Nghiên cứu quá trình chiết xuất tinh dầu tiêu (piper nigrum l ) bằng phƣơng pháp chƣng cất ở quy mô pilot

TRƢỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH KHOA KỸ THUẬT THỰC PHẨM VÀ MƠI TRƢỜNG KHỐ LUẬN TỐT NGHIỆP Nghiên cứu trình chiết xuất tinh dầu tiêu (Piper nigrum L.) phƣơng pháp chƣng cất quy mô pilot Sinh viên thực hiện: Trần Minh Thông Tp.HCM, tháng 10 năm 2020 TRƢỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH KHOA KỸ THUẬT THỰC PHẨM VÀ MƠI TRƢỜNG  KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP Nghiên cứu trình chiết xuất tinh dầu tiêu (Piper nigrum L.) phƣơng pháp chƣng cất quy mô pilot Sinh viên thực hiện: Trần Minh Thông Ngƣời hƣớng dẫn: Th.s Đỗ Đình Nhật Tp.HCM, tháng 10 năm 2020 CƠNG TRÌNH ĐƢỢC HỒN THÀNH TẠI TRƢỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH Cán hƣớng dẫn: (ghi tên ký duyệt) Cán chấm phản biện: (ghi tên ký duyệt) Khóa luận đƣợc bảo vệ HỘI ĐỒNG CHẤM BẢO VỆ LUẬN VĂN ĐẠI HỌC TRƢỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH, ngày 08 tháng 10 năm 2020 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO CỘNG HÕA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƢỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH Độc lập – Tự – Hạnh phúc KHOA KỸ THUẬT THỰC PHẨM & MƠI TRƢỜNG BỘ MƠN: KĨ THUẬT HĨA HỌC NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP HỌ VÀ TÊN: TRẦN MINH THƠNG MSSV: 1611539044 NGÀNH: HĨA HỮU CƠ LỚP: 16DHH1A Tên Khóa luận: Tiếng Việt: Nghiên cứu q trình chiết xuất tinh dầu tiêu (Piper nigrum L.) phƣơng pháp chƣng cất quy mô pilot Tiếng Anh: Research the process of extracting pepper oil according to pilot-scale Nhiệm vụ Khóa luận: Nghiên cứu chiết xuất tinh dầu tiêu chắcvới quy mô pilot Nghiên cứu chiết xuất tinh dầu tiêu lép chắcvới quy mô pilot Động học tinh dầu tiêu Tìm hiểu thành phần hóa học tinh dầu tiêu Tìm hiểu kháng oxi hóa tinh dầu tiêu Ngày giao Khóa luận: 3/2020 Ngày hồn thành nhiệm vụ: 9/2020 Họ tên cán hƣớng dẫn: Th.s Đỗ Đình Nhật Nội dung yêu cầu KLTN đƣợc Hội Đồng chuyên ngành thông qua TP.HCM, ngày 08 tháng 09 năm 2020 TRƢỞNG BỘ MÔN CÁN BỘ HƢỚNG DẪN TRƢỞNG/ PHÓ KHOA LỜI CÁM ƠN Trong thời gian làm luận văn tốt nghiệp, em nhận đƣợc nhiều giúp đỡ, đóng góp ý kiến bảo nhiệt tình thầy, gia đình bạn bè Em xin chân thành gửi lời cảm ơn nhiệt tình đến thầy Thạc sỹ Đỗ Đình Nhật giảng viên chƣơng trình Khoa Kỹ thuật Thực phẩm Mơi trƣờng - Trƣờng ĐH Nguyễn Tất Thành Một ngƣời tận tình hƣớng dẫn, bảo em suốt trình làm báo cáo Em xin chân thành cảm ơn thầy cô giảng viên Trƣờng Đại Học Nguyễn Tất Thành nói chung, thầy giảng viên Khoa Kĩ Thuật Hóa Học nói riêng dạy dỗ cho em kiến thức môn đại cƣơng nhƣ mơn chun nghành, giúp em có đƣợc sở lý thuyết vững vàng tạo điều kiện giúp đỡ em suốt trình học tập trƣờng Cuối cùng, em xin cảm ơn thầy, gia đình bạn bè, tạo điều kiện, quan tâm giúp đỡ, động viên em suốt trình học tập hoàn thành thực tập tốt nghiệp TP HCM, ngày 08 tháng 09 năm 2020 Sinh viên Trần Minh Thơng TĨM TẮT LUẬN VĂN Hạt tiêu đen (Piper nigrum L.) loại trồng nhiệt đới làm thuốc rộng rãi dân gian y học với nhiều ứng dụng Đối với nghiên cứu này, phương pháp chưng cất lôi nước sử dụng để chiết xuất tinh dầu từ hai loại hạt tiêu bao gồm hạt tiêu (570 g/l) hạt tiêu lép (300g /l) Các thông số chiết xuất thời gian, nhiệt độ tỷ lệ nguyên liệu / dung môi tối ưu hóa Các phép phân tích định lượng tinh dầu thực GC/MS Năng suất tối ưu 2,383% hạt tiêu lép chiết