PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA)

Kênh ngang số 2 KS2 được mở ra với dòng nơtron thuần nhiệt cho mục đích đo đạc số liệu hạt nhân và phân tích hàm lượng các nguyên tố bằng phương pháp kích hoạt hạt nhân đo gamma tức thời

i

LỜI CẢM ƠN

Trong suốt quá trình thực hiện khóa luận này, em đã nhận được rất nhiều sự

giúp đỡ tận tình, chu đáo và tâm huyết với tinh thần khoa học cao của các Thầy

trong Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt và Trường Đại học Đà lạt

Xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến TS Trần Tuấn Anh đã trực tiếp tận tình

hướng dẫn tôi trong quá trình thực hiện luận văn này Sự giúp đỡ quý báu về mặt

chuyên môn chính là nền tảng để tôi hoàn thành luận văn tốt nghiệp

Đồng thời, qua đây cho tôi gửi lời cảm ơn đến Ban Giám đốc Viện Nghiên

cứu Hạt nhân, Phòng Vật lý và Điện tử Hạt nhân, Trung tâm Lò, Trung tâm Phân

Tích – Viện nghiên cứu Hạt nhân đã tạo điều kiện thuận lợi về mặt thiết bị để tôi

nghiên cứu và sử dụng cho kết quả của luận văn

Và lời cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến gia đình và những

người thân yêu đã luôn động viên, tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tôi trong quá

trình học tập suốt thời gian đại học

Sinh viên thực hiện đề tài Phạm Văn Quang

ii

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi và người hướng dẫn

khoa học TS Trần Tuấn Anh đang công tác tại Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt

Ngoài ra, trong khóa luận không có sự sao chép bất kỳ đề tài, khóa luận hoặc nhờ người khác làm thay

Tôi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm về các nội dung trình bày trong khóa luận này

Đà Lạt, ngày 12 tháng 12 năm 2017

Người cam đoan

Phạm Văn Quang

iii

MỤC LỤC

Trang

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT v

DANH MỤC CÁC BẢNG vi

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ vii

LỜI MỞ ĐẦU viii

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA) 1

1.1 Tổng quan phương pháp PGNAA 1

1.1.1 Cơ sở vật lý 1

1.1.2 Phương trình cơ bản của phương pháp PGNAA 2

1.1.3 Phương pháp tương đối cho PGNAA 4

1.1.4 Phương pháp k0-PGNAA 4

1.1.5 Chuẩn năng lượng 6

1.1.6 Chuẩn độ phân giải (FWHM) 7

1.1.7 Đường cong hiệu suất của hệ phổ kế giảm phông Compton sử dụng đầu dò HPGe 8

