PGNAA là kỹ thuật phân tích dựa trên việc ghi nhận tia gamma tức thời đã được phát triển tại nhiều nước trên thế giới có sử dụng lò phản ứng nghiên cứu như Mỹ, Nhật, Hàn Quốc, Hungary, Ấn Độ,v.v.... Đây cũng là một công cụ hỗ trợ tốtcho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) do có thể phân tích tốt những nguyên tố mà INAA thông thường không phân tích được, như các nguyên tố nhẹ H, B, C, N, Si, P, S và các nguyên tố có tiết diện bắt nơtron lớn như Cd, Gd. Các nguyên tố ưu thế của INAA như Al, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm... cũng có thể phân tích được bằng PGNAA, vì vậy PGNAA cũng là một phương pháp phân tích so sánh cho INAA. Bên cạnh ưu điểm là phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, không phá huỷ mẫu, PGNAA còn có ưu thế là mẫu sau khi phân tích bằng phương pháp này có độ phóng xạ dư trong mẫu rất thấp, nên có thể sử dụng lại cho những phương pháp phân tích khác.
MỤC LỤC Trang DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT v DANH MỤC CÁC BẢNG vi DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ vii LỜI MỞ ĐẦU viii CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA) 1.1 Tổng quan phương pháp PGNAA 1.1.1 Cơ sở vật lý 1.1.2 Phương trình phương pháp PGNAA 1.1.3 Phương pháp tương đối cho PGNAA 1.1.4 Phương pháp k0-PGNAA 1.1.5 Chuẩn lượng 1.1.6 Chuẩn độ phân giải (FWHM) 1.1.7 Đường cong hiệu suất hệ phổ kế giảm phơng Compton sử dụng đầu dò HPGe 1.1.8 Độ nhạy phương pháp PGNAA 15 1.1.9 Xác định hàm lượng phương pháp tương đối 16 1.1.10 Sai số hàm lượng 17 1.2 Độ nhạy, giới hạn hàm lượng phân tích B 18 1.2.1 Độ nhạy 18 1.2.2 Giới hạn phát 19 iii 1.2.3 Hàm lượng 20 1.3 Hệ PGNAA số nước 20 1.3.1 Trên giới 21 1.3.2 Trong nước 22 1.4 Hệ thiết bị PGNAA KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 23 1.4.1 Chùm nơtron phin lọc nhiệt KS2 23 1.4.2 Hệ che chắn dẫn dòng nơtron 25 1.4.2.1 Che chắn chuẩn trực bên KS2 25 1.4.2.2 Che chắn chuẩn trực bên KS2 26 1.4.2.3 Hệ phổ kế gamma 27 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 29 2.1 Bố trí thí nghiệm 29 2.1.1 Chuẩn bị mẫu chiếu mẫu 29 2.1.2 Bố trí thí nghiệm 30 2.2 Xác định phông gamma tức thời hệ đo 32 CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 36 3.1 Kết xác định hệ số Asp Clo 36 3.2 Kết tính độ nhạy giới hạn phát nguyên tố B 39 3.3 Hàm lượng B mẫu thử mẫu chuẩn 39 3.4 Thảo luận kết 40 KẾT LUẬN 40 TÀI LIỆU THAM KHẢO 42 iv LỜI MỞ ĐẦU Trong năm gần đây, ngành vật lý hạt nhân Việt Nam có bước tiến đáng kể, ứng dụng kỹ thuật hạt nhân vào đời sống Nhà nước quan tâm ưu tiên phát triển Viện nghiên cứu hạt nhân nơi đầu hạt nhân nước ta, không nghiên cứu số liệu hạt nhân mà ứng dụng kỹ thuật hạt nhân vào ngành công nghiệp quan trọng đất nước Tại Viện Nghiên cứu hạt nhân, hướng nghiên cứu cấu trúc hạt nhân thực nghiệm triển khai thu thành cơng định; số dòng nơtron phin lọc đơn số hệ phổ kế ghi đo xạ lắp đặt kênh nơtron số số Kênh ngang số (KS2) mở với dòng nơtron nhiệt cho mục đích đo đạc số liệu hạt nhân phân tích hàm lượng nguyên tố phương pháp kích hoạt hạt nhân đo gamma tức thời (Prompt gamma) Hệ phổ kế đo gamma tức thời lắp đặt phục vụ cơng tác nghiên cứu hồn thành năm 2007, hệ phổ kế sử dụng kỹ thuật giảm phong Compton phương pháp trùng phùng, với bố trí đầu dò bán dẫn HPGe bao bọc xung quanh 12 đầu dò BGO PGNAA kỹ thuật phân tích dựa việc ghi nhận tia gamma tức thời phát triển nhiều nước giới có sử dụng lò phản ứng nghiên cứu Mỹ, Nhật, Hàn Quốc, Hungary, Ấn Độ,v.v Đây công cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) phân tích tốt ngun tố mà INAA thơng thường khơng phân tích được, ngun tố nhẹ H, B, C, N, Si, P, S nguyên tố có tiết diện bắt nơtron lớn Cd, Gd Các nguyên tố ưu INAA Al, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm phân tích PGNAA, PGNAA phương pháp phân tích so sánh cho INAA Bên cạnh ưu điểm phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, khơng phá huỷ mẫu, PGNAA có ưu mẫu sau phân tích phương pháp có độ phóng xạ dư mẫu thấp, nên sử dụng lại cho phương pháp phân tích khác viii Trong năm qua, việc phân tích hàm lượng nguyên tố B phương pháp PGNAA áp dụng kênh nơtron số số Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các phân tích trước chủ yếu xác định hàm lượng B phương pháp so sánh với hàm lượng B mẫu chuẩn Phương pháp có ưu điểm đơn giản, dễ thực Kết tính khơng phụ thuộc đặc trưng chùm nơtron, hiệu suất ghi đầu dò Tuy nhiên phương pháp có hạn chế mẫu chuẩn mẫu phân tích phải hình học đo matrix tức thành phần nguyên tố mẫu Vì vậy, độ xác kết phân tích phụ thuộc chủ yếu vào mẫu chuẩn Để khắc phục hạn chế nêu nâng cao chất lượng phép phân tích PGNAA, mở rộng khả nghiên cứu, khóa luận đặt mục tiêu phân tích định lượng nguyên tố B đối tượng mẫu địa chất phương pháp k0PGNAA (không sử dụng mẫu chuẩn) dòng nơtron nhiệt kênh số 2, Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Cấu trúc luận văn gồm chương sau: Chương Tổng quan phương pháp thiết bị PGNAA: trình bày sở lý thuyết phương pháp PGNAA số hệ thiết bị PGNAA nước giới Chương Thực nghiệm: nêu cách chuẩn bị mẫu, cách bố trí thí nghiệm, khảo sát đặc trưng chuẩn hóa thiết bị thí nghiệm, xác định phông gamma tức thời đo phổ gamma tức thời mẫu chuẩn mẫu thử đối tượng mẫu địa chất Chương Kết thảo luận: trình bày kết thực nghiệm thu bình luận kết phân tích quy trình phân tích ngun tố B Cuối phần kết luận số kiến nghị ix Chương 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS – PGNAA) Năm 1936, phân tích kích hoạt đời Geoge de Hevesy Hilde Levi lần áp dụng, phân tích kích hoạt phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố mẫu xác tiện lợi so với phép phân tích khác Từ 1938 đến 1940, người ta phân tích kích hoạt hạt mang điện proton (p), alpha (a), deutron (d) Với phát triển lò phản ứng hạt nhân cho phép tạo nơtron có thơng lượng lên đến 10 12 - 10 15 -2 -1 n.cm s phân tích kích hoạt nơtron xem kỹ thuật phân tích thơng dụng với độ tin cậy cao so với phương pháp phân tích khác [1] 1.1 Tổng quan phương pháp PGNAA 1.1.1 Cơ sở vật lý Các nguyên tố tự nhiên thường tồn dạng đồng vị bền có thơng số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt nơtron v.v Cơ sở phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thơng qua phản ứng bắt neutron hạt nhân bền bia mẫu để tạo thành hạt nhân trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích trạng thái tiếp tục cách phát tia gamma