với điều kiện (tỷ lệ nguyên liệu - nước 1: 12,5, thời gian chưng cất 180 phút kể từ giọt đầu tiên, nhiệt độ 140oC) Đối với hạt tiêu (570 g/l), suất tối đa 1,6% điều kiện chưng cất (nguyên liệu xay, tỷ lệ nguyên liệu-nước 1:13, thời gian 220 phút kể từ giọt đầu tiên, nhiệt độ 130oC) Các nghiên cứu động học trình chưng cất lôi nước cho thấy việc chiết xuất tinh dầu tiêu đen tuân theo phương trình động học bậc (R2> 0,95%) βCaryophyllene thành phần hạt tiêu đen dầu hạt tiêu đen lép xác định phương pháp GC/MS (lần lượt 26,54% 29,16%) Thử nghiệm hoạt tính chống oxy hóa thực phương pháp DPPH ABTS cho thấy hoạt tính tinh dầu hạt tiêu lép cao chút so với hoạt tính tinh dầu tiêu ABSTRACT Black pepper (Piper nigrum L.) is a tropical crop with extensive medicinal potential in ethnomedicine and nutraceutical applications For this study, the hydro-distillation method was employed in the extraction of essential oil from two types of pepper including black pepper (570 g/l) and light berries black pepper (300g/l) Extraction parameters such as time, temperature, and the ratio of solid/solvent were optimized The quantitative analyses of the essential oils were performed by GC/MS The optimum yield was 2.383% for light berries black pepper when extracted with conditions (materialwater ratio of 1:12.5, distillation time of 180 minutes from the first drop, the temperature of 140oC) For black pepper (570 g/l), the maximum yield was 1.6% at distillation conditions (ground material, a material-water ratio of 1:13, a time of 220 minutes from the first drop, the temperature of 130oC) Kinetic studies of the hydro-distillation process showed that the extraction of black pepper essential oils follows first-order kinetic(R2 >0.95%) β-Caryophyllene is a dominant component of the black pepper and light berries black pepper oil that was identified by chromatography-mass spectrometry (26.54% and 29.16%, respectively) The antioxidant activity test performed using DPPH and ABTS method showed that light berries black pepper essential oil activity is slightly higher than black pepper essential oil activity MỤC LỤC MỤC LỤC i DANH MỤC BẢNG iv DANH MỤC HÌNH v DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT vi MỞ ĐẦU 1 TÍNH CẤP THIẾT VÀ LÝ DO CHỌN ĐỀ TÀI MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU NỘI DUNG NGHIÊN CỨU PHẠM VI NGHIÊN CỨU Chƣơng TỔNG QUAN VỀ NGHIÊN CỨU 1.1 TỔNG QUAN VỀ TIÊU VÀ TINH DẦU TIÊU 1.1.1 Cây tiêu Hạt tiêu 1.1.2 Công dụng hạt tiêu đen 1.1.3 Thành phần tinh dầu tiêu 1.1.4 Công dụng tinh dầu tiêu đen 1.2 CÁC PHƢƠNG PHÁP CHIẾT TÁCH TINH DẦU TIÊU 10 1.2.1 Phương pháp chưng cất 10 1.2.2 Phương pháp trích ly 12 1.3 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU THẾ GIỚI VÀ VIỆT NAM VỀ TINH DẦU TIÊU 14 1.3.1 Thế giới 14 1.3.2 Việt Nam 17 Chƣơng NGUYÊN LIỆU VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 19 2.1 NGUYÊN LIỆU 19 2.1.1 Nguyên Liệu 19 2.1.2 Dụng cụ 19 2.1.3 Thiết bị 20 2.1.4 Hóa chất 21 i 2.2 PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 22 2.2.1 Quy trình công nghệ 22 2.2.2 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng trình chưng cất 23 2.2.3 Khảo sát kháng oxi hóa tinh dầu tiêu đen 25 2.2.4 Sơ đồ nghiên cứu 28 2.2.5 Phương pháp phân tích 29 2.2.6 Phương pháp xữ lý số liệu 29 Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31 3.1 TIÊU LÉP 31 3.1.1 Thời gian chưng cất 31 3.1.2 Nhiệt độ chưng cất 31 3.1.3 Ảnh hưởng