.Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến

1.2 .1Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

1.2.3 .Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến

1.2.3.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu

Bài tốn về các tính chất truyền dẫn quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các vật liệu hai chiều đã được nhiều nhà khoa học trên thế giới nghiên cứu bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau và công bố trong những năm gần đây. Trong số đó chúng tơi chú ý đến các cơng trình của F. Ungan và cộng sự với phương pháp gần đúng ma trận mật độ được áp dụng cho các hệ 2DEG, cụ thể: F. Ungan

và cộng sự đã khảo sát hệ số hấp thụ quang (optical absorption coefficient OAC) và độ thay đổi chiết suất (refractive index change - RIC) tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thế vng góc, với sự có mặt của áp suất thủy tĩnh và trường laser phân cực [42]. Biểu thức của OAC và RIC tuyến tính và phi tuyến được suy ra từ biểu thức độ cảm quang tuyến tính và phi tuyến bằng phương pháp gần đúng ma trận mật độ. Nhóm đã khảo sát số OAC và RIC tổng theo năng lượng photon ứng với các giá trị khác nhau của áp suất và nhiệt độ. Với phương pháp này, F. Ungan và cộng sự sau đó cũng đã khảo sát MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thế parabol [30].

Bên cạnh đó, một số nhóm nghiên cứu khác cũng đã sử dụng các phương pháp khác nhau để tiếp cận bài toán. E. Ozturk và cộng sự đã khảo sát hệ số hấp thụ gây ra bởi các dịch chuyển liên vùng trong cấu trúc giếng lượng tử kiểu tam giác bằng việc sử dụng một thế năng giam hãm hiệu chỉnh phụ thuộc trường laser cường độ mạnh [41]. C. E. Niculescu và M. L. Burileanu đã sử dụng một thế năng tuần hoàn phụ thuộc thời gian theo phương z và tính được biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ trong giếng lượng tử hiệu chỉnh cho dịch chuyển quang giữa hai vùng con [39]. Bỏ qua các số hạng điều hịa bậc cao, nhóm tác giả thu được biểu thức hệ số hấp thụ tuyến tính và phi tuyến bậc ba. C. Duque và các cộng sự đã sử dụng trường laser cường độ cao đối với cấu trúc giếng lượng tử GaAs/GaAlAs [123]. Nhóm đưa ra Hamiltonian ứng với trường laser này và tìm được biểu thức giải tích cho hàm sóng

của electron trong vật liệu, từ đó thu được biểu thức giải tích và khảo sát hệ số hấp thụ quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba.

Ở trong nước, nhóm nghiên cứu của PGS. Huỳnh Vĩnh Phúc và cộng sự đã phát triển phương pháp gần đúng ma trận mật độ của F. Ungan [30],[42] vốn được áp dụng cho các hệ 2DEG thông thường để áp dụng cho các hệ đơn lớp. Bằng phương pháp này nhóm đã thực hiện nhiều nghiên cứu về tính chất truyền dẫn quang-từ của các vật liệu đơn lớp hai chiều và đã thu được nhiều kết quả thú vị. Cụ thể: Nhóm tác giả đã khảo sát MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến trong graphene đơn lớp dưới tác dụng của một từ trường vng góc [43]. Kết quả thu được cho thấy MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến là các hàm của năng lượng photon và từ trường ngồi. Nghiên cứu cũng chỉ ra có ba loại dịch chuyển có thể có giữa các mức Landau: nội vùng, liên vùng và hỗn hợp. Ứng với mỗi giá trị từ trường, phổ hấp thụ nội vùng chỉ xuất hiện một đỉnh duy nhất, trong khi đó phổ hấp thụ liên vùng ghi nhận một chuỗi các đỉnh. Khi từ trường tăng, các đỉnh cộng hưởng dịch chuyển về phía năng lượng cao và giảm cường độ. Sau đó, nhóm đã mở rộng nghiên cứu về MOAC và RIC tuyến tính và phi

tuyến trong các vật liệu đơn lớp hai chiều khác như phosphorene đơn lớp [44] và MoS2 đơn lớp [45],[46]. Kết quả của các cơng trình này cũng cho thấy MOAC và RIC chịu ảnh hưởng mạnh bởi từ trường, các đỉnh MOAC và RIC xuất hiện trong hai vùng bước sóng: vi sóng đến THz và khả kiến, chứng tỏ tiềm năng ứng dụng của các vật liệu đơn lớp hai chiều này trong các thiết bị quang tử nano, có thể xem như là giải pháp thay thế đầy hứa hẹn cho graphene. Tuy nhiên chúng tôi nhận thấy, trong các nghiên cứu đã thực hiện của nhóm chưa có cơng trình nào khảo sát ảnh hưởng của điện trường ngồi lên MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến. Đồng thời, các kết quả nghiên cứu chỉ khảo sát một vài vật liệu như graphene, phosphorene và MoS2 đơn lớp. Vì thế, chúng tơi sẽ áp dụng phương

pháp gần đúng ma trận mật độ của nhóm để khảo sát MOAC và RIC tuyến

tính và phi tuyến trong các vật liệu TMDC đơn lớp khác: MoSe2, WS2 và WSe2, trong đó chúng tơi sẽ nghiên cứu ảnh hưởng của điện trường, từ trường và cách định hướng spin của điện tử lên các tính chất quang-từ gây ra bởi dịch chuyển nội vùng và liên vùng.

