PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA)

LỜI CẢM ƠN Trong suốt q trình thực khóa luận này, em nhận nhiều giúp đỡ tận tình, chu đáo tâm huyết với tinh thần khoa học cao Thầy Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt Trường Đại học Đà lạt Xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến TS Trần Tuấn Anh trực tiếp tận tình hướng dẫn tơi q trình thực luận văn Sự giúp đỡ q báu mặt chun mơn tảng để tơi hồn thành luận văn tốt nghiệp Đồng thời, qua cho gửi lời cảm ơn đến Ban Giám đốc Viện Nghiên cứu Hạt nhân, Phòng Vật lý Điện tử Hạt nhân, Trung tâm Lò, Trung tâm Phân Tích – Viện nghiên cứu Hạt nhân tạo điều kiện thuận lợi mặt thiết bị để nghiên cứu sử dụng cho kết luận văn Và lời cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn chân thành đến gia đình người thân yêu động viên, tạo điều kiện thuận lợi cho tơi q trình học tập suốt thời gian đại học Sinh viên thực đề tài Phạm Văn Quang i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu tơi người hướng dẫn khoa học TS Trần Tuấn Anh công tác Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt Ngồi ra, khóa luận khơng có chép đề tài, khóa luận nhờ người khác làm thay Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm nội dung trình bày khóa luận Đà Lạt, ngày 12 tháng 12 năm 2017 Người cam đoan Phạm Văn Quang ii MỤC LỤC Trang DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT v DANH MỤC CÁC BẢNG vi DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ vii LỜI MỞ ĐẦU viii CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA) 1.1 Tổng quan phương pháp PGNAA 1.1.1 Cơ sở vật lý 1.1.2 Phương trình phương pháp PGNAA 1.1.3 Phương pháp tương đối cho PGNAA 1.1.4 Phương pháp k0-PGNAA 1.1.5 Chuẩn lượng 1.1.6 Chuẩn độ phân giải (FWHM) 1.1.7 Đường cong hiệu suất hệ phổ kế giảm phơng Compton sử dụng đầu dò HPGe 1.1.8 Độ nhạy phương pháp PGNAA 15 1.1.9 Xác định hàm lượng phương pháp tương đối 16 1.1.10 Sai số hàm lượng 17 1.2 Độ nhạy, giới hạn hàm lượng phân tích B 18 1.2.1 Độ nhạy 18 1.2.2 Giới hạn phát 19 iii 1.2.3 Hàm lượng 20 1.3 Hệ PGNAA số nước 20 1.3.1 Trên giới 21 1.3.2 Trong nước 22 1.4 Hệ thiết bị PGNAA KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 23 1.4.1 Chùm nơtron phin lọc nhiệt KS2 23 1.4.2 Hệ che chắn dẫn dòng nơtron 25 1.4.2.1 Che chắn chuẩn trực bên KS2 25 1.4.2.2 Che chắn chuẩn trực bên KS2 26 1.4.2.3 Hệ phổ kế gamma 27 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 29 2.1 Bố trí thí nghiệm 29 2.1.1 Chuẩn bị mẫu chiếu mẫu 29 2.1.2 Bố trí thí nghiệm 30 2.2 Xác định phông gamma tức thời hệ đo 32 CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 36 3.1 Kết xác định hệ số Asp Clo 36 3.2 Kết tính độ nhạy giới hạn phát nguyên tố B 39 3.3 Hàm lượng B mẫu thử mẫu chuẩn 39 3.4 Thảo luận kết 40 KẾT LUẬN 40 TÀI LIỆU THAM KHẢO 42 iv DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Anh HPGe High Purity Germanium PGNAA INAA BGO IAEA Prompt Gamma Neutron Activation Analysis Tiếng Việt Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết Phương pháp phân tích kích hoạt nơtron đo gamma tức thời Instrumental Neutron Phân tích kích hoạt dụng Activation Analysis cụ Bismuth Germanate Bismuth Germanate (Bi4Ge3O12) (Bi4Ge3O12) International Atomic Cơ quan Năng lượng Energy Agency Nguyên tử Quốc tế KS2 Kênh số KS4 Kênh số c/s/g Số đếm/giây/gam FWHM Full Width at Half Maximun v Độ phân giải lượng DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 1.1 Các nguồn chuẩn thông dụng đo hiệu suất ghi Bảng 1.2 Hiệu suất ghi vùng lượng thấp 10 Bảng 1.3 Hiệu suất ghi vùng lượng cao 11 Bảng 1.4 Hiệu suất ghi toàn dải lượng 13 Bảng 1.5 Độ nhạy giới hạn xác định tương đối nguyên tố phương pháp PGNAA 16 Bảng 1.6 Các đặc điểm số hệ phân tích PGNAA 21 Bảng 1.7 Các đặc điểm hệ phân tích PGNAA Đà Lạt 22 Bảng 2.1 Thông tin mẫu NH4Cl 29 Bảng 2.2 Thông tin mẫu dùng để xác định hệ số k0-B 30 Bảng 2.3 Thông tin mẫu chuẩn mẫu thử 30 Bảng 2.4 Tốc độ đếm tia gamma tức thời phổ phông 35 Bảng 3.1 Kết tốc độ đếm Asp nguyên tố Cl mẫu NH4Cl 36 Bảng 3.2 Thông tin mẫu H3BO3-NH4Cl hệ số k0-B 38 Bảng 3.3.Bảng độ nhạy giới hạn phát mẫu địa chất 39 Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất 39 vi DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Trang Hình 1.1 Quá trình phản ứng nơtron với hạt nhân Hình 1.2 Chuẩn lượng thơng qua chương trình FitzPeaks Hình 1.3 Chuẩn độ phân giải thơng qua chương trình FitzPeaks Hình 1.4 Phổ xử lý sau chuẩn lượng độ phân giải đỉnh Hình 1.5 Cấu hình hệ PGNAA Kênh số lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt Hình 1.6 Đường cong hiệu suất ghi vùng lượng thấp 11 Hình 1.7 Đường cong hiệu suất ghi vùng lượng cao 12 Hình 1.8 Đường cong hiệu suất ghi toàn dải lượng 14 Hình 1.9 Đường cong hiệu suất tuyệt đối hệ PGNAA 15 Hình 1.10 Sơ đồ mặt cắt ngang lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 24 Hình 1.11 Phân bố thơng lượng nơtron lò phản ứng 24 Hình 1.12 Sơ đồ hệ che chắn chuẩn trực bên KS2 25 Hình 1.13 Mặt cắt hệ thống che chắn bảo đảm an toàn xạ bên KS2 26 Hình 1.14 Hệ thiết bị dẫn dòng nơtron KS2 27 Hình 1.15 Hệ phổ kế triệt Compton KS2 28 Hình 2.1 Bố trí thí nghiệm đo PGNAA KS2 31 Hình 2.2 Phần mềm thu nhận phổ Genie-2000 31 Hình 2.3 Phần mềm FitzPeaks dùng để xử lý phổ thu nhận 32 Hình 2.4 Phổ phông gamma tức thời khoảng lượng 80 keV đến 8000 keV, thời gian đo 60667 giây 33 Hình 2.5 Các đỉnh gamma tức thời nguyên tố xuất phổ phông dải lượng 80 keV đến 1500 keV 34 Hình 3.1 Đồ thị biểu diễn tương quan tốc độ đếm khối lượng Clo 37 vii LỜI MỞ ĐẦU Trong năm gần đây, ngành vật lý hạt nhân Việt Nam có bước tiến đáng kể, ứng dụng kỹ thuật hạt nhân vào đời sống Nhà nước quan tâm ưu tiên phát triển Viện nghiên cứu hạt nhân nơi đầu hạt nhân nước ta, không nghiên cứu số liệu hạt nhân mà ứng dụng kỹ thuật hạt nhân vào ngành công nghiệp quan trọng đất nước Tại Viện Nghiên cứu hạt nhân, hướng nghiên cứu cấu trúc hạt nhân thực nghiệm triển khai thu thành cơng định; số dòng nơtron phin lọc đơn số hệ phổ kế ghi đo xạ lắp đặt kênh nơtron số số Kênh ngang số (KS2) mở với dòng nơtron nhiệt cho mục đích đo đạc số liệu hạt nhân phân tích hàm lượng nguyên tố phương pháp kích hoạt hạt nhân đo gamma tức thời (Prompt gamma) Hệ phổ kế đo gamma tức thời lắp đặt phục vụ cơng tác nghiên cứu hồn thành năm 2007, hệ phổ kế sử dụng kỹ thuật giảm phong Compton phương pháp trùng phùng, với bố trí đầu dò bán dẫn HPGe bao bọc xung quanh 12 đầu dò BGO PGNAA kỹ thuật phân tích dựa việc ghi nhận tia gamma tức thời phát triển nhiều nước giới có sử dụng lò phản ứng nghiên cứu Mỹ, Nhật, Hàn Quốc, Hungary, Ấn Độ,v.v Đây công cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) phân tích tốt ngun tố mà INAA thơng thường khơng phân tích được, ngun tố nhẹ H, B, C, N, Si, P, S nguyên tố có tiết diện bắt nơtron lớn Cd, Gd Các nguyên tố ưu INAA Al, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm phân tích PGNAA, PGNAA phương pháp phân tích so sánh cho INAA Bên cạnh ưu điểm phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, khơng phá huỷ mẫu, PGNAA có ưu mẫu sau phân tích phương pháp có độ phóng xạ dư mẫu thấp, nên sử dụng lại cho phương pháp phân tích khác viii Trong năm qua, việc phân tích hàm lượng nguyên tố B phương pháp PGNAA áp dụng kênh nơtron số số Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các phân tích trước chủ yếu xác định hàm lượng B phương pháp so sánh với hàm lượng B mẫu chuẩn Phương pháp có ưu điểm đơn giản, dễ thực Kết tính khơng phụ thuộc đặc trưng chùm nơtron, hiệu suất ghi đầu dò Tuy nhiên phương pháp có hạn chế mẫu chuẩn mẫu phân tích phải hình học đo matrix tức thành phần nguyên tố mẫu Vì vậy, độ xác kết phân tích phụ thuộc chủ yếu vào mẫu chuẩn Để khắc phục hạn chế nêu nâng cao chất lượng phép phân tích PGNAA, mở rộng khả nghiên cứu, khóa luận đặt mục tiêu phân tích định lượng nguyên tố B đối tượng mẫu địa chất phương pháp k0PGNAA (không sử dụng mẫu chuẩn) dòng nơtron nhiệt kênh số 2, Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Cấu trúc luận văn gồm chương sau: Chương Tổng quan phương pháp thiết bị PGNAA: trình bày sở lý thuyết phương pháp PGNAA số hệ thiết bị PGNAA nước giới Chương Thực nghiệm: nêu cách chuẩn bị mẫu, cách bố trí thí nghiệm, khảo sát đặc trưng chuẩn hóa thiết bị thí nghiệm, xác định phông gamma tức thời đo phổ gamma tức thời mẫu chuẩn mẫu thử đối tượng mẫu địa chất Chương Kết thảo luận: trình bày kết thực nghiệm thu bình luận kết phân tích quy trình phân tích ngun tố B Cuối phần kết luận số kiến nghị ix Chương 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA) Năm 1936, phân tích kích hoạt đời Geoge de Hevesy Hilde Levi lần áp dụng, phân tích kích hoạt phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố mẫu xác tiện lợi so với phép phân tích khác Từ 1938 đến 1940, người ta phân tích kích hoạt hạt mang điện proton (p), alpha (a), deutron (d) Với phát triển lò phản ứng hạt nhân cho phép tạo nơtron có thơng lượng lên đến 1012 - 1015 n.cm-2.s-1 phân tích kích hoạt nơtron xem kỹ thuật phân tích thơng dụng với độ tin cậy cao so với phương pháp phân tích