tỉ lệ nguyên liệu/nước 32 3.1.4 Ảnh hưởng cách thức cung cấp lượng trình chưng cất 33 3.1.5 Động học bậc chưng cất tiêu lép 34 3.1.6 Tính chất cảm quan tinh dầu tiêu lép 36 3.1.7 Kết GCMS tinh dầu tiêu lép 36 3.2 TIÊU CHẮC 37 3.2.1 Nhiệt độ chưng cất 37 3.2.2 Ảnh hưởng tỉ lệ nguyên liệu/nước 38 3.2.3 Khối lượng nhập liệu 39 3.2.4 Động học bậc chưng cất tinh dầu tiêu 39 3.2.5 Tính chất cảm quan tinh dầu tiêu 41 3.2.6 Kết GCMS tinh dầu tiêu 41 3.3 KHÁNG OXI HÓA CỦA TINH DẦU TIÊU 42 3.3.1 Kháng oxi-hóa hóa chất DPPH 42 3.3.2 Kháng oxi-hóa hóa chất ABTS 42 3.4 SO SÁNH TINH DẦU TIÊU CHẮC VÀ TINH DẦU TIÊU LÉP 43 3.4.1 Hiệu suất tinh dầu 43 ii 3.4.2 Kết GCMS 43 3.4.3 Kết kháng oxi-hóa 44 KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ 46 KẾT LUẬN 46 KHUYẾN NGHỊ 46 TÀI LIỆU THAM KHẢO 47 iii ln(H-Ho)/Ho Động học tinh dầu tiêu lép 120 -1 130 140 -2 150 -3 Linear (120) Linear (130) Linear (140) -4 -5 30 60 90 120 150 180 Thời gian (p) Hình Động học bậc tinh dầu tiêu lép Bảng Kết thông số động học bậc tinh dầu tiêu lép Nhiệt độ Tốc độ bay K(min-1 ) R2 b 120 11.2 0.0261 0.8707 0.327 130 26.1 0.0234 0.9139 0.364 140 43.3 0.0225 0.9117 0.273 150 61.2 0.0245 0.9183 0.454 Hình 3.5 bảng 3.1 thực mơ hình động học bậc kết chƣng cất tiêu lép ứng với nhiệt độ khác Hệ số động học (K) hệ số R2 đƣợc tính tốn Kết hệ số k thu đƣợc dao động 0.0225-0.0261 R2 dao động từ 0.87070.9183 Kết cho thấy mức độ tƣờng quan trình chƣng cất tinh dầu tiêu lép mơ hình bậc tƣơng đối cao khão sát nhiệt độ khác tỉ lệ nguyên lieu 1:15, điều cho thấy tốc độ bay tinh dầu hạt tiêu không phụ thuộc vào tính chất dễ bay tƣơng ứng thành phần tinh dầu mà phụ thuộc vào độ tan chúng pha hơi, kết cho thấy tinh dầu chiết xuất khỏi nguyên liệu tỉ lệ trực tiếp với lƣợng tinh dầu lại tiêu Mặc khác đƣờng thẳng không qua gốc tọa độ cho thấy việc chiết xuất tinh dầu từ vỏ bƣởi diễn 35 3.1.6 Tính chất cảm quan tinh dầu tiêu lép Bảng Tính chất cảm quan vật lý tinh dầu tiêu lép Màu Mùi Trạng thái Tỉ trọng (g/ml) Tinh dầu tiêu Màu xanh Mùi đặc lép dƣơng nhạt trƣng Trong suốt 0.862 tiêu Kết từ 4.1 cho thấy tính chất cảm quan vật lý tinh dầu tiêu lép tính đặc trƣng chúng theo tiêu chuẩn TCVN 11423:2016, tỉ trọng tinh dầu đạt TCVN 8444:2017 tất cho thấy tinh dầu thu đƣợc có chất lƣợng tốt 3.1.7 Kết GCMS tinh dầu tiêu lép Bảng 3.3 Kết GCMS tinh dầu tiêu lép STT 10 11 12 13 RT 4.25 5.01 5.2 5.5 5.62 5.89 5.98 14 14.62 15.33 16.01 16.19 16.39 1300C 3.09 6.64 1.53 3.76 23.27 1.32 14.74 1.18 28.28 2.15 3.87 3.23 1.87 Chất α-Pinene β-Pinene β-Myrcene α-Phellandrene 3-Carene o-Cymene D-Limonene β-elemene β-Caryophyllene α-Caryophyllene β-Selinene α-Selinene α-Himachalene Hàm lƣợng 1400C 3.07 6.5 1.53 3.81 22.83 1.25 13.87 1.18 29.16 2.23 3.34 1.97 1500C 6.51 1.54 3.67 22.89 1.36 14.49 1.09 28.89 2.21 3.96 3.35 1.98 Kết phân tích GC-MS từ số liệu nhiệt độ 1300C,1400C, 1500C tỉ lệ nƣớc 1/12.5 (bảng 3.3, thành phần từ 1%) cho thấy thành phần βCaryophyllene có hàm lƣợng cao (28.28%-29.16%) tinh dầu tiêu lép, 3-Carene D-Limonene thành phần có hàm lƣợng lớn tinh dầu tiêu lép 36 3.2 TIÊU CHẮC 3.2.1 Nhiệt độ chưng cất Từ kết trình khảo sát nhiệt độ dựa vào thời gian chƣng cất tiêu lép Ta tiến hành khảo sát nhiệt độ khác tỉ lệ nguyên liệu/nƣớc 1/13 Kết đƣợc thể hình 3.6 cho thấy ảnh hƣởng nhiệt độ đến hiệu suất tinh Hiệu suất (%) dầu thu đƣợc sau trình chƣng cất Ảnh hƣởng nhiệt độ 1,8 1,6 1,4 1,2 120 125 0,8 130 0,6 0,4 135 0,2 140 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 Thời gian (p) Hình 3.6 Ảnh hƣởng nhiệt độ Theo đồ thị hình 3.6 nhiệt độ 1200C 1250C có hiệu suất lần lƣợt 1.37% 1.45% nhiệt độ thấp nên lƣợng cung cấp thấp không đủ phá vỡ mô tinh dầu để tinh dầu tiêu theo nƣớc bay ngồi Ở nhiệt độ 1300C có hiệu suất 1.60% tốt phù hợp để cố định để tiến hành chƣng cất Ngoài nhiệt độ 1350C 1400C có hiệu suất ổn lần lƣợt 1.57% 1.52% dung để chƣng cất tinh dầu tiêu nhƣng tiêu tốn nhiên liệu thiết bị phải gia nhiệt đến nhiệt độ cao giữ ổn định Không chƣng cất nhiệt 1450C chƣng cất nhiệt độ thời gian dài gây tƣợng nguyên liệu khét gây ảnh hƣởng đến chất lƣợng tinh dầu nhƣ hiệu suất Vì nhiệt độ chƣng cất tốt 1300C Sự khác biệt loại tiêu tính chất tiêu tiêu lép khác nhau, tiêu lép đa phần nguyên liệu nên thời gian lấy mẫu nhanh, thời gian chƣng cất nhanh nên tăng nhiệt độ lớn Tiêu lép tăng nhiệt độ cao gây khét hạt tiêu chìm dƣới đáy thiết bị Khơng chọn dƣới 1200C nhiệt độ thấp để tinh dầu bị lơi bên ngồi nơi tinh dầu ngƣng tụ, nhiệt độ không 1500C nhiệt độ cao làm khét nguyên liệu ảnh hƣởng đến tinh dầu Vì mức nhiệt độ từ 1200C đến 1500C mức nhiệt hiệu để chƣng cất tinh dầu tiêu nhiệt độ 37 120oC-140oC thời gian chọn để khảo sát tinh dầu tiêu lép thay 150oC Bên cạnh việc khảo sát nhiệt độ lƣợng nƣớc chảy qua bình ngƣng tụ có ảnh hƣởng lớn nhiệt độ q cao thiết bị ngƣng tụ làm lạnh kịp thời nên phải ý đến lƣợng nƣớc 3.2.2 Ảnh hưởng tỉ lệ nguyên liệu/nước Từ kết trình khảo sát tỉ lệ nguyên liệu/nƣớc Kết đƣợc thể hình 3.7 cho thấy ảnh hƣởng tỉ lệ nguyên liệu/nƣớc đến hiệu suất tinh Hiệu suất (%) dầu thu đƣợc sau chƣng cất Ảnh hƣởng tỉ lệ nƣớc 1,8 1,6 1,4 1,2 1:10 1:13 0,8 0,6 1:15 0,4 1:17 0,2 1:20 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 Thời gian (p) Hình 3.7 Ảnh hƣởng tỉ lệ nƣớc Trong chƣng cất, đun nóng hỗn hợp nƣớc ngun liệu phân tử nƣớc thấm vào mô chứa tinh dầu, đến thời điểm mơ tinh dầu bị phá vỡ theo nƣớc bay ngồi Theo đồ thị hình 3.7 tỉ lệ 1/10 hiệu suất 1.23% nguyên liệu nhiều làm cho hỗn hợp đặc sệt lƣợng dung mơi q so với khối lƣợng dẫn đến lƣợng dung môi khơng đủ hịa tan lơi tinh dầu làm cho hiệu suất thấp Ở tỉ lệ 1/17, 1/20 có hiệu suất lần lƣợt 1.33% 1.24% khối lƣợng ngun liệu lƣợng dung mơi q nhiều lôi tinh dầu dẫn đến hiệu suất thấp thời gian chƣng cất khơng đủ dài, tinh dầu lâu Theo hình 4.1 điểm tối ƣu tỉ lệ nguyên liệu:nƣớc 1/13 cho hiệu suất 1.6% tốt Vì lựa chọn tỉ lệ 1/13 tốt 38 3.2.3 Khối lượng nhập liệu Cố định thông số tiến hành khảo sát khối lƣợng nhập liệu Kết thu đƣợc thể hình 3.8 cho thấy khối lƣợng nhập liệu ảnh hƣởng trực tiếp đến hiệu Hiệu suất (%) suất tinh dầu sau trình chƣng cất Ảnh hƣởng khối lƣợng nhập liệu 1,8 1,6 1,4 1,2 1000g 3000g 0,8 0,6 5000g 0,4 7000g 0,2 9000g 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 Thời gian (p) Hình Đồ thị ảnh hƣởng khối lƣợng nhập liệu Khối lƣợng nhập liệu có ảnh hƣởng lớn trình chƣng cất Cụ thể khối lƣợng nhập liệu (1kg) so với thể tích thiết bị gây khối lƣợng chƣng cất không phù hợp với thiết bị làm cho nƣớc bốc nhanh nguyên liệu dể bị hƣ hại ảnh hƣởng chất lƣợng tinh dầu Khi khối lƣợng nhập liệu nhìu làm nguyên liệu chìm hết xuống thiết bị, nguyên liệu bị vón cục bị khét gây khơng thể hịa lẫn với nƣớc gây ảnh hƣởng hiệu suất tinh dầu (9kg 7kg) Ở mức nhập liệu bình thƣờng (3kg) tinh dầu ổn định nhƣng không hiệu suất tinh dầu mức nhập liệu 5kg Vì theo hình 4.3 mức nhập liệu tối ƣu 