1.2.3.2. Phương pháp gần đúng ma trận mật độ

Sự thay đổi theo thời gian của phần tử ma trận mật độ, ρα0,α = hα0|ρ|αi, được

mơ tả bằng phương trình

. (1.87)

Có nhiều hiệu ứng khác như va chạm giữa các nguyên tử hay tương tác nhiều hạt gây ảnh hưởng đến yếu tố ma trận mật độ. Chúng tôi giới thiệu các số hạng hồi phục đưa vào trong phương trình diễn tiến thời gian để mơ tả q trình suy

giảm

. (1.88)

Số hạng thứ hai trong vế phải của phương trình (1.88) cho thấy ρα0,α suy giảm tới giá

trị cân bằng của nó là với tốc độ là γα0,α. Từ quan điểm vật lý, ρα0,α = ρα,α0 và giá trị cân bằng của các số hạng không nằm trên đường chéo

có giá trị 0.

Trong hầu hết trường hợp, phương trình biểu diễn sự thay đổi theo thời gian của yếu tố ma trận mật độ khơng thể giải một cách chính xác, vì thế chúng ta sử dụng phương pháp nhiễu loạn. Theo lý thuyết nhiễu loạn, Hamiltonian có

thể được viết thành

Hˆ = Hˆ0 + Hˆint, (1.89)

ở đây Hˆint mô tả tương tác, chẳng hạn tương tác giữa vật liệu với trường quang học tới và được xem như là một nhiễu loạn. Vì thế, thay (1.89) vào (1.88), phương trình cho phần tử ma trận mật độ ρα0,α trở thành

. (1.90)

[Hˆ0,ρˆ(t)]α0,α = hα0|[Hˆ0,ρˆ(t)]|αi = (Eα0 − Eα)ρα0,α(t). (1.91) Thay (1.91)

vào (1.90), ta có

Sử dụng phương pháp nhiễu loạn thông thường, chúng ta khai triển phần tử ma trận mật độ thành chuỗi như sau

(1.93)

ở đây, là số hạng bổ chính bậc n cho phần tử ma trận mật độ. Thay (1.93)

vào (1.92) với lưu ý , ta được

trong đó ta đã kí hiệu Ωα0,α = (Eα0 − Eα)/~ = Eα0,α/~. Giải phương trình (1.94)

chúng ta sẽ thu được phần tử ma trận mật độ . Phần tử ma trận mật

độ này xuất hiện trong biểu thức mô tả phản ứng quang của vật liệu ở các bậc khác nhau, chẳng hạn như số hạng mơ tả phản ứng quang tuyến tính, cịn các số hạng bậc cao hơn thì đặc trưng cho phản ứng quang phi tuyến của

vật liệu.

1.2.3.3. Độ cảm quang tuyến tính

Hamiltonian mơ tả tương tác của hệ với ánh sáng tới trong gần đúng lưỡng cực được xác định bởi biểu thức

trong đó dˆ= −erˆ là toán tử ma trận lưỡng cực, rˆ = (x,ˆ yˆ) là tốn tử vị trí 2D và E(t)

là điện trường của ánh sáng tới được cho bởi biểu thức

E(t) = E(Ω)e−iΩt + E(Ω)eiΩt. (1.96)

Số hạng nhiễu loạn bậc , có thể được viết dưới dạng

(1.97)

cho trường hợp n là lẻ. Từ phương trình (1.94), với n = 1, chúng ta có

. (1.98)

Sử dụng phương trình (1.95), giao hốn tử [Hˆint,ρˆ(0)(t)]α0,α được tính như sau

ˆ (0) − ˆ (0) −X (0) − (0) [Hint,ρˆ (t)]α0,α = [d,ρˆ (t)]α0,αE(t) = trong đó [dα0,νρν,α(t) ρα0,ν(t)dν,α]E(t), ν (1.99) , (1.100) , (1.101)

với là các trị riêng của ρˆ(0)(t) tương ứng với các hàm riêng |αi và

|α0i. Thay (1.100) và (1.101) vào (1.99), ta được

[Hˆint,ρˆ(0)(t)]α0,α = −[d,ˆ ρˆ(0)(t)]α0,αE(t)

= −X[dα0,νρ(0)α,αδν,α − ρα(0)0,α0δα0,νdν,α]E(t) ν

Ở đây, các phần tử chéo của ma trận mật độ không nhiễu loạn và là các trạng thái bị chiếm của electron ở trạng thái cân bằng, chúng không phụ thuộc vào thời gian và được xác định từ mức năng lượng Fermi, ví dụ

.