1.1.8 Độ nhạy của phương pháp PGNAA 15

1.1.9 Xác định hàm lượng bằng phương pháp tương đối 16

1.1.10 Sai số hàm lượng 17

1.2 Độ nhạy, giới hạn và hàm lượng phân tích của B 18

1.2.1 Độ nhạy 18

1.2.2 Giới hạn phát hiện 19

iv

1.2.3 Hàm lượng 20

1.3 Hệ PGNAA ở một số nước 20

1.3.1 Trên thế giới 21

1.3.2 Trong nước 22

1.4 Hệ thiết bị PGNAA tại KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 23

1.4.1 Chùm nơtron phin lọc nhiệt tại KS2 23

1.4.2 Hệ che chắn dẫn dòng nơtron 25

1.4.2.1 Che chắn chuẩn trực bên trong KS2 25

1.4.2.2 Che chắn chuẩn trực bên ngoài KS2 26

1.4.2.3 Hệ phổ kế gamma 27

CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 29

2.1 Bố trí thí nghiệm 29

2.1.1 Chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu 29

2.1.2 Bố trí thí nghiệm 30

2.2 Xác định phông gamma tức thời của hệ đo 32

CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 36

3.1 Kết quả xác định hệ số Asp của Clo 36

3.2 Kết quả tính độ nhạy và giới hạn phát hiện của nguyên tố B 39

3.3 Hàm lượng B trong mẫu thử và mẫu chuẩn 39

3.4 Thảo luận kết quả 40

KẾT LUẬN 40

TÀI LIỆU THAM KHẢO 42

v

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

HPGe High Purity Germanium Đầu dò bán dẫn Ge siêu

tinh khiết

Activation Analysis

Phương pháp phân tích kích hoạt nơtron đo gamma tức thời

Maximun Độ phân giải năng lượng

vi

DANH MỤC CÁC BẢNG

Trang

Bảng 1.1 Các nguồn chuẩn thông dụng trong đo hiệu suất ghi 6

Bảng 1.2 Hiệu suất ghi vùng năng lượng thấp 10

Bảng 1.3 Hiệu suất ghi vùng năng lượng cao 11

Bảng 1.4 Hiệu suất ghi toàn dải năng lượng 13

Bảng 1.5 Độ nhạy và giới hạn xác định tương đối của các nguyên tố trong phương pháp PGNAA 16

Bảng 1.6 Các đặc điểm chính của một số hệ phân tích PGNAA 21

Bảng 1.7 Các đặc điểm chính của hệ phân tích PGNAA Đà Lạt 22

Bảng 2.1 Thông tin các mẫu NH4Cl 29

Bảng 2.2 Thông tin về mẫu dùng để xác định hệ số k0-B 30

Bảng 2.3 Thông tin về mẫu chuẩn và mẫu thử 30

Bảng 2.4 Tốc độ đếm các tia gamma tức thời của phổ phông 35

Bảng 3.1 Kết quả tốc độ đếm và Asp của nguyên tố Cl trong mẫu NH4Cl 36

Bảng 3.2 Thông tin về các mẫu H3BO3-NH4Cl và hệ số k0-B 38

Bảng 3.3.Bảng độ nhạy và giới hạn phát hiện của mẫu địa chất 39

Bảng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng B trong mẫu địa chất 39

vii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Trang

Hình 1.1 Quá trình phản ứng của nơtron với hạt nhân 2

Hình 1.2 Chuẩn năng lượng thông qua chương trình FitzPeaks 7

Hình 1.3 Chuẩn độ phân giải thông qua chương trình FitzPeaks 7

Hình 1.4 Phổ được xử lý sau khi chuẩn năng lượng và độ phân giải tại đỉnh 8

Hình 1.5 Cấu hình hệ PGNAA tại Kênh số 2 lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt 8

Hình 1.6 Đường cong hiệu suất ghi ở vùng năng lượng thấp 11

Hình 1.7 Đường cong hiệu suất ghi ở vùng năng lượng cao 12

Hình 1.8 Đường cong hiệu suất ghi toàn dải năng lượng 14

Hình 1.9 Đường cong hiệu suất tuyệt đối của hệ PGNAA 15

Hình 1.10 Sơ đồ mặt cắt ngang của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 24

Hình 1.11 Phân bố thông lượng nơtron trong lò phản ứng 24

Hình 1.12 Sơ đồ hệ che chắn chuẩn trực bên trong KS2 25

Hình 1.13 Mặt cắt hệ thống che chắn bảo đảm an toàn bức xạ bên ngoài KS2 26

Hình 1.14 Hệ thiết bị dẫn dòng nơtron tại KS2 27

Hình 1.15 Hệ phổ kế triệt Compton tại KS2 28

Hình 2.1 Bố trí thí nghiệm đo PGNAA tại KS2 31

Hình 2.2 Phần mềm thu nhận phổ Genie-2000 31

Hình 2.3 Phần mềm FitzPeaks dùng để xử lý phổ thu nhận được 32

Hình 2.4 Phổ phông gamma tức thời trong khoảng năng lượng 80 keV đến 8000 keV, thời gian đo 60667 giây 33

Hình 2.5 Các đỉnh gamma tức thời của các nguyên tố xuất hiện trong phổ phông dải năng lượng 80 keV đến 1500 keV 34