tức thời, nhân phóng xạ tiếp tục giải kích thích qua phân rã Beta kèm theo gamma trễ (Hình 1.1) Năng lượng gamma tức thời phát từ phản ứng ghi đo sử dụng hệ phổ kế gamma, lượng ứng với tia gamma phổ ghi nhận xác định định tính định lượng thành phần nguyên tố mẫu Phản ứng nơtron với hạt nhân bia biểu diễn phương trình sau: + →( +1 )∗ → +1 (1.1) + Ký hiệu (*) phản ứng biểu diễn cho nhân hợp phần trạng thái trung gian Trong đó: A : số khối hạt nhân bia Z : số điện tích hạt nhân bia Hình 1.1 Quá trình phản ứng nơtron với hạt nhân Trong phương pháp PGNAA, trình chiếu đo phổ thực đồng thời, phổ thu bao gồm gamma tức thời gamma trễ số đồng vị có chu kỳ bán hủy ngắn (T1/2 từ giây đến vài phút) Từ ta sử dụng phổ thu để xác định số nguyên tố phương pháp gamma trễ 1.1.2 Phương trình phương pháp PGNAA Tốc độ kích hoạt cho biểu thức sau: ∗ = [∫ ( , ) ( ) ][ ] n Trong đó: : Độ phổ biến đồng vị (%) m : hàm lượng nguyên tố quan tâm (ppm) G : khối lượng mẫu (g) NA : số Avogadro (Na = 6,023.10 23 nguyên tử/mol) (1.2) A : số khối nguyên tố quan tâm (g) fn : hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ nơtron mẫu −∑ fn = 1− e r d d ≈ − ∑r ∑r d Trong đó:∑ r ∫ (1.3) : Tiết diện vĩ mơ tồn phần ∑ r = ∑ σi Ni Ni : số hạt nhân nguyên tố thứ i d : độ dày khối mẫu (g/cm ) σE(n, γ) (E)dE : Tích phân biểu diễn phụ thuộc tiết diện bắt nơtron thông lượng nơtron theo lượng En Khi tốc độ đếm đỉnh xác định theo phương trình sau: ∗ C=C0+ɛγ Trong đó: Iγ fa (1.4) C : tốc độ đếm thực (số đếm/ giây) C0 : tốc độ đếm phông (số đếm/ giây) ɛγ : hiệu suất ghi hệ phổ kế đỉnh quan tâm (%) fa : hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ nguồn detector Iγ : cường độ phát gamma (%) Từ (1.2) (1.4) ta có: C–C0 ( − Hay m= [ 0) Trong đó: = ɛγ fn fa Iγ [σ0.ϕth + I ϕepi] + (1.6) ] ℎ -2 -1 ϕth : Thông lượng nơtron nhiệt (n.cm s ) ϕepi : Thông lượng nơtron nhiệt (n.cm s ) σ0 : tiết diện bắt nơtron (barn) I : Tích phân cộng hưởng (barn) -2 -1 (1.5) Phương trình (1.6) phương trình tính hàm lượng phương pháp PGNAA 1.1.3 Phương pháp tương đối cho PGNAA Các mẫu chuẩn mẫu thử sử dụng thí nghiệm ký hiệu Or-46 Mo-123, matrix với mẫu phân tích Hàm lượng theo phương pháp tương đối phân tích PGNAA tính cơng thức sau: = (1.7) Trong , tốc độ đếm đỉnh 478 keV nguyên tố Boron mẫu cần phân tích chuẩn, , khối lượng mẫu cần phân tích chuẩn, , hàm lượng Boron mẫu cần phân tích chuẩn Sai số phương pháp tương đối tính theo cơng thức sau: (%) =√ + + (1.8) Trong kí hiệu tương ứng với sai số tương đối (%) thành phần đóng góp sai số cơng thức (1.7) 1.1.4 Phương pháp k0-PGNAA Lý thuyết phương pháp k0 PGNAA mô tả Molnar cộng [1] Trong phương pháp này, bia mẫu chiếu trường nơtron với nguyên tố chuẩn 35Cl (sử dụng đỉnh gamma 1951 keV) Các tia gamma đặc trưng ghi đo hệ phổ kế gamma độ phân giải cao Diện tích tia gamma biểu diễn sau: (1.9) == Trong đó: N số hạt nhân bia số Avogadro độ giàu đồng vị w khối lượng hạt nhân nguyên tố bia tiết diện bắt nơtron hiệu dụng thông lượng nơtron t khoảng thời gian chiếu xác suất phát gamma phản ứng bắt nơtron hiệu suất ghi tuyệt đối đỉnh hấp thụ lượng tồn phần Từ phương trình (3), độ nhạy nguyên tố (cps ) xác định sau: −1 = = (1.10) Hệ số k0 tức