4.1.1.1. ELR tại vùng nhiệt độ electron thấp
Tại vùng nhiệt độ thấp, tương tác electron-phonon âm đóng góp chủ đạo vào ELR. Thay biểu thức yếu tố ma trận liên kết electron-phonon đối với tương tác thế biến dạng và tương tác áp điện ở phương trình (1.63) vào (1.134), ta thu được biểu thức ELR cho trường hợp tương tác phonon âm
với β = 0 (β = 2) ứng với khi khơng (có) tính đến hiệu ứng chắn. Phương
trình (4.1) khơng thể tính giải tích trong trường hợp tổng quát, tuy nhiên có thể được tính trong hai trng hp gii hn: vựng nhit Bloch-Gruăneisen (BG) và vùng nhiệt độ cao (EP), các vùng nhiệt độ này được phân tách với nhau bởi nhiệt độ BG,
TBG, như sau
, (4.2)
trong đó kF là vectơ sóng Fermi.
- Xét vùng nhiệt độ vơ cùng nhỏ so với nhiệt độ BG:
Khi BG và , chúng ta có thể sử dụng gần đúng [124]
(4.3)
và
Thay (4.3) và (4.4) vào phương trình (4.1), chúng ta thu được
, (4.5)
trong đó
, (4.6)
ở đây ta kí hiệu là năng lượng phonon. Tại nhiệt độ vô cùng thấp, εp → 0 và |Jαα(εp)|2 → 1, chúng ta thu được biểu thức gần đúng của ELR như
sau
, (4.7)
với ζ(k) là hàm zeta Riemann. Phương trình (4.7) cho thấy tại vùng nhiệt độ vơ cùng thấp, tốc độ mất mát năng lượng tỉ lệ với đối với liên kết khi khơng tính đến hiệu ứng chắn và tỉ lệ với đối với liên kết có tính đến hiệu ứng chắn. Kết quả này phù hợp với kết quả đã công bố trong graphene đơn lớp và hai
lớp khi khơng có từ trường [56],[124],[132], điều mà đã được chứng minh bằng thực nghiệm [125],[128], đồng thời phù hợp với kết quả thu được trong MoS2
đơn lớp [60] và trong silicene [59]. - Xét vùng nhiệt độ cao EP:
Trong giới hạn nhiệt độ cao EP, ta có thể sử dụng gần đúng . Bên cạnh đó, vì năng lượng các mức Landau lớn hơn nhiều so với năng lượng
phonon, chúng ta áp dụng gần đúng
. (4.8)
Với các gần đúng này, phương trình (4.1) trở thành
trong đó
(4.10) là phần độc lập với T. Phương trình (4.9) cho thấy tốc độ mất mát năng lượng tỉ lệ với nhiệt độ T, phù hợp với kết quả thu được trong graphene [131],[132] và trong MoS2 đơn lớp khi khơng có trường ngồi [60].
4.1.1.2. ELR tại vùng nhiệt độ electron cao
Tại vùng nhiệt độ electron cao hơn, ngồi các phonon âm, các phonon quang cũng cho đóng góp vào ELR. Tốc độ tán xạ electron-phonon trong phương trình (1.139) đối với trường hợp phonon quang thơng qua thế biến dạng uang học (optical deformation potential - ODP) bậc b có thể viết lại như sau
Thay (4.11) vào phương trình (1.136), ta thu được biểu thức ELR gây bởi ODP bậc
b như sau PbODP e c 0 ν,α ,α trong đó . (4.13)
Trong trng hp tng tỏc Frăohlich, do sự phụ thuộc phức của gLO(q) vào vectơ
sóng theo phương trình (1.72) nên ta có thể tính số các kết quả đối với tương tác phonon LO.