Hình 3.1 Đồ thị biểu diễn tương quan giữa tốc độ đếm và khối lượng Clo 37

viii

LỜI MỞ ĐẦU

Trong những năm gần đây, ngành vật lý hạt nhân Việt Nam đã có những bước tiến bộ đáng kể, ứng dụng kỹ thuật hạt nhân vào đời sống đã và đang được Nhà nước quan tâm và ưu tiên phát triển Viện nghiên cứu hạt nhân là một trong những nơi đi đầu về hạt nhân của nước ta, không chỉ nghiên cứu về số liệu hạt nhân

cơ bản mà còn ứng dụng kỹ thuật hạt nhân vào các ngành công nghiệp quan trọng của đất nước

Tại Viện Nghiên cứu hạt nhân, hướng nghiên cứu cấu trúc hạt nhân bằng thực nghiệm đã được triển khai và thu được những thành công nhất định; trong đó một số dòng nơtron phin lọc đơn năng và một số hệ phổ kế ghi đo bức xạ mới được lắp đặt trên kênh nơtron số 3 và số 4 Kênh ngang số 2 (KS2) được mở ra với dòng nơtron thuần nhiệt cho mục đích đo đạc số liệu hạt nhân và phân tích hàm lượng các nguyên tố bằng phương pháp kích hoạt hạt nhân đo gamma tức thời (Prompt gamma) Hệ phổ kế đo gamma tức thời đã được lắp đặt phục vụ công tác nghiên cứu hoàn thành năm 2007, hệ phổ kế sử dụng kỹ thuật giảm nền phong Compton bằng phương pháp trùng phùng, với bố trí một đầu dò bán dẫn HPGe được bao bọc xung quanh bởi 12 đầu dò BGO

PGNAA là kỹ thuật phân tích dựa trên việc ghi nhận tia gamma tức thời đã được phát triển tại nhiều nước trên thế giới có sử dụng lò phản ứng nghiên cứu như

Mỹ, Nhật, Hàn Quốc, Hungary, Ấn Độ,v.v Đây cũng là một công cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) do có thể phân tích tốt những nguyên tố mà INAA thông thường không phân tích được, như các nguyên tố nhẹ H, B, C, N, Si, P, S và các nguyên tố có tiết diện bắt nơtron lớn như Cd, Gd Các nguyên tố ưu thế của INAA như Al, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm cũng có thể phân tích được bằng PGNAA, vì vậy PGNAA cũng là một phương pháp phân tích

so sánh cho INAA Bên cạnh ưu điểm là phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, không phá huỷ mẫu, PGNAA còn có ưu thế là mẫu sau khi phân tích bằng phương pháp này có độ phóng xạ dư trong mẫu rất thấp, nên có thể sử dụng lại cho những phương pháp phân tích khác

ix

Trong những năm qua, việc phân tích hàm lượng nguyên tố B bằng phương pháp PGNAA đã được áp dụng trên kênh nơtron số 4 và số 2 của Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các phân tích trước đây chủ yếu xác định hàm lượng B bằng phương pháp so sánh với hàm lượng B trong mẫu chuẩn Phương pháp này có ưu điểm đơn giản, dễ thực hiện Kết quả tính không phụ thuộc đặc trưng chùm nơtron, hiệu suất ghi của đầu dò Tuy nhiên phương pháp này có hạn chế là mẫu chuẩn và mẫu phân tích phải cùng hình học đo và cùng nền matrix tức là cùng các thành phần nguyên tố trong mẫu Vì vậy, độ chính xác của kết quả phân tích phụ thuộc chủ yếu vào mẫu chuẩn Để khắc phục những hạn chế nêu trên và nâng cao chất lượng của phép phân tích PGNAA, mở rộng khả năng nghiên cứu, khóa luận đặt ra mục tiêu là phân tích định lượng nguyên tố B trong đối tượng mẫu địa chất bằng phương pháp k0-PGNAA (không sử dụng mẫu chuẩn) trên dòng nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

Cấu trúc của luận văn gồm 3 chương như sau:

Chương 1 Tổng quan về phương pháp và thiết bị PGNAA: trình bày cơ sở lý thuyết của phương pháp PGNAA và một số hệ thiết bị PGNAA trong nước và trên thế giới

Chương 2 Thực nghiệm: nêu ra cách chuẩn bị mẫu, cách bố trí thí nghiệm, khảo sát các đặc trưng và chuẩn hóa thiết bị thí nghiệm, xác định phông gamma tức thời và đo phổ gamma tức thời của các mẫu chuẩn và mẫu thử trên đối tượng mẫu địa chất

Chương 3 Kết quả và thảo luận: trình bày các kết quả thực nghiệm thu được

và các bình luận kết quả phân tích và quy trình phân tích nguyên tố B

Cuối cùng là phần kết luận và một số kiến nghị

1

Chương 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA

NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA)

Năm 1936, phân tích kích hoạt ra đời và được Geoge de Hevesy và Hilde Levi lần đầu tiên áp dụng, cho đến nay phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố trong mẫu chính xác nhất và tiện lợi nhất so với các phép phân tích khác Từ 1938 đến 1940, người ta phân tích kích hoạt bằng các hạt mang điện như proton (p), alpha (a), deutron (d) Với sự phát triển của lò phản ứng hạt nhân đã cho phép tạo ra những nơtron có thông lượng lên đến 1012 - 1015

n.cm-2.s-1 thì khi đó phân tích kích hoạt bằng nơtron được xem như là một kỹ thuật phân tích thông dụng nhất với độ tin cậy cao so với các phương pháp phân tích khác [1]

1.1 Tổng quan phương pháp PGNAA

1.1.1 Cơ sở vật lý

Các nguyên tố trong tự nhiên thường tồn tại dưới dạng đồng vị bền có các thông số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt nơtron v.v Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron của các hạt nhân bền trong bia mẫu để tạo thành hạt nhân ở trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích về trạng thái cơ bản tiếp tục bằng cách phát các tia gamma tức thời, nhân phóng xạ tiếp tục giải kích thích qua phân rã Beta và kèm theo gamma trễ (Hình 1.1) Năng lượng gamma tức thời phát ra từ phản ứng được ghi đo bằng sử dụng hệ phổ kế gamma, năng lượng ứng với các tia gamma trong phổ ghi nhận được có thể xác định định tính và định lượng thành phần các nguyên tố trong mẫu

Phản ứng của nơtron với hạt nhân bia có thể biểu diễn bằng phương trình sau:

𝑛 + 𝑿 → (𝐴𝑍 𝐴+1𝑍𝑿)∗ → 𝐴+1𝑍𝑿+ 𝛾

0

2

Ký hiệu (*) trong phản ứng trên biểu diễn cho nhân hợp phần ở trạng thái trung gian

Trong đó: A : số khối của hạt nhân bia

Z : số điện tích hạt nhân bia

Hình 1.1 Quá trình phản ứng của nơtron với hạt nhân

Trong phương pháp PGNAA, quá trình chiếu và đo phổ được thực hiện đồng thời, do vậy phổ thu được bao gồm cả gamma tức thời và gamma trễ của một số đồng vị có chu kỳ bán hủy ngắn (T1/2 từ giây đến vài phút) Từ đó ta cũng có thể sử dụng phổ thu được để xác định một số nguyên tố bằng phương pháp gamma trễ

1.1.2 Phương trình cơ bản của phương pháp PGNAA

Tốc độ kích hoạt được cho bởi biểu thức sau:

𝑑𝑁∗

𝑑𝑡 = 𝑓n𝜃[∫ 𝜎𝐸(𝑛, 𝛾)𝜙(𝐸)𝑑𝐸] [𝑚.𝐺.𝑁𝐴

Trong đó: 𝜃 : Độ phổ biến đồng vị (%)

m : hàm lượng nguyên tố quan tâm (ppm)

G : khối lượng mẫu (g)

NA : số Avogadro (Na = 6,023.1023 nguyên tử/mol)