khác [1] 1.1 Tổng quan phương pháp PGNAA 1.1.1 Cơ sở vật lý Các nguyên tố tự nhiên thường tồn dạng đồng vị bền có thơng số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt nơtron v.v Cơ sở phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron hạt nhân bền bia mẫu để tạo thành hạt nhân trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích trạng thái tiếp tục cách phát tia gamma tức thời, nhân phóng xạ tiếp tục giải kích thích qua phân rã Beta kèm theo gamma trễ (Hình 1.1) Năng lượng gamma tức thời phát từ phản ứng ghi đo sử dụng hệ phổ kế gamma, lượng ứng với tia gamma phổ ghi nhận xác định định tính định lượng thành phần nguyên tố mẫu Phản ứng nơtron với hạt nhân bia biểu diễn phương trình sau: 0𝑛 + 𝐴𝑍𝑿 → ( 𝐴+1𝑍𝑿)∗ → 𝐴+1 𝑍𝑿 + 𝛾 (1.1) Trong thực nghiệm hệ vận hành chế độ đo đơn (không triệt Compton) Hình 1.15 Hệ phổ kế triệt Compton KS2 28 Chương 2: THỰC NGHIỆM Phân tích định lượng B phương pháp phân tích kích hoạt nơtron – gamma tức thời thực dòng nơtron nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các mẫu chuẩn Mo-123 (NIST2711A - Montana II soil) mẫu thử Or-46 (SR278 Obsidian rock) sử dụng để xác định độ nhạy giới hạn phát hệ PGNAA với đối tượng mẫu địa chất Hàm lượng B mẫu thử xác định phương pháp phân tích so sánh với mẫu chuẩn 2.1 Bố trí thí nghiệm 2.1.1 Chuẩn bị mẫu chiếu mẫu: Mẫu nén dạng đĩa tròn đường kính 20mm chiều dày mẫu từ 1mm đến 3mm Sau mẫu cân đóng gói túi polyethylene Để xác định hệ số k0_PGNAA nguyên tố Boron thông qua chuẩn Clo, mẫu 𝑁𝐻4 𝐶𝑙 trộn với 𝐻3 𝐵𝑂3 với hàm lượng khác nén dạng đĩa mẫu Mẫu chiếu/đo dòng nơtron nhiệt kênh ngang số 2, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phổ gamma thu hệ phổ kế gamma HPGe với hiệu suất tương đối 70% Bảng 2.1 Thông tin mẫu NH4Cl STT Tên mẫu Khối lượng mẫu (g) Khối lượng Cl (g) NH4Cl-1 0.0328 0.0216 NH4Cl -2 0.0453 0.0299 NH4Cl -4 0.1045 0.0689 NH4Cl -7 0.2211 0.1458 NH4Cl -8 0.5148 0.3395 29 Bảng 2.2 Thông tin mẫu dùng để xác định hệ số k0-B Nguyên Khối lượng Năng lượng Thời gian Diện tích tố (g) (keV) đo (s) Tên mẫu MIX MIX MIX MIX H3BO3- NH4Cl -1 H3BO3- NH4Cl -2 H3BO3- NH4Cl -3-1 H3BO3- NH4Cl -3-2 H3BO3- NH4Cl -4-1 Bo-Clo-4-2 Clo Bo Clo Bo Clo Bo Clo Bo Clo Bo Clo Bo 0.26843 0.16206 0.27011 0.08948 0.25391 0.21112 0.25391 0.21112 0.20716 0.03868 0.20716 0.03868 1951 478 1951 478 1951 478 1951 478 1951 478 1951 478 5165 5165 3955 3955 2056 2056 4500 4500 1207 1207 2830 2830 8466 5009186 8843 3138083 2451 2162647 5591 4745114 3567 672794 8424 1583770 Mix mẫu 𝑁𝐻4 𝐶𝑙 trộn với 𝐻3 𝐵𝑂3 với hàm lượng khác nén dạng đĩa mẫu Bảng 2.3 Thông tin mẫu chuẩn mẫu thử Khối lượng Thời gian đo (g) (giây) STT Tên mẫu Ký hiệu NIST2711A - Montana II soil Mo-123 1.5005 5702 Mẫu thử Or-46 1.2429 49670 2.1.2 Bố trí thí nghiệm Phép đo PGNAA thực chùm nơtron phin lọc nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Tồn cảnh bố trí thí nghiệm Hình 2.1 30 Hình 2.1 Bố trí thí nghiệm đo PGNAA KS2 Mẫu cần đo đặt góc 450 so với chùm nơtron, khoảng cách từ mẫu đến detector 38.5cm