4.1.2. Kết quả tính số và thảo luận
Trong phần này chúng tơi sẽ tính số ELR gây ra bởi tán xạ phonon âm và quang. Với tán xạ phonon âm chúng tơi có xét đến hiệu ứng chắn, cịn với tán xạ phonon quang chúng tơi xét đến hiệu ứng phonon nóng. Tán xạ phonon âm được khảo sát ở cả hai cơ chế DP và PE, cho cả nhánh âm dọc và âm ngang. Trong khi đó, tán xạ phonon quang được khảo sát ở ba trường hợp: tương tác với phonon quang đơn cực (homopolar-HP) thông qua thế biến dạng bậc không (HP-ODP bậc không), tương tác với phonon quang ngang thông qua thế biến dạng bậc nhất (TO-ODP bậc nhất), và tương tác với phonon quang dọc thông
qua c ch Frăohlich.
tớnh số, chúng tôi sử dụng các thông số cho MoS2 đơn lớp được liệt kê trong bảng 4.1. Các thơng số để tính số ELR cho các TMDC khác nhau chúng tôi liệt kê trong bảng 4.2, ngồi ra cịn sử dụng các thông số sau: ΞLA, vsLA (chính là vs), DHP0
(chính là D0) ở bảng 1.2, và ρ ở bảng 2.1. Mật độ electron được lấy trong khoảng ne =
(0.5 − 5)n0 với n0 = 1016 m−2. Hàm delta δ(x) được
coi là hàm Lorentzian với độ rộng γ = 0.5pB(T) meV.
Bảng 4.1: Bảng các giá trị để tính số ELR cho MoS2 đơn lớp.
Thông số Giá trị
Hng s liờn kt Froăhlich gFr [86] 98 meV
Độ dày hiệu dụng h [86] 4.41 A˚
Hằng số DP đối với nhánh âm ngang ΞTA [86] 1.6 eV
Vận tốc phonon âm ngang vsTA [86] 4.2 ×103 m/s
Hằng số áp điện e11 [90] 3.0 ×10−11 C/m
Thế năng tương tác áp điện DνPE [90] 2.4 eV
Hằng số liên kết DP phonon quang ngang DTO1 [86] 4.0 eV/m Năng lượng phonon quang ngang ~ωTO,0 [88] 48.6 meV
Bảng 4.2: Bảng các giá trị để tính số ELR cho các TMDC đơn lớp. ~ωHP,0 (meV) [87] κs [149] MoS2 50.9 9.9 WS2 51.8 9.3 MoSe2 30.3 11.2 WSe2 30.8 10.7
4.1.2.1. Khảo sát ELR trong miền nhiệt độ electron thấp
Trên hình 4.1 chúng tơi biểu diễn sự phụ thuộc vào từ trường B của ELR trong
MoS2 đơn lớp tại Te = 2 K và T = 0 K. Kết quả thu được khi xét các cơ chế
tương tác electron-phonon khác nhau, các giá trị nồng độ electron khác nhau, và các trạng thái điện tử khác nhau. Trong hai hình 4.1(b) và 4.1(d), chúng tơi chọn giá trị điện trường d∆z = (λv −λc)/4 là để khử số hạng liên kết spin-quỹ đạo
Hình 4.1: Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong MoS2 đơn lớp đối với các cơ chế tương tác electron-phonon âm khác nhau (các hình (a), (b) và (d)) và với các giá trị mật độ electron khác nhau (hình (c)). Hình (a) và (b) có tính đến hiệu ứng chắn, hình (c) và (d) khơng tính đến hiệu ứng chắn. Kết quả thu được tại Te = 2 K và
T = 0 K đối với các trạng thái điện tử khác nhau: hình (a) và (c): Zs,Zv,d∆z = 0; hình
(b) và (d): Zs,Zv 6= 0,d∆z = (λv − λc)/4.
trong các trạng thái K(↑) và K0(↓) như đã trình bày trong chương 3. Kết quả cho thấy
ELR thể hiện những dao động theo từ trường, độ cao các đỉnh tăng khi từ trường tăng trong cả bốn hình con thu được. Trong khi các dao động đỉnh xảy ra khi thế hóa
học µ vượt qua các mức Landau, thì sự tăng cường độ các đỉnh dao động theo từ trường là do sự giảm độ dài từ trường αc khi từ trường tăng. Vì thế, các dao động này có nguồn gốc tương tự các dao động Shubnikov Haas được tìm thấy trong giếng lượng tử GaAs [65]. Ngoài ra, chúng cịn giống với tính chất dao động của cơng suất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo trong
graphene [77].
