nhiệt độ đã nằm ngoài vùng khảo sát. Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả thu được từ phương trình hồi quy khi hai hệ số b3 và b33 (138.32 và 25.67) của biến x3 (nhiệt độ) đều dương.
Để xác định giá trị tối ưu của yếu tố nhiệt độ cho quá trình tổng hợp, hai thực nghiệm thay đổi giá trị nhiệt độ (với bước nhảy 30oC), tại 2 giá trị tối ưu của nồng độ LPG và vận tốc dòng vừa tìm được, đã được tiến hành. Lượng CNTs tạo thành ứng với các giá trị nhiệt độ khác nhau được trình bày trong hình III.5. 1120 950 1225 510 0 400 800 1200 1600 650 680 710 740 T (oC) M (% )
Hình III.5. Lượng CNTs tạo thành ứng với các giá trị ToC khác nhau
Kết quả trong hình III.5 cho thấy khi nhiệt độ là 710 oC, lượng CNTs tạo ra là lớn nhất, gấp 12.25 lần so với lượng xúc tác đưa vào ban đầu.
Như vậy, lượng sản phẩm CNTs tạo ra nhiều nhất (M % ---> max) khi vùng tối ưu ở lân cận xung quanh các giá trị nồng độ LPG là 31.2 %; vận tốc dòng khí trong hệ là 3.2 cm/phút và nhiệt độ tổng hợp là 710 oC. Lúc đó, lượng CNTs tạo thành lớn gấp 12.2 lần so với lượng xúc tác Fe/γ- Al2O3 và 72 lần so với xúc tác tính theo Fe.
Các kết quả đặc trưng tính chất của mẫu CNTs thu được ở điều kiện tổng hợp tối ưu cho thấy mẫu có cấu trúc của CNTs (hình III. 6), có độ đồng đều cao, đường kính ống nằm trong khoảng 14 nm. Diện tích bề mặt riêng BET của mẫu có giá trị là 172 m2/g.
47
Hình III.6. Ảnh SEM và TEM mẫu CNT ởđiều kiện tối ưu: T = 710oC, CLPG = 31.2%, VLPG = 3.2 cm/phút
Như vậy với các điều kiện nêu trên, vật liệu CNTs đã được tổng hợp với chất lượng cao và với giá trị M cao nhất.
III.1.2 Nghiên cứu tổng hợp vật liệu C-CNTs
Trong các thực nghiệm này ba loại nhựa được chọn làm chất kết dính cho CNTs, trong đó có hai loại nhựa nhiệt dẻo là polyvinyl alcohol (PVA) và polystyren (PS), một loại nhựa nhiệt rắn là phenol-formaldehyde (PF). Sau thực nghiệm tạo dạng cho CNTs, các mẫu được xử lý ở nhiệt độ cao, không có mặt oxy, nhằm phân hủy các chất kết dính polyme thành các hợp chất dễ bay hơi và carbon (tạm gọi là quá trình carbon hóa). Vì vậy vật liệu được gọi là vật liệu composite C-CNTs. Hình III.7 là ảnh chụp các mẫu C-CNTs sau khi đã được định dạng.
Hình III.7. Vật liệu trước khi định hình (CNTs) - a,
sau khi định hình dạng viên (C-CNTs) - b và dạng tấm (C-CNTs) - c
Vì nhiệt độ và thời gian phân hủy của các loại nhựa là khác nhau, cần thiết phải nghiên cứu để chọn được chế độ nung hợp lý cho từng loại. Phương pháp phân tích nhiệt vi sai (TG/DTA), kết hợp phổ hồng ngoại (FT-IR) đã được sử dụng để giải quyết vấn đề này.