
spin hướng xuống. Như đã nhận xét trong phần tính giải tích, từ phương trình (3.9) ta thấy, các dịch chuyển được phép trong TMDC đơn lớp phải thỏa mãn quy tắc chọn lọc ∆n = ±1, ở đây ta xét quá trình hấp thụ nên n0 > n và ∆n = 1. Do đó, từ biểu
thức năng lượng của điện tử trong vùng K ở phương trình (1.28), khoảng cách giữa hai mức năng lượng của dịch chuyển nội vùng dẫn hay chính là năng lượng của photon hấp thụ nội vùng phải
thỏa mãn
, (3.15)
với τ = 1 ứng với vùng K. Từ (3.15) ta thấy năng lượng photon hấp thụ nội vùng không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau và có giá trị như nhau đối với các dịch chuyển nội vùng tại các giá trị cho trước của từ trường B và chỉ số spin s. Vì thế, các đỉnh MOAC nội vùng xuất hiện tại cùng một vị trí và như đã thấy trên hình 3.1(a)- (d) phổ hấp thụ trong trường hợp này chỉ xuất hiện một đỉnh duy nhất trong vùng vi
sóng đến vùng hồng ngoại gần của phổ sóng điện từ. Kết quả này khác với kết quả thu được đối với graphene, bởi vì phổ các mức Landau
√
trong graphene tỉ lệ với n [43], nhưng phù hợp với kết quả trong MoS2 [45] và trong phosphorene [44]. Điều này là do trong tất cả các vật liệu TMDC đơn lớp và trong phosphorene, phổ các mức Landau tỉ lệ tuyến tính với n. Mặt khác, hình 3.1(a)-(d) cho thấy khi có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeeman, vị trí các đỉnh khơng thay đổi nhưng cường độ của đỉnh giảm nhẹ.
Hình 3.1: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơnH L Hd∆L
lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện z = 0 và B = 10 T ứng với spin hướng lên và hướng xuống. Các hình (a), (b), (c), (d) là MOAC tuyến tính
trong hai trường hợp khơng hoặc có xét đến các trường Zeeman. Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng khi xét đến các trường Zeeman.
Hình 3.1(e)-(g) chúng tơi biểu diễn sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và MOAC tổng khi có xét đến ảnh hưởng các trường Zeeman. Giá trị của số hạng phi tuyến là âm, vì thế đóng góp của số hạng này là kéo giá trị tổng xuống, điều này phù hợp với các kết quả giải tích cũng như các kết quả đã cơng bố trước đây [30],[144],[145].
Bên cạnh đó, liên kết spin-quỹ đạo mạnh trong TMDC đơn lớp tạo ra sự khác biệt đáng kể giữa vị trí các đỉnh gây bởi spin hướng lên và spin hướng xuống. Từ Bảng 1.1 ta có hiệu số (λc − λv) của MoS2, WS2, MoSe2 và WSe2 lần lượt là −151,
−401, −203 và −430 (meV), tức là đều nhận giá trị âm. Suy ra ∆1,+1 < ∆1,−1 trong cả bốn
vật liệu. Từ phương trình (3.15) ta thấy ~Ωintra(s = 1) > ~Ωintra(s = −1), điều này giải thích tại sao trong các dịch chuyển nội vùng, các đỉnh gây bởi spin hướng lên luôn nằm bên phải các đỉnh gây bởi spin hướng xuống như đã hiển thị trên tất cả các hình con của hình 3.1. Các đường cong trên hình 3.1 cịn cho thấy độ tách hai đỉnh ứng với spin hướng lên và hướng xuống lớn nhất đối với WSe2 và bé nhất đối với MoS2, lí do là WSe2 và MoS2 có trị tuyệt đối của hiệu λc − λv tương ứng lớn nhất và bé nhất. Như vậy, kết quả tính số thu được phù hợp với tính chất đặc trưng về tương tác spin- quỹ đạo trong các vật liệu TMDC theo thứ tự từ lớn đến bé (tương ứng với độ tách hai đỉnh ứng với spin hướng lên và hướng xuống từ lớn đến bé) là WSe2, WS2, MoSe2 và MoS2.
Tiếp theo chúng tôi khảo sát ảnh hưởng của từ trường lên MOAC. Hình 3.2 thể hiện sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện d∆z = 0, khi xét đến các trường Zeeman (Zs,Zv 6= 0) và spin hướng lên ứng với các giá trị khác nhau của từ trường. Kết quả trên tất cả các hình con của hình 3.2 đều cho thấy khi từ trường tăng, các đỉnh MOAC dịch chuyển sang phía vùng năng lượng cao hơn. Điều này là do khi từ trường tăng thì năng lượng cyclotron ~ωc tăng, dẫn đến năng lượng photon hấp thụ
xác định theo phương trình (3.15) cũng Hình 3.2: Sự phụ thuộc vào năng lượng
photon của MOAC trong TMDC đơnH L Hd∆L = 0, Z ,Z lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện z s v 6= 0 và spin hướng lên ứng với các giá trị từ trường khác nhau. Các hình (a), (b), (c), (d) biểu diễn MOAC tuyến tính. Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng.
tăng lên, làm cho các đỉnh hấp thụ dịch chuyển về phía vùng năng lượng cao. Về cường độ, chúng ta nhận thấy MOAC tuyến tính tăng khi từ trường tăng (các đường liền nét trên các hình 3.2 (a)-(h)). Trong khi đó, MOAC phi tuyến bậc ba giảm về trị tuyệt đối theo sự tăng của từ trường (các đường gạch gạch trên hình 3.2 (e)-(h)). Vì thế MOAC tổng tăng theo từ trường. Sự tăng của MOAC tổng khi từ trường tăng phù hợp với kết quả tương ứng đã công bố đối
với phosphorene đơn lớp [44], trong MoS2 [45] và trong các hệ thấp chiều thơng thường [146].