Chúng ta biết rằng hiệu ứng chắn tác dụng yếu lên phonon TA-DP, có thể nói là phonon TA-DP không bị chắn, nhưng ảnh hưởng đáng kể lên các cơ chế tương tác electron-phonon còn lại (LA-DP, TA-PE và LA-PE). Điều này giải thích kết quả thu được trên hình 4.1(a) và 4.1(b) về đóng góp vào ELR của phonon âm: phonon TA- DP khơng chắn cho đóng góp nổi bật hơn cả, tiếp theo là phonon LA-DP, trong khi phonon TA-PE cho đóng góp yếu nhất. Kết quả này cũng được ghi nhận trong các nghiên cứu công bố trước đây về ELR khi khơng có trường ngồi [60] và độ linh động giới hạn phonon âm trong MoS2 đơn lớp. Điều này cho thấy hiệu ứng chắn làm giảm mạnh giá trị của ELR do sự tăng cường hàm điện môi khi hiệu ứng chắn được xét đến. So sánh các hình 4.1(a) và 4.1(b) chúng tơi nhận thấy, ảnh hưởng kết hợp của điện trường và trường Zeeman dường như không làm thay đổi vị trí các đỉnh nhưng tăng đáng kể cường độ đỉnh.
Ảnh hưởng của mật độ electron lên ELR được thể hiện trên hình 4.1(c): khi mật độ electron tăng các đỉnh dao động dịch chuyển về phía vùng năng lượng cao hơn và giảm cường độ. Sự dịch chuyển đến vùng năng lượng cao của các đỉnh dao động là do khi mật độ electron tăng thì thế hóa học cũng được đẩy lên cao hơn. Do đó địi hỏi giá trị lớn hơn của từ trường B để đạt đến thế hóa học cao hơn nhằm tạo ra đỉnh dao động tiếp theo. Sự giảm cường độ các đỉnh dao động thu được ở đây tương tự kết quả khảo sát ELR trong MoS2 đơn lớp
khi khơng có trường ngồi [60].
Từ hình 4.1(d) chúng tơi nhận thấy, khi khơng tính đến hiệu ứng chắn, ELR gây bởi tất cả các nhánh phonon gần như cùng bậc và phonon LA-DP cho đóng góp nổi trội hơn cả. Bên cạnh đó, vì phonon LA có vận tốc lớn nên các đỉnh ELR gây bởi các phonon này luôn nằm bên phải các đỉnh gây bởi phonon TA
như được thể hiện trên các hình 4.1(a), (b) và (d).
Hình 4.2: Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong TMDC đơn lớp gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon LA-DP khi khơng tính đến hiệu ứng chắn. Kết quả thu được tại Te = 2 K, T = 0 K, Zs,Zv 6= 0,d∆z = (λv −λc)/4 và ne = n0.
Hình 4.2 biểu diễn sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong các vật liệu TMDC đơn lớp gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon LA-DP khi khơng tính đến hiệu ứng chắn. Kết quả cho thấy ELR lớn nhất trong MoS2, tiếp theo là trong MoSe2 và nhỏ nhất trong WSe2. Điều này là do độ lớn của ELR đối với
các vật liệu TMDC khác nhau được quyết định chính bởi tỉ số . Thứ tự này khác so với sự phụ thuộc vào B của FWHM (hình 2.3(a)). Lí do là sự phụ thuộc của FWHM vào các đặc tính vật liệu thể hiện ở tỉ số (Dλν)2/ρvs2, khác so với ELR. Bên cạnh đó, với vận tốc phonon âm lớn nhất, vị trí các đỉnh ELR của MoS2 ln xuất hiện về bên phải các đỉnh của các vật liệu cịn lại, trong khi đó các đỉnh của WSe2 ln nằm về phía trái.