Thế các phương trình (1.96), (1.89) và (1.102) vào (1.98) rồi cân bằng các hệ số của e−iΩt, chúng ta thu được

. (1.103)

Vậy ta có

. (1.104)

Để chuẩn bị cho những tính tốn tiếp theo, ta cũng suy ra biểu thức cho

Biến đổi tương tự như trên chúng ta cũng thu được biểu thức cho là

. (1.106)

Phương trình (1.104) cho ta biểu thức tenxơ phân cực bậc nhất

, (1.107)

ở đây dα,α0 = hα|dˆ|α0i = (dα0,α)∗.

Mặt khác, độ phân cực điện có thể được biểu diễn như sau

với và lần lượt là tenxơ độ cảm quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba.

Để đơn giản, ta chọn γα,α = γα0,α0 = γα0,α = γα,α0 = γ0. Do đó, so sánh (1.108) với (1.107), ta

có tenxơ độ cảm quang tuyến tính tương ứng được xác định bằng biểu thức

(i,j = x,y). (1.109)

1.2.3.4. Độ cảm quang phi tuyến

Bằng q trình tính tốn tương tự, chúng ta sẽ tìm được phần tử ma trận mật độ bậc ba và sau đó tìm được biểu thức của tenxơ độ cảm phi tuyến bậc

ba. Từ phương trình (1.94) với n = 3, ta có

. (1.110)

Sử dụng phương trình (1.95), giao hốn tử [Hˆint,ρˆ(2)(t)]α0,α được tính như sau:

[Hˆint,ρˆ(2)(t)]α0,α = −[d,ˆ ρˆ(2)(t)]α0,αE(t)

.

(1.111)

Thế phương trình (1.111) vào (1.110) và chú ý rằng các số hạng bậc hai , và là các số hạng bổ chính, chúng khơng thay đổi theo thời gian và có thể được thay thế trực tiếp bằng các giá trị tương ứng của chúng tại thời điểm t = 0. Cụ thể, chúng ta thay thế chúng tương ứng bởi và

Sử dụng phương trình (1.97) với n = 3 và cân bằng các hệ số của e−iΩt, ta thu được (Xem Phụ lục 7)

Chúng ta cần phải tìm biểu thức của các số hạng . Ở

phần tiếp theo chúng ta sẽ trình bày tính tốn các số hạng này.

- Số hạng bổ chính : Từ phương trình (1.94) với n = 2, ta có

. (1.114)

Sử dụng phương trình (1.95), giao hốn tử [Hˆint,ρˆ(1)(t)]α0,α được tính như sau

.

(1.115)

Thế phương trình (1.115) vào (1.114), đồng thời thay thế các số hạng và bằng các thành phần không đổi tương ứng của chúng, ta được

Lưu ý đến và chỉ lấy các thành phần dc của E(t), chúng ta thu được phương trình

Có thể thấy rằng hai số hạng và đã được biểu diễn ở các phương trình (1.104) và (1.106), vì thế chúng ta chỉ cần tính các số hạng ,

- Số hạng bổ chính : Thực hiện tính tốn tương tự, ta thu được kết quả cho số hạng bổ chính như sau (Xem phụ lục 9)

. (1.119)

- Số hạng bổ chính : Kết quả tính tốn số hạng bổ chính thu được như sau (Xem phụ lục 10)

. (1.120)

Từ các phương trình (1.119) và (1.120), chúng ta có

Thay (1.118) và (1.121) vào (1.113), ta được

(1.12 2)

(1.123)

Từ biểu thức (1.123) ta có biểu thức độ phân cực phi tuyến bậc ba như sau

. (1.124)

So sánh (1.124) với (1.108) ta thu được biểu thức tenxơ độ cảm phi tuyến bậc ba tương ứng là

. (1.125)

Các biểu thức này có giá trị cả trong hệ có phổ năng lượng liên tục và gián đoạn, chúng đóng vai trị quan trọng trong việc tính tốn phản ứng quang tuyến tính và phi tuyến của graphene và các vật liệu 2D khác trong điều kiện có hoặc khơng có từ trường.

1.2.3.5. Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến

Hệ số hấp thụ và độ thay đổi chiết suất được xác định bởi biểu thức [43],[44],[45],

Re , (1.127)

trong đó n = 1,3 tương ứng với các số hạng tuyến tính và phi tuyến, µ là độ từ thẩm của hệ, là phần thực của hằng số điện môi, nr là chiết suất của vật liệu, 0 là hằng số điện môi của chân khơng. Từ đó, hệ số hấp thụ tổng và

độ thay đổi chiết suất tổng được xác định như sau

α(Ω,I) = α(1)(Ω) + α(3)(Ω,I), (1.128)

. (1.129)