Hình 3.3: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trongH L
H L
TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện B = 10 T,
Zs,Zv 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị khác nhau của điện trường: d∆z = 0, d∆z = (λv − λc)/4.
Để khảo sát ảnh hưởng của điện trường lên MOAC chúng tôi vẽ đồ thị mô tả sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện B = 10 T, Zs,Zv 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị khác nhau của điện trường: d∆z = 0 và d∆z = (λv − λc)/4. Kết quả thu được hiển thị trên hình 3.3. Đối với hấp thụ nội vùng và xét trạng thái
spin hướng lên thì khi điện trường khơng được tính đến (d∆z = 0), từ phương trình (3.15) ta có năng lượng photon hấp thụ thỏa mãn
điều kiện
, (3.16)
cịn khi có điện trường với d∆z = (λv − λc)/4, điều kiện cộng hưởng trở thành
. (3.17)
Rõ ràng, (~Ωintra)d∆z=(λv−λc)/4 < (~Ωintra)d∆z=0. Vì thế, đối với hấp thụ nội vùng, vị trí các đỉnh hấp thụ ứng với khi có điện trường sẽ dịch về phía vùng năng lượng thấp hơn so với các đỉnh khi khơng có điện trường. Điều này thể hiện rõ trên hình 3.3, các đường đứt nét ln nằm bên trái các đường liền nét. Đồng thời, kết quả tính số thu được trên hình 3.3 cũng cho thấy hệ số hấp thụ nội vùng giảm cường độ khi điện trường được tính đến. Từ phương trình (3.15) và (3.17) ta nhận thấy, việc chọn giá trị d∆z = (λv − λc)/4 là để hủy số hạng liên kết spin-quỹ đạo trong trạng thái K(↑) và
K0(↓) (khi τs = 1). Như vậy, khi tương tác spin-quỹ đạo bị hủy đi thì năng lượng
photon hấp thụ nhỏ hơn và hệ số hấp thụ giảm.
Mặt khác, so sánh giữa các hình con trong hình 3.3 chúng ta nhận thấy độ tách hai đỉnh ứng với khi có và khơng có điện trường trong các vật liệu khác nhau là khác nhau. Điều này là do sự chênh lệch về độ mạnh yếu của tương tác spin-quỹ đạo giữa các vật liệu thể hiện ở hiệu số (λv − λc) của chúng. Từ các phương trình (3.16) và (3.17) ta thấy nếu hiệu số (λv − λc) càng lớn thì (~Ωintra)d∆z=(λv−λc)/4 càng bé hơn
(~Ωintra)d∆z=0, dẫn đến độ dịch về bên trái của đỉnh ứng với d∆z = (λv −λc)/4 so với đỉnh
ứng với khi khơng có điện trường càng lớn hơn. Kết quả thu được trên đồ thị cho thấy độ tách hai đỉnh theo thứ tự từ lớn đến bé ứng với các vật liệu là WSe2, WS2, MoSe2 và MoS2, phù hợp với tính chất đặc trưng về tương tác spin-quỹ đạo thể hiện ở hiệu (λv − λc) của các vật liệu này.
Hình 3.4: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện
B = 10 T, Zs,Zv 6= 0 và d∆z = 0 ứng với hai trạng thái spin hướng lên và hướng
xuống.
Hình 3.4 biểu diễn sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng ứng với hai trạng thái spin hướng lên và spin hướng xuống. Tương tự như trường hợp MOAC, các photon được hấp thụ có năng lượng nằm trong vùng THz, giống với độ dẫn quang trong graphene [147], trong silicene [84]. Bên cạnh đó, mối quan hệ giữa năng lượng photon được hấp thụ gây ra bởi spin hướng lên và spin hướng xuống cũng như sự giảm của phần phi tuyến trong tổng cũng đã thể hiện trên cả bốn vật liệu. Chúng ta có thể thấy từ hình 3.1 và 3.4, tính chất của MOAC và RIC gây ra bởi các trường hợp spin hướng lên và hướng xuống là như nhau.
Vì thế sau đây chúng tơi chỉ khảo sát đối với trường hợp spin hướng lên, kết quả thu được cũng đúng cho trường hợp spin hướng xuống.
Hình 3.5: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong trạng thái spin hướng lên, Zs,Zv 6= 0 và d∆z = 0 ứng với các giá trị khác nhau của từ trường.
Trong hình 3.5 chúng tôi biểu diễn sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC ứng với các giá trị khác nhau của từ trường. Cũng giống như MOAC, sự tăng lên của khoảng cách hai mức năng lượng Eα0,α khi từ trường tăng dẫn đến sự dịch chuyển
về phía vùng năng lượng cao hơn của RIC. Trong khi đó, cường độ của RIC giảm khi từ trường tăng có nguyên nhân từ sự giảm yếu tố ma trận lưỡng cực . Điều này có thể được giải thích một cách rõ ràng từ phương trình (3.9): B tăng dẫn đến
Eα0,α tăng kéo theo sự giảm của yếu tố ma trận
lưỡng cực.