3

A : số khối của nguyên tố quan tâm (g)

f n : hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ nơtron trong mẫu

f n = 1− e− ∑ dr

∑ dr ≈ 1 − ∑ d

2

Trong đó: ∑ r : Tiết diện vĩ mô toàn phần ∑ r = ∑ σi Ni

Ni : số hạt nhân của nguyên tố thứ i

d : độ dày khối của mẫu (g/cm2)

∫ σE(n, γ)𝜙(E)dE : Tích phân biểu diễn sự phụ thuộc của tiết diện bắt nơtron và thông lượng nơtron theo năng lượng En

Khi đó tốc độ đếm đỉnh được xác định theo phương trình sau:

C = C 0 + ɛ γ𝑑𝑁∗

Trong đó: C : tốc độ đếm thực (số đếm/ giây)

C0 : tốc độ đếm phông (số đếm/ giây)

ɛγ : hiệu suất ghi của hệ phổ kế đối với đỉnh quan tâm (%)

fa : hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ giữa nguồn và detector

ϕ epi : Thông lượng nơtron trên nhiệt (n.cm-2s-1)

σ 0 : tiết diện bắt nơtron (barn)

I : Tích phân cộng hưởng (barn)

4

Phương trình (1.6) là phương trình tính hàm lượng cơ bản của phương pháp PGNAA

1.1.3 Phương pháp tương đối cho PGNAA

Các mẫu chuẩn và mẫu thử sử dụng trong thí nghiệm được ký hiệu là Or-46 và

Mo-123, cùng matrix với các mẫu được phân tích Hàm lượng theo phương pháp

tương đối trong phân tích PGNAA được tính bằng công thức sau:

𝐶𝑥 =

𝐶𝑃𝑆𝑥 𝑚𝑥 𝐶𝑃𝑆𝑐 𝑚𝑐

Trong đó 𝐶𝑃𝑆𝑥,𝐶𝑃𝑆𝑐 là tốc độ đếm tại đỉnh 478 keV của nguyên tố Boron trong mẫu cần phân tích và chuẩn, 𝑚𝑥, 𝑚𝑐 là khối lượng của mẫu cần phân tích và chuẩn, 𝐶𝑥, 𝐶𝑐 là hàm lượng Boron của mẫu cần phân tích và chuẩn

Sai số của phương pháp tương đối được tính theo công thức sau:

𝛿𝐶𝑥 (%) = √𝛿𝐶𝑃𝑆2 𝑥 + 𝛿𝐶𝑃𝑆2 𝑐 + 𝛿𝐶2𝑐 (1.8)

Trong đó 𝛿 kí hiệu tương ứng với sai số tương đối (%) của các thành phần đóng góp sai số trong công thức (1.7)

1.1.4 Phương pháp k0-PGNAA

Lý thuyết của phương pháp k0 trong PGNAA được mô tả bởi Molnar và cộng

sự [1] Trong phương pháp này, bia mẫu được chiếu trong trường nơtron cùng với nguyên tố chuẩn như 35Cl (sử dụng đỉnh gamma 1951 keV) Các tia gamma đặc

trưng được ghi đo bằng hệ phổ kế gamma độ phân giải cao Diện tích 𝑁𝑝 đối với tia gamma được biểu diễn như sau:

𝑁𝑃 = 𝑁𝜎𝜙𝑡𝛾𝜀𝑃 = 𝑁𝐴 𝜃𝑤

𝑀 𝜎𝜙𝑡𝛾𝜀𝑃 (1.9) Trong đó: N là số hạt nhân bia

𝑁𝐴 là số Avogadro

𝜃 là độ giàu đồng vị

5

w là khối lượng của hạt nhân nguyên tố bia

𝜎 là tiết diện bắt nơtron hiệu dụng

𝜙 là thông lượng nơtron

t là khoảng thời gian chiếu

𝛾 là xác suất phát gamma trên mỗi phản ứng bắt nơtron

𝜀𝑃 là hiệu suất ghi tuyệt đối đỉnh hấp thụ năng lượng toàn phần

Từ phương trình (3), độ nhạy nguyên tố 𝐴𝑠𝑝 (cps 𝑔−1) được xác định như sau:

𝑁𝑃𝑡𝑤𝜀𝑃 =

𝑁𝐴𝜃𝜎𝜙𝛾𝑀

Trong đó 𝐴𝑝,𝑥, 𝐴𝑠𝑝,𝑐 là tốc độ đếm trên gam của mẫu và chuẩn

Sai số tương đối hàm lượng được tính bởi công thức sau:

𝛿𝐶𝑥 = √𝛿𝐴2𝑝,𝑥+ 𝛿𝐴2𝑠𝑝,𝑐 + 𝛿𝑘

0,𝑐 (𝑥)

6

Trong đó 𝛿 kí hiệu tương ứng với sai số tương đối (%) của các thành phần đóng góp sai số trong công thức (1.12)

1.1.5 Chuẩn năng lượng

Để xây dựng đường chuẩn năng lượng ta thường dùng bộ các nguồn chuẩn với các giá trị năng lượng đã biết của các bức xạ gamma phát ra từ nguồn và có số điểm chuẩn phân bố đều trên toàn dải và sử dụng hàm chuẩn phù hợp với đặc trưng của hệ thống khuếch đại của phổ kế Mục đích của chuẩn năng lượng là tìm mối quan hệ giữa vị trí đỉnh (số kênh) trong phổ và năng lượng gamma tương ứng để biết chính xác giá trị năng lượng tại đỉnh hấp thụ toàn phần trên phổ gamma tức thời, từ đó xác định được các nguyên tố nào đang có trong mẫu phân tích Việc chuẩn năng lượng phải chính xác thì mới nhận diện được năng lượng nào là thuộc

về đồng vị nào

Để xây dựng đường chuẩn năng lượng trong vùng từ 0 - 3 MeV thông thường người ta dùng bộ các nguồn chuẩn với các giá trị năng lượng đã biết của các bức xạ gamma phát ra từ nguồn: 241Am, 57Co, 109Cd, 133Ba, 137Cs, 22Na, 60Co hoặc nguồn đa đồng vị (Multi-nucleids)

Bảng 1.1 Các nguồn chuẩn thông dụng trong đo hiệu suất ghi.[9]

Nguồn phóng xạ Năng lượng (keV) Xác suất phát (%) Chu kì bán rã

Ghi chú: (*) là giá trị sai số

Hàm chuẩn năng lượng theo số kênh được biểu diễn:

E = a1 + a2C + a3C2E: Năng lượng, ai : các hệ số, C: số kênh

7

Với các giá trị năng lượng tương ứng với số kênh ta sẽ xây dựng được hàm chuẩn năng lượng.[4]

Hình 1.2 Chuẩn năng lượng thông qua chương trình FitzPeaks

1.1.6 Chuẩn độ phân giải (FWHM)

Chuẩn độ phân giải cũng cần phải thực hiện một cách chính xác, nhằm mục đích sử dụng các thông tin này để phân tích các đỉnh chập Hàm định chuẩn độ phân giải theo năng lượng được xác định như sau:

FWHM = b 1 + b 2 E + b 3 E 2 với b1, b2, b3 là các hệ số [4]

Hình 1.3 Chuẩn độ phân giải thông qua chương trình FitzPeaks

8

Hình 1.4 Phổ được xử lý sau khi chuẩn năng lượng và chuẩn độ phân giải tại đỉnh

Clo 1951 và 1959

1.1.7 Đường cong hiệu suất của hệ phổ kế sử dụng đầu dò HPGe

Hệ PGNAA được lắp đặt tại kênh ngang số 2 lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu Đà Lạt Dòng neutron từ lò phản ứng được dẫn qua hệ thống phin lọc neutron tại kênh số 2, sau khi qua phin lọc ta thu được dòng neutron thuần nhiệt

Hình 1.5 Cấu hình hệ PGNAA tại Kênh số 2 lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt

và hướng dòng neutron ( như mô tả trong Hình 1.5)