5kg Khi tiến hành quy mơ lớn cần tính tốn, thiết kế tỉ mĩ tăng khối lƣợng nhập liệu hiệu suất tinh dầu giảm 3.2.4 Động học bậc chưng cất tinh dầu tiêu 39 Ln((H0-H)/Ho) Động học tinh dầu tiêu 120 125 130 135 140 Linear (130) Linear (135) Linear (140) Linear (140) Linear (140) -1 -2 -3 -4 -5 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 Thời gian (p) Hình Động học bậc tinh dầu tiêu Bảng Kết thông số động học bậc Nhiệt độ Tốc độ bay 120 14.5 125 23.5 130 27 135 42.5 140 60 K(min-1 ) R2 b 0.0201 0.9603 0.184048 0.0129 0.9997 -0.16848 0.0101 0.995 -0.27698 0.0089 0.9902 -0.31049 0.0083 0.9872 -0.32326 Hình 3.9 bảng 3.4 thực mơ hình động học bậc kết chƣng cất tiêu lép ứng với nhiệt độ khác Hệ số động học (k) hệ số R2 đƣợc tính tốn Kết hệ số k thu đƣợc dao động 0.0083-0.0201 R2 dao động 0.9603- 0.9997 Kết cho thấy mức độ tƣờng quan trình chƣng cất tinh dầu tiêu lép mơ hình bậc tƣơng đối cao khảo sát nhiệt độ khác tỉ lệ nguyên lieu 1:13, điều cho thấy tốc độ bay tinh dầu hạt tiêu khơng phụ thuộc vào tính chất dễ bay tƣơng ứng thành phần tinh dầu mà phụ thuộc vào độ tan chúng pha hơi, kết cho thấy tinh dầu chiết xuất khỏi nguyên liệu tỉ lệ trực tiếp với lƣợng tinh dầu lại tiêu Mặc khác đƣờng thẳng khơng 40 3.2.5 Tính chất cảm quan tinh dầu tiêu Bảng 3.5 Tính chất cảm quan vật lý tinh dầu tiêu Màu Mùi Trạng Tỉ trọng thái (g/ml) 0.871 Tinh dầu tiêu Màu vàng Mùi đặc Trong nhạt trƣng suốt tiêu Kết từ bảng 3.5 cho thấy tính chất cảm quan vật lý tinh dầu tiêu lép tính đặc trƣng chúng theo tiêu chuẩn TCVN 11423:2016, tỉ trọng tinh dầu đạt TCVN 8444:2017 tất cho thấy tinh dầu thu đƣợc có chất lƣợng tốt 3.2.6 Kết GCMS tinh dầu tiêu Bảng Kết GCMS tinh dầu tiêu RT Chất Hàm lƣợng STT 1300C 10 4.25 5.01 5.2 5.5 5.62 5.89 5.98 7.24 13.67 14.62 α-Pinene β-Pinene β-Myrcene α-Phellandrene 3-Carene o-Cymene D-Limonene Terpinolene α-Copaene β-Caryophyllene 1350C 4.3 9.41 2.43 6.04 26 0.62 20.96 1.52 2.03 21.94 1400C 5.01 10.22 2.11 5.03 28.54 1.01 21.85 0.3 1.74 19.81 3.59 8.29 2.38 5.48 22.93 0.59 19.82 1.47 2.69 26.54 Kết phân tích GC-MS lấy từ số liệu nhiệt độ tỉ lệ nƣớc 1/13 (bảng 3.6, kết chất từ 1%) cho thấy thành phần β-Caryophyllene có hàm lƣợng cao (19.82%-21.85%) tinh dầu tiêu chắc, 3-Carene DLimonene thành phần có hàm lƣợng lớn tinh dầu tiêu Có tổng cộng 10 chất có hàm lƣợng 1% tổng 28 chất đo đƣợc 41 3.3 KHÁNG OXI HĨA CỦA TINH DẦU TIÊU 3.3.1 Kháng oxi-hóa hóa chất DPPH Kết kháng oxi-hóa tinh dầu tiêu hóa chất DPPH đƣợc thể bảng 3.7 với tỉ lệ pha loãng tinh dầu 1/10 Bảng 3.7 Kháng oxh tinh dầu tiêu với DPPH Pha lỗng 1/10 Tiêu lép Tiêu Trung bình 0.222 Độ ức chế (%) 76.343 Trung bình 0.32 Độ ức chế (%) 65.813 Kết kháng oxi-hóa tinh dầu tiêu DPPH bảng 4.5 cho thấy pha loãng 1/10 tinh dầu tiêu lép kháng cao tinh dầu tiêu lép 11% 3.3.2 Kháng oxi-hóa hóa chất ABTS Kết kháng oxi-hóa tinh dầu tiêu hóa chất ABTS đƣợc thể bảng 3.8 với tỉ lệ pha loãng tinh dầu 1/10 Bảng 3.8 Kháng oxi-hóa ABTS Pha lỗng 1/10 Tiêu lép Tiêu Trung bình 0.186 Độ ức chế (%) 82.034 Trung bình 0.28 Độ ức chế (%) 72.003 Từ kết cho thấy tiêu tiêu lép nồng độ tinh dầu cao số kháng oxh mạnh tiêu lép nồng độ 10% độ kháng oxh mạnh 10% so với tiêu 42 3.4 SO SÁNH TINH DẦU TIÊU CHẮC VÀ TINH DẦU TIÊU LÉP 3.4.1 Hiệu suất tinh dầu Hiệu suất (%) Hiệu suất tinh dầu loại tiêu điều kiện nhiệt độ 130 tỉ lệ nƣớc 1/13 So sánh hiệu suất 2.38 2,5 1.60 1,5 tiêu lép tiêu 0,5 0 40 80 120 160 200 240 Thời gian (p) Hình 10 