0.1 1 2 4.2 10 100 0.1 1 2 4.2 10 100
Te HKL e Te HKL
Hình 4.3: Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron T của ELR gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon âm với các cơ chế tương tác khác nhau (hình (a) và (b)), với các giá trị mật độ electron khác nhau (hình (c)), với các giá trị nhiệt độ mạng tinh thể khác nhau (hình (b) và (c)) và trong các vật liệu TMDC khác nhau (hình (d)). Kết quả thu được tại Zs,Zv 6= 0,d∆z = (λv − λc)/4 và B = 5 T. Dấu (•) đánh dấu nhiệt độ BG tương ứng.
electron với phonon âm được biểu diễn trên hình 4.3. Đặc điểm chung thu được trên tất cả các hình con là ELR tăng theo sự tăng của nhiệt độ electron Te. Điều này
tương tự kết quả đã cơng bố trong graphene khi khơng có trường ngồi [124], trong graphene hai lớp [57], MoS2 đơn lớp [60], bán kim loại Dirac Cd3As2 [61] và graphene hai lớp xoắn [62]. Tại vùng nhiệt độ Te thấp, ELR gây bởi phonon TA-DP không chắn cao hơn nhiều so với ELR gây bởi các phonon khác (LA-DP, TA-PE và LA-PE). Tuy nhiên, khi nhiệt độ electron tăng lên, ELR gây bởi các nhánh phonon có chắn là LA-DP, TA-PE và LA-PE tăng nhanh hơn so với ELR gây bởi phonon TA-DP khơng chắn. Vì thế, ELR gây bởi các cơ chế tương tác này gần như cùng bậc và có thể so sánh được với nhau tại vùng nhiệt độ cao (Te & 100 K).
Từ hình 4.3(a) chúng tơi nhận thấy kết quả giới hạn của PBG không thay đổi trong miền nhiệt độ tương ứng của nó. Điều đó có nghĩa là ELR vẽ nên đường cong biểu diễn sự phụ thuộc vào nhiệt độ theo quy luật Pλac ∝ Tδ với δ ≈ 4 cho trường hợp phonon TA-DP không chắn và δ ≈ 6 đối với các cơ chế tương tác khác trong vùng nhiệt độ BG. Khi nhiệt độ tăng lên, Te > TBG, ELR cho thấy sự giảm số mũ δ từ 4 (6) xuống tuyến tính Pλac ∝ T(δ = 1) trong vùng nhiệt độ EP. Với một giá trị nhiệt độ
mạng hữu hạn T = 4.2 K, như được biểu diễn trên các hình 4.3(b) và 4.3(c), ELR giảm nhanh chóng khi nhiệt độ electron Te đạt đến nhiệt độ tinh thể T. Khi , theo phương trình (1.133), ELR được quyết định bởi Pν(Te) khi so sánh với Pν(T). Do đó ta nhận thấy các đường gạch gạch tiệm cận và sau đó hợp nhất với đường liền nét tương ứng của chúng. Kết quả này tương tự với kết quả thu được trong MoS2 đơn lớp khi khơng có trường ngồi [60]. Bên cạnh đó, độ lớn của ELR tại B = 5 T được
tìm thấy ở đây lớn hơn nhiều so với kết quả tương tự thu được trong MoS2 đơn lớp khi khơng có trường ngồi [60]. Chẳng hạn, tại Te = 100 K, từ hình 4.3(a) ta thấy P ∼ 1.7 × 108 eV/s trong khi đó kết quả từ hình 2 trong cơng bố của Kaasjberg và cộng sự cho thấy P ∼ 4 × 107 eV/s [60]. Như vậy, sự tăng của từ trường làm tăng hiệu ứng giam giữ trong hệ dẫn đến sự tăng của ELR.
Sự phụ thuộc vào mật độ electron ne của ELR gây bởi tương tác phonon âm Pac, bao gồm tương tác phonon âm thông qua thế biến dạng ADP và thế áp điện PE,
được biểu diễn trên hình 4.3(c). Chúng tơi nhận thấy Pac giảm theo sự tăng của ne. Điều này là kết quả của sự giảm ELR được chỉ ra trên hình 4.1(c).
Hình 4.3(d) mơ tả sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron của ELR gây bởi các phonon LA-DP không chắn trong các vật liệu TMDC đơn lớp. Quy luật của sự phụ thuộc vào Te của ELR trong các vật liệu khác nhau là tương tự nhau, trong đó ELR trong MoS2 là nổi trội hơn cả, tương tự như kết quả thu được trên hình
4.2.