Xác định hiệu suất ghi của hệ phổ kế là tìm mối tương quan giữa số đếm ghi nhận được thực tế của hệ đo và tốc độ phân rã của nguồn Đây là thông số rất có ý nghĩa trong phổ kế gamma thực tế và là đặc trưng quan trọng của detector

Hiệu suất của một detector phụ thuộc năng lượng, hình học đo, hình mẫu và quá trình phân tích đỉnh đặc trưng v.v…

Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (Hiệu suất đỉnh):

Là xác suất của một photon phát ra từ nguồn mất mát toàn bộ năng lượng của

nó trong thể tích hoạt động của đầu dò Trong thực nghiệm hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần 𝜀 được xác định bằng công thức:

𝜀(𝐸) = 𝑛 (𝐸)

Trong đó : n (E) : Tốc độ đếm ứng với đỉnh có năng lượng E ghi nhận được bởi detector

R (E) : Tốc độ phát photon có năng lượng E của nguồn

Tại vùng năng lượng thấp, các nguồn chuẩn 133Ba, 137Cs, 60Co, 22Na, 54Mn thường được sử dụng để xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của hệ PGNAA tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

Hiệu suất ghi 𝜀𝑝 được tính bằng công thức sau:

𝜀𝑝 = 𝑁𝑃

Trong đó: 𝜀𝑝: hiệu suất điểm tại đỉnh quan tâm tại vị trí khảo sát

N P : diện tích đỉnh γ quan tâm (số đếm)

A: hoạt độ của nguồn chuẩn tại thời điểm đo (Bq)

10

I γ: cường độ phát γ tuyệt đối

t c : thời gian đo (giây)

D: hệ số rã, = e-λtd, với td – thời gian rã (từ ngày sản xuất – lúc bắt đầu đo)

k c: hệ số hiệu chỉnh ra khi đo, = [1- e-λtd]/λtc , với tc thời gian đo

Sai số hiệu suất 𝜀𝑝 được xác định như sau:

với dA : sai số hoạt độ nguồn (được cung cấp từ nhà sản suất),

dS: sai số diện tích đỉnh (sai số thống kê)

Sai số của cường độ γ tuyệt đối và chu kỳ bán hủy nhỏ và có thể bỏ qua

Đến đây ta thu được một bộ các số liệu thực nghiệm [Ei|ɛpi], sử dụng khớp bình phương tối thiểu ta lập được đường chuẩn hiệu suất có dạng:

logɛp = a0 + a1logEγ + … + a5(logEγ)5 (1.17) Trên thực tế tùy theo đặc trưng của từng loại detector mà chúng ta sẽ chọn một hay nhiều đoạn để làm khớp với bậc đa thức khác nhau theo từng vùng năng lượng và thu được những dáng điệu của đường cong chuẩn khác nhau đặc trưng cho từng loại detector

Ở vùng năng lượng thấp, sử dụng các tia gamma trễ từ nguồn 133Ba, 137Cs, 60Co,

22Na, 54Mn phát ra gamma tức thời có năng lượng trong khoảng 80 keV đến 2 MeV

Bảng 1.2 : Hiệu suất ghi vùng năng lượng thấp tại khoảng cách 38.5cm đến đầu dò

Đồng vị Năng lượng

E (keV) Hiệu suất e

Sai số (%)