So sánh hiệu suất tinh dầu tiêu Kết từ đồ thị hình ta thấy tinh dầu tiêu lép có hiệu suất vƣợt trội tinh dầu tiêu ( 2.38% với 1.6% ) Vì tinh dầu tiêu nằm phần lớn phần vỏ bên điều kiện chƣng cất phù hợp nên tinh dầu tiêu lép có hiệu suất vƣợt trội 3.4.2 Kết GCMS Sau đo GCMS loại tiêu lặp bảng thành phần tinh dầu loại tiêu chất có hàm lƣợng 1% 43 Bảng 3.9 So sánh chất tinh dầu tiêu STT RT Tiêu lép Chất (%) Tiêu (%) 4.25 α-Pinene 3.09 4.3 5.01 β-Pinene 6.64 9.41 5.2 β-Myrcene 1.53 2.43 5.5 α-Phellandrene 3.76 6.04 5.62 3-Carene 23.2 26 5.89 o-Cymene 1.32 - 5.98 D-Limonene 14.7 20.9 7.24 Terpinolene - 1.52 13.6 α-Copaene - 2.03 14 β-elemene 1.18 - 10 14.6 βCaryophyllene 28.2 21.9 11 15.3 αCaryophyllene 2.15 - 12 16.0 β-Selinene 3.87 - 13 16.1 α-Selinene 3.23 - 14 16.3 1.87 - αHimachalene Nhận xét : Bảng phân tích GCMS tinh dầu tiêu tinh dầu tiêu lép Ở tiêu lép chất đa phần có hàm lƣợng dƣới 5%, hợp chất nhiều βCaryophyllene (28.28% với 21.94%), 3-Carene (23.27% với 26%), D-Limonene (14.74% với 20.96%) Khi RT >15.33 tiêu lép xuất số chất α-Caryophyllene, β-Selinene, α-Selinene, α-Himachalene có hàm lƣợng 1%, tiêu xuất nhƣng hàm lƣợng dƣới 1% nên bị loại bỏ 3.4.3 Kết kháng oxi-hóa Từ kết bảng 4.5 ta có kết so sánh loại chất đo kháng oxi hóa DPPH ABTS 44 Độ úc chế (%) Kháng oxi hóa tinh dầu tiêu 90,000 80,000 70,000 82,034 76,340 72,003 65,813 60,000 50,000 40,000 30,000 20,000 10,000 0,000 DPPH ABTS tiêu lép tiêu Hình 11 Đồ thị so sánh kháng oxi hóa loại tiêu Từ kết hình 3.11 độ ức chế tinh dầu tiêu tinh dầu tiêu lép nồng độ pha loãng 10% với chất chuẩn DPPH ABTS Từ sơ đồ kết cho thấy hai loại chất kháng oxi hóa tiêu lép cho kết ức chế cao tinh dầu tiêu 45 KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ KẾT LUẬN Qua trình thực nghiệm kết thu đƣợc phƣơng pháp chƣng cất, tơi nhận thấy: tinh dầu tiêu có chất lƣợng tốt đƣợc chƣng cất với thông số phù hợp nhƣ nhiệt độ, tỉ lệ nguyên liệu, thời gian khối lƣợng đầu vào Với phƣơng pháp chƣng cất thơng số cho hiệu suất tốt tỉ lệ nguyên liệu tiêu 1/13 1/12.5 tiêu lép, nhiệt độ chƣng cất 1300C với tiêu lép 1400C với tiêu lép, khối lƣợng nhập liệu 5kg Hiệu suất tốt 2.383% với tiêu lép 1.6% với tiêu Kết so sánh thành phần tinh dầu tiêu tiêu lép trình khão sát hàm lƣợng tƣơng đƣơng có thành phần nhƣ : α-Pinene, βPinene, β-Myrcene, α-Phellandrene, 3-Carene, D-Limonene, δ-EIemene, αCopaene, β-Caryophyllene, α-Caryophyllene, δ-Cadinene,… KHUYẾN NGHỊ Do hạn chế trang thiết bị, thời gian kinh nghiệm nên đề tài chƣa đƣợc sâu sai sót chƣa phát huy nghĩa nghiên cứu nhƣ chƣa đánh giá đƣợc chất lƣợng sản phẩm Nghiên cứu thêm vùng nguyên liệu khác quy mô pilot 46 TÀI LIỆU THAM KHẢO Butt, M.S., et al., Black pepper and health claims: a comprehensive treatise Critical reviews in food science and nutrition, 2013 53(9): p 875-886 Zhu, F., R Mojel, and G Li, Structure of black pepper (Piper nigrum) starch Food Hydrocolloids, 2017 71: p 102-107 Singh, G., et al., Chemical, antioxidant and antifungal activities of volatile oil of black pepper and its acetone extract Journal of the Science of Food and Agriculture, 2004 84(14): p 1878-1884 McNamara, F.N., A Randall, and M.J Gunthorpe, Effects of piperine, the pungent component of black pepper, at the human vanilloid receptor (TRPV1) British journal of pharmacology, 2005 144(6): p 781 Jeena, K., et al., Antioxidant, anti-inflammatory and antinociceptive properties of black pepper essential oil (Piper nigrum Linn) Journal of Essential Oil Bearing Plants, 2014 17(1): p 1-12 Bagheri, H., M.Y.B.A Manap, and Z Solati, Antioxidant activity of Piper nigrum L essential oil extracted by supercritical CO2 extraction and hydro-distillation Talanta, 2014 121: p 220-228 Majdalawieh, A.F and R.I Carr, In vitro investigation of the potential immunomodulatory and anti-cancer activities of black pepper (Piper nigrum) and cardamom (Elettaria cardamomum) Journal of Medicinal Food, 2010 13(2): p 371-381 Đỗ Huy Đức, Đ.Q.T., Bùi Xuân Chƣơng, Nguyễn Thƣợng Dong, Đỗ Trung Đàm, Phạm Văn Hiền, Vũ Ngọc Lộ, Cây Thuốc Và Thực Vật Làm Thuốc Ở Việt Nam 2006, Nhà Xuất Bản Khoa Học Và Kỹ Thuật p 977-982 Nguyễn Thanh Huệ, T.M.K., Nguyễn Tấn Hồng Sơn Nguyễn Thị Bích Thuyền, KHẢO SÁT THÀNH PHẦN HĨA HỌC VÀ HOẠT TÍNH KHÁNG VI SINH VẬT CỦA TINH DẦU GỪNG (ZINGIBER OFFICINALE ROSCOE) VÀ TINH DẦU TIÊU (PIPER NIGRUM L.) Tạp chí Khoa học-Trƣờng Đại học Cần Thơ, 2012 21: p 139-143 Pino, J., et al., Chemical and sensory properties of black pepper oil (Piper nigrum L.) Food/Nahrung, 1990 34(6): p 555-560 Ou MC, L.Y., Li CC, Wu SK., The effectiveness of essential oils for patients with neck pain: a randomized controlled study J Altern Complement Med, 2014 10(20): p 771-779 Mehmood MH, G.A., Pharmacological basis for the medicinal use of black pepper and piperine in gastrointestinal disorders J M hibitory effects of black pepper (Piper nigrum) extracts and compounds on human tumor cell proliferation, cyclooxygenase enzymes, lipid peroxidation and nuclear transcription factor-kappa-B Nat Prod Commun, 2010 8(5): p 1253-1257 Parameswari, H.R.V.a.R.P., Indian Spices for Healthy Heart - An Overview Curr Cardiol Rev, 2010 4(6): p 274–279 Munakata M1, K.K., Niisato-Nezu J, Tanaka S, Kakisaka Y, Ebihara T, Ebihara S, Haginoya K, Tsuchiya S, Onuma A., Olfactory stimulation using black pepper oil facilitates oral feeding in pediatric patients receiving long-term enteral nutrition Tohoku J Exp Med, 2008 4(214): p 327-332 47 Nikolić M1, S.D., Glamočlija J1, Ćirić A1, Marković T2, Smiljković M1, Soković M1., Could essential oils of green and black pepper be used as food preservatives? J Food Sci Technol., 2015 10(52): p 6565-6573 Errol R Jansz, S.B., E Velupillai Packiyasothy,Sunil Ratnayake, Effect of maturity on some chemical constituents of Sri Lankan pepper (Piper nigrum L.) Agriculture/Food Interface, 1984 35(1): p 41–46 Srinivasan, K., Black pepper and its pungent principle-piperine: a review of diverse physiological effects Critical reviews in food science and nutrition, 2007 47(8): p 735-748 Ahmad, N., et al., Biological role of Piper nigrum L.(Black pepper): A review Asian Pacific Journal of Tropical Biomedicine, 2012 2(3): p S1945-S1953 Murthy, C and S Bhattacharya, Cryogenic grinding of black pepper Journal of Food Engineering, 2008 85(1): p 18-28 M McCarron, A.M., D Whittaker,Thomas Kurian,J Verghese, Comparison Between Green And Black Pepper Oils From Piper nigrum L Berries of Indian and Sri Lankan origin Flavour and Fragrance Journal 1995 Sandra R.S Ferreira a, Z.L.N.b., L.K Doraiswamy c, M Angela A Meireles d, Ademir J Petenate, Supercritical fluid extraction of black pepper (Piper nigrun L.) essential oil Journal of Supercritical Fluids, 1999 14 p 235–245 Chacko, S., et al., Roasting studies on black pepper (Piper nigrum L.) Flavour and fragrance journal, 1996 11(5): p 305-310 