Hình 4.4: Sự phụ thuộc vào vectơ sóng phonon q của tốc độ tán xạ electronphonon quang Γ(q) đối với: (a) các tương tác khác nhau, (b) nhiệt độ electron khác nhau, (c) mật độ electron khác nhau và (d) các vật liệu khác nhau.
Hình 4.4 mơ tả sự phụ thuộc vào vectơ sóng phonon q của tốc độ tán xạ electron- phonon quang Γb(q). Từ hình 4.4(a) chúng ta nhận thấy, Γ(q) đối với cơ chế ODP bậc không (b = 0) thể hiện giá trị cao nhất, tiếp theo l tng tỏc Frăohlich, hai trng hợp này đều có giá trị cao hơn nhiều so với Γ(q) gây ra bởi
cơ chế ODP bậc nhất (b = 1). Điều này phù hợp với kết quả khảo sát MOAC trong MoS2 đơn lớp [46]. Tại miền giá trị q bé, Γ(q) có thể so sánh được với τp trong MoS2 đơn lớp - giá trị có thể được ước tính dựa trên các phép tính cơ bản bậc nhất trong khoảng τp ∼ 1 − 5.1 ps [150],[151], sau đó Γ(q) đối với tương tác Froăhlich v ODP bc khụng gim theo sự tăng của vectơ sóng của phonon, trong khi đó Γ(q) đối với ODP bậc nhất tăng nhẹ khi q tăng. Tuy nhiên, Γ(q) sinh ra do cả ba cơ chế tương tác này đều giảm nhanh khi q & 0.5×108 m−1. Bên cạnh đó, tốc độ tán xạ electron- phonon quang đối với cơ chế ODP bậc khơng tăng theo sự tăng của nhiệt độ (hình 4.4(b)) và mật độ electron (hình 4.4(c)). So sánh tốc độ tán xạ electron-phonon quang trong các vật liệu TMDC khác nhau trên hình 4.4(d), chúng tơi nhận thấy đại lượng này có giá trị lớn nhất trong MoSe2 và nhỏ nhất trong WS2. Kết quả này tương tự với công bố trước đây đối với trường hợp khơng có trường ngồi [87].
Khảo sát ảnh hưởng của các đặc tính trên các vật liệu TMDC khác nhau lên ELR chúng tơi thu được kết quả như trên hình 4.5. Các đường cong cho thấy ELR trong MoS2 có giá trị lớn nhất, tiếp theo là trong MoSe2, và nhỏ nhất trong WSe2. Điều này tương tự sự phụ thuộc vào năng lượng hạt tải của tốc độ tán xạ khi khơng có trường ngồi [87]. Điều kiện bảo tồn năng lượng ở phương trình (4.12) cho thấy vị trí các đỉnh của WSe2 xuất hiện về bên trái so với ba vật liệu còn lại, tiếp theo là MoSe2, còn các đỉnh của MoS2 nằm về bên phải, như thể hiện trên hình 4.5. Hình 4.6(a) biểu diễn sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron của ELR đối với các cơ chế liên kết khác nhau khi ne = n0, ở đây Pop được tính với τp = 5 ps. Trong trường hợp này Pac = PADP +
DP và PE trong đó có tính đến hiệu ứng chắn. Tương tự như thế, Pop = PLO + PTO biểu
thị đóng Hình 4.5: Sự
phụ thuộc vào từ trường của ELR gây ra do tán xạ electronphonon quang theo cơ chế ODP bậc không. Kết quả thu được trong trường hợp Zs,Zv 6= 0,d∆z = (λv − λc)/4, ne
= n0, Te = 300 K, T = 4.2 K và τp = 5 ps.
góp tổng cng ca cỏc c ch tng tỏc phonon LO (Froăhlich) và phonon TO
(ODP bậc nhất). PT = Pac+Pop là tổng đóng góp của các phonon âm và quang. Tại vùng nhiệt độ electron thấp, Pac tăng nhanh và đóng góp chủ yếu vào ELR so với Pop,