137Cs 661.66 0.000348 3.03 6.49475 -7.961902

Hình1.6 Đường cong hiệu suất ở vùng năng lượng thấp

Ở vùng năng lượng cao trên vài MeV, phản ứng 35Cl(n,γ)36Cl được sử dụng

vì 36Cl phát ra gamma tức thời có năng lượng trong khoảng 517 keV đến 8999 keV

Bảng 1.3 : Hiệu suất ghi vùng năng lượng cao tại khoảng cách 38.5cm đến đầu dò

Đồng vị Năng lượng

E (keV) Hiệu suất e

Sai số (%) logE(keV) log e Clo35(n, γ)Clo36 517.1 0.000412 2.33 6.248236 -7.7930 Clo35(n, γ)Clo36 786.3 0.000295 2.14 6.667338 -8.1258 Clo35(n, γ)Clo36 788.4 0.000295 2.28 6.670005 -8.1258 Clo35(n, γ)Clo36 1131.2 0.000249 2.90 7.031034 -8.2948 Clo35(n, γ)Clo36 1164.9 0.000251 1.93 7.060390 -8.2879 Clo35(n, γ)Clo36 1601.1 0.000193 2.35 7.378446 -8.5487 Clo35(n, γ)Clo36 1951.1 0.000172 2.14 7.576148 -8.6639

12

Clo35(n, γ)Clo36 1959.3 0.000172 2.87 7.580342 -8.6639 Clo35(n, γ)Clo36 2676.3 0.000121 3.68 7.892190 -9.0146 Clo35(n, γ)Clo36 2863.8 0.000127 3.36 7.959904 -8.9651 Clo35(n, γ)Clo36 2975.3 0.000123 4.73 7.998100 -8.9972 Clo35(n, γ)Clo36 3061.8 0.0001150 2.35 8.026758 -9.0698 Clo35(n, γ)Clo36 4440.4 0.000085 6.45 8.398499 -9.3723 Clo35(n, γ)Clo36 4979.7 0.000072 2.84 8.513124 -9.5386 Clo35(n, γ)Clo36 5517.2 0.000071 4.98 8.615625 -9.5651 Clo35(n, γ)Clo36 5715.2 0.000061 4.12 8.650884 -9.7135 Clo35(n, γ)Clo36 5902.7 0.000063 8.12 8.683165 -9.6733 Clo35(n, γ)Clo36 6619.6 0.000051 2.77 8.797790 -9.8922 Clo35(n, γ)Clo36 6627.8 0.000051 4.36 8.799028 -9.8922 Clo35(n, γ)Clo36 6977.8 0.000051 5.45 8.850488 -9.8778 Clo35(n, γ)Clo36 7413.9 0.000047 2.72 8.911111 -9.9556 Clo35(n, γ)Clo36 7790.3 0.000043 2.57 8.960634 -10.065

Hình1.7 Đường cong hiệu suất ở vùng năng lượng cao

-10.5 -10 -9.5 -9 -8.5 -8 -7.5

15

Đường cong hiệu suất tương đối sau khi chuẩn hóa về đường cong hiệu suất tuyệt đối chúng ta nhận được đường cong hiệu suất tuyệt đối cho toàn dải năng lượng từ khoảng 80 keV đến 8000 keV Kết quả xác định đường cong hiệu suất

được cho ở Hình 1.9

Hình 1.9 Đường cong hiệu suất tuyệt đối của hệ PGNAA tại khoảng cách 38.5cm

1.1.8 Độ nhạy của phương pháp PGNAA

Theo Duffey và các cộng sự [6] độ nhạy tương đối là số đo tương đối của số các bức xạ gamma phát ra từ nguyên tố tương ứng trong mẫu và được cho bởi công thức sau:

0,3 – 1,0 10-2 H, Na, Si, S, K, Ga, As, La, Er, Tm, W

0,10 – 0,22 10-1 N, Mg, Al, P, Ca, Zn, Nb, Te, Cs, Ba, Pr,Tb, Ho,

Lu, Ta, Re, Pt, Th, U 0,03 – 0,10 1 Be, Ge, Br, Sr, Mo, Pb, Sb, I, Ce, Os, Tl, Pd

Từ Bảng 1.6 ta thấy đối với các nguyên tố nhẹ và có tiết diện bắt nơtron đủ lớn hoặc rất lớn thì có thể phân tích tốt bằng PGNAA, nhưng lại rất khó hoặc không thể phân tích bằng INAA

1.1.9 Xác định hàm lượng bằng phương pháp tương đối

Mẫu phân tích và mẫu chuẩn đều được chiếu và đo trên cùng một điều kiện thiết bị