Supinya Tewtrakul, K.H., Shigetoshi Kadota, Tsuneo Namba, Katsuko Komatsu & Ken Tanaka, Fruit Oil Composition of Piper chaba Hunt., P longum L and P nigrum L Journal of Essential Oil Research, 1999 12,(5): p 603-608 Kapoor, I., et al., Chemistry and in vitro antioxidant activity of volatile oil and oleoresins of black pepper (Piper nigrum) Journal of agricultural and food chemistry, 2009 57(12): p 5358-5364 Sankar, K.U., Studies on the physicochemical characteristics of volatile oil from pepper (Piper nigrum) extracted by supercritical carbon dioxide Journal of the Science of Food and Agriculture, 1989 48(4): p 483-493 Wang, Y., Z.-T Jiang, and R Li, Composition comparison of essential oils extracted by hydrodistillation and microwave-assisted hydrodistillation from black pepper (Piper nigrum L.) grown in China Journal of Essential Oil Bearing Plants, 2009 12(3): p 374-380 Jagella, T and W Grosch, Flavour and off-flavour compounds of black and white pepper (Piper nigrum L.) II Odour activity values of desirable and undesirable odorants of black pepper European Food Research and Technology, 1999 209(1): p 22-26 Menon, A.N and K Padmakumari, Studies on essential oil composition of cultivars of black pepper (Piper nigrum L.)—V Journal of Essential Oil Research, 2005 17(2): p 153155 Ferreira, S.R., et al., Supercritical fluid extraction of black pepper (Piper nigrun L.) essential oil The Journal of Supercritical Fluids, 1999 14(3): p 235-245 Dao, T., et al., Optimization of essential oil yield from Vietnamese green pepper (Piper nigrum) using hydro-distillation method MS&E, 2020 736(2): p 022039 Phan Nhật Minh , M.T.C., Phùng Văn Trung , Bùi Trọng Đạt Nguyễn Ngọc Hạnh, Khảo Sát Thành Phần Hóa Học Của Tinh Dầu Tiêu (Piper Nigrum L.) Chiết Xuất Bằng 48 Phương Pháp Carbon Dioxide Lỏng Siêu Tới Hạn Tạp chí Nghiên cứu Khoa học Trƣờng Đại học Cần Thơ 2006 6: p 97-102 Tran, T.H., et al., The study on extraction process and analysis of components in essential oils of black pepper (Piper nigrum L.) seeds harvested in Gia Lai Province, Vietnam Processes, 2019 7(2): p 56 Ramanadhan, B., Microwave extraction of essential oils (from black pepper and coriander) at 2.46 Ghz 2005 Tipsrisukond, N., L Fernando, and A Clarke, Antioxidant effects of essential oil and oleoresin of black pepper from supercritical carbon dioxide extractions in ground pork Journal of Agricultural and Food Chemistry, 1998 46(10): p 4329-4333 Kumoro, A.C., M Hasan, and H Singh, Extraction of Sarawak black pepper essential oil using supercritical carbon dioxide Arab J Sci Eng, 2010 35: p 7-16 Rouatbi, M., A Duquenoy, and P Giampaoli, Extraction of the essential oil of thyme and black pepper by superheated steam Journal of food engineering, 2007 78(2): p 708-714 49 ... according to pilot- scale Nhiệm vụ Khóa luận: Nghiên cứu chiết xuất tinh dầu tiêu chắcvới quy mô pilot Nghiên cứu chiết xuất tinh dầu tiêu l? ?p chắcvới quy mô pilot Động học tinh dầu tiêu Tìm hiểu thành... xuất xuất MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU  Nghiên cứu quy trình chƣng cất tinh dầu tiêu tiêu l? ?p qui mơ Pilot,  Xác định thành phần hố học tinh dầu tiêu tiêu l? ?p  Đánh giá khả kháng oxi hóa tinh dầu tiêu. .. Khóa luận: Tiếng Việt: Nghiên cứu q trình chiết xuất tinh dầu tiêu (Piper nigrum L. ) phƣơng pháp chƣng cất quy mô pilot Tiếng Anh: Research the process of extracting pepper oil according to pilot- scale