Các tia gamma tức thời phát từ mẫu ghi nhận hệ phổ kế gamma thông qua phần mềm thu nhận phổ Genie-2000 Hình 2.2 Phần mềm thu nhận phổ Genie-2000 31 Việc xử lý phổ gamma xử lý phần mềm FitzPeaks để ước lượng xác diện tích đỉnh Hình 2.3 Phần mềm FitzPeaks dùng để xử lý phổ thu nhận 2.2 Xác định phông gamma tức thời hệ đo Để đạt độ nhạy cao, giới hạn phát thấp u cầu hệ phân tích PGNAA phải có phơng gamma thấp Phổ phơng hệ phân tích PGNAA phổ gamma tức thời đo trường hợp khơng có mẫu, giá đựng mẫu túi đựng mẫu đặt vị trí đo mẫu Việc nghiên cứu chi tiết thành phần phổ phông cần thiết để biết cản trở chủ yếu đóng góp vào việc xác định nguyên tố cho 32 Hình 2.4 Phổ phông gamma tức thời khoảng lượng 80 keV đến 8000 keV, thời gian đo 60667 giây 33 Hình 2.5 Các đỉnh gamma tức thời nguyên tố xuất phổ phông dải lượng 80 keV đến 1500 keV 34 Bảng 2.4 tốc độ đếm đỉnh gamma tức thời nguyên tố xuất phổ phông Bảng 2.4 Tốc độ đếm tia gamma tức thời phổ phông Năng lượng (keV) Nguyên tố Tốc độ đếm (cps) 140 Ge-75 0.374 198.6 Ge-70 0.389 253.5 Ge-74 0.155 297.6 Ge-72 0.126 511 Hủy cặp 0.430 596 Ge-73 0.251 609 Bi-214 0.101 692.6 Ge-72 0.052 708 Ge-70 0.084 846.6 Co-56 0.054 868 Ge-73 0.104 1098 Fe-59 0.049 1293 Ar-41 0.139 Từ bảng ta thấy thành phần phông chủ yếu vật liệu che chắn nhôm, sắt detector Bismuth Ge gây nơtron tán xạ vào detector Như cần ý bổ sung che chắn nơtron cho detector 35 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Phân tích định lượng B phương pháp phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời thực dòng nơtron nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các mẫu chuẩn Mo-123 mẫu thử Or-46 sử dụng để xác định độ nhạy giới hạn phát hệ PGNAA với đối tượng mẫu địa chất Hàm lượng B mẫu thử xác định phương pháp phân tích so sánh với mẫu chuẩn 3.1 Kết xác định hệ số Asp Clo Hệ số Asp Clo xác định Bảng 3.1: Bảng 3.1 Kết tốc độ đếm Asp nguyên tố Cl mẫu NH4Cl STT Tên mẫu NH4Cl-1 NH4Cl-2 NH4Cl-4 NH4Cl-7 NH4Cl-8 Thời gian Diện tích đỉnh Sai số diện đo tích đỉnh (%) 1951 keV (s) 5362 3.3 10831 6070 2.7 8224 14279 1.3 7992 47675 0.6 11583 26222 0.7 2807 Trung bình Với Cps Asp 0.5 0.7 1.8 4.1 9.3 22.9 24.7 25.9 28.2 27.5 25.9 Sai số Asp (%) 0.8 0.7 0.3 0.2 0.2 0.3 (3.1) Với Asp,Cl tốc độ đếm riêng mẫu thử Clo đỉnh 1951 keV, Np diện tích đỉnh 1951 keV Clo, t thời gian chiếu đo mẫu, w khối lượng nguyên tố Clo mẫu Từ Bảng 3.1 ta có mối liên hệ khối lượng mẫu thử tốc độ đếm biểu diễn Hình 3.1 36 10.00 9.00 8.00 7.00 CPS 6.00 5.00 4.00 3.00 y = 27.892x - 0.0834 R² = 0.9996 2.00 1.00 0.00 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 Khối lượng Clo (g) Hình 3.1 Đồ thị biểu diễn tương quan tốc độ đếm khối lượng nguyên tố Clo 37 Kết phân tích hàm lượng Sử dụng công thức (1.7), (1.8) cho phương pháp tương đối (1.11) xác định hệ số k0 nguyên tố Boron Bảng 3.2 Bảng 3.2 Thông tin mẫu H3BO3-NH4Cl hệ số k0-B Tên mẫu Clo Khối lượng (g) 0.26843 Bo 0.16206 5165.72 5009186 0.05 Clo 0.27011 1951 3955.65 8843.64 1.60 Bo 0.08948 0.06 Clo 0.25391 1951 2056 2451.52 2.85 Bo 0.21112 478 2056 2162647 0.07 Clo 0.25391 1951 4500 5590.91 2.12 Bo 0.21112 4500 4745114 0.05 Clo 0.20716 1951 1207.37 3567.00 2.41 Bo 0.03868 0.06 Clo 0.20716 1951 2830 8424.00 1.43 Bo 0.03868 2830 1583770 0.09 Nguyên tố Năng Thời Sai số Diện lượng gian đo diện tích tích (keV) (s) (%) 1951 5165.72 8466.06 1.58 CPS CPS phông Asp Hiệu suất Sai số Sai số k0-Bo k0-Bo ghi đỉnh k0 (%) k0 1.64 0.036 6.0 1.497E-04 MIX Bo-Clo-1 478 2.24 MIX Bo-Clo-2 478 3955.65 3138083 1.19 1.24 1207.37 672794 MIX 2.95 348.2 0.036 4.6 1.497E-04 349.9 0.036 4.8 1.497E-04 336.2 0.036 14.1 1.497E-04 327.1 557.24 0.025 14407.6 4.681E-04 2.98 Bo-Clo-4-2 478 1.497E-04 1054.47 0.025 4994.5 4.681E-04 Bo-Clo-4-1 478 8.1 1051.87 0.025 4982.2 4.681E-04 Bo-Clo-3-2 478 0.036 793.32 0.025 8865.9 4.681E-04 Bo-Clo-3-1 MIX 320.4 969.70 0.025 5983.3 4.681E-04 0.036 14.2 320.4 5.1 1.60 348.2 5.6 343.0 8.2 326.5 5.7 2.85 2.12 2.41 1.497E-04 559.64 0.025 14469.6 4.681E-04 38 1.58 326.0 KẾT QUẢ Sai số k0-Bo k0 1.43 334.5 5.8 3.2 Kết tính độ nhạy giới hạn phát nguyên tố B Độ nhạy giới hạn phát nguyên tố B mẫu địa chất xác định cách đo phổ gamma tức thời mẫu chuẩn địa chất Mo-123 mẫu thử Or-46 Các giá trị tính theo công thức (1.28) (1.32) Bảng 3.3 độ nhạy giới hạn phát mẫu chuẩn địa chất Mo-123 Bảng 3.3.Bảng độ nhạy giới hạn phát mẫu địa chất STT Tên mẫu Hàm lượng tính Độ nhạy (mg/kg) (cps/g) Giới hạn phát (μg/g) Mo-123 50.3 ± 4.6% 1.275 5.03E-05 Or-46 26.2 ± 2.5% 0.996 2.57E-05 3.3 Hàm lượng B mẫu thử mẫu chuẩn Trong thực nghiệm này, mẫu thử địa chất Or-46 đo xác định hàm lượng B phương pháp so sánh với mẫu chuẩn Các mẫu sử dụng để phân tích thử nghiệm nhằm đánh giá khả phân tích hệ PGNAA Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất phương pháp so sánh với mẫu chuẩn cho Bảng 3.4 Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất STT Tên mẫu Mo-123 Or-46 Hàm lượng tính (mg/kg) Hàm lượng Độ lệch chuẩn (mg/kg) chuẩn (%) 50.0 26.2 ± 2.5% 25.2 a 4.0 a: Giá trị hàm lượng chuẩn mẫu thử cung cấp nhà sản xuất Các giá trị Bảng 3.4 hàm lượng B mẫu thử Or-46 tính có phù hợp tốt với giá trị hàm lượng mẫu cung cấp nhà sản xuất có độ lệch chuẩn khoảng 4% Kết cho thấy tính ổn định phương pháp PGNAA phân tích B 39 3.4 Thảo luận kết Kết qủa cho thấy tính ổn định phương pháp PGNAA phân tích B Tuy nhiên thời gian đo mẫu dài (khoảng 3-8 tiếng/mẫu), cần thiết phải nâng cao độ nhạy phương pháp cách tăng thông lượng chùm nơtron (rút ngắn phin lọc) tăng hiệu suất ghi detector (giảm khoảng cách đo từ mẫu đến detector) Nhận xét chung: Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất dòng nơtron nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt khằng định tính thực tế phương pháp PGNAA việc phân tích B Trong thời gian tới cần có cải tiến hệ PGNAA thiết lập cấu hình triệt Compton nhằm giảm phông gamma, nâng cao hiệu suất ghi detector, hiệu tự che chắn hấp thụ nơtron với mẫu có khối lượng lớn, nâng cao độ nhạy giảm giới hạn phát B hệ PGNAA KẾT LUẬN Phương pháp phân tích kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) cơng cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) phân tích tốt ngun tố mà INAA thơng thường khơng phân tích được, nguyên tố nhẹ H, B, C, N, Si, P, S nguyên tố có tiết diện bắt nơtron lớn, Cd, Gd Các nguyên tố ưu INAA Al, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm… phân tích PGNAA, PGNAA phương pháp phân tích so sánh cho INAA Bên cạnh ưu điểm phân tích đồng thời nhiều ngun tố, khơng phá huỷ mẫu, PGNAA có ưu mẫu sau phân tích phương pháp có độ phóng xạ dư mẫu thấp, nên sử dụng lại cho phương pháp phân tích khác Trong q trình làm luận văn, thu số kết sau: 40 Về mặt lý thuyết: - Đã tổng quan nguyên lý, phương pháp thiết bị phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời, bao gồm: loại dòng nơtron, hệ phổ kế, phương pháp tính hàm lượng, yếu tố ảnh hưởng đến kết phân tích v.v - Đã nghiên cứu đặc trưng hệ thiết bị PGNAA đặc điểm trường nơtron: Thơng lượng nhiệt, tỷ số Cadmi vị trí chiếu mẫu, hiệu suất ghi xạ hệ đo, kích thước chùm nơtron, vị trí đặt mẫu Đã đo xử lý phổ phông gamma hệ đo Về thực nghiệm: - Mở rộng hiểu biết sinh viên, tính thực tiễn áp dụng kỹ thuật PGNAA phân tích ngun tố Là cơng cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) - Đã xác định thực nghiệm đặc trưng hệ phân tích PGNAA như: Khối khuếch đại phổ, cao v.v… Viện nghiên cứu hạt nhân Đã tiến hành thu thập số liệu mẫu chuẩn mẫu thử - Sử dụng phần mềm xử lý thu phổ, chương trình Genie 2000, FitzPeaks, Excel để tiến hành xử lý số liệu thu Tính tốn giới hạn phát hiện, độ nhạy, hàm lượng nguyên tố B mẫu chuẩn địa chất Như luận văn hoàn thành đầy đủ mục tiêu ban đầu đặt 41 TÀI LIỆU THAM KHẢO TIẾNG VIỆT: [1] Nguyễn Văn Đỗ (2004), Các phương pháp phân tích hạt nhân, NXB ĐHQG Hà Nội [2] Nguyễn Xuân Hải (2010), “Đầu dò bán dẫn ứng dụng” Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [3] Ngơ Quang Huy (1997), Vật lý lò phản ứng hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên từ Việt Nam, Trung tâm Hạt nhân TP Hồ Chí Minh, tr 241-253 [4] Trần Tuấn Anh (2016), “Giáo trình xác định hiệu suất ghi hệ đo xạ”, Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [5] Phạm Ngọc Sơn (2012), Báo cáo tổng kết đề tài nghiên cứu khoa học cấp năm 2009 -2011 – Phát triển dòng nơtron phin lọc kênh ngang số Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, Mã số: ĐT.08/09/NLNT, Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt TIẾNG ANH: [6] Database of prompt gamma rays from slow neutron capture for elemental analysis, Final report of a coordianted research project, International atomic energy ( IAEA), Vienna, 2006 [7] C YONEZAWA(1997), Development of a neutron capture prompt gammaray analysis system and basic studies of element analysis using this system, JEARImemo 09-030 [8] K Sudarrsan, R.N Acharya, A.G.C Nair, Y M Scindia, Agoswami A.V.R Reddy and S.B Manohar (2006), Determination of prompt k0 factors in PGNAA, IAEA, Vienna WEBSITE: [9] http://www.nucleide.org/DDEP_WG/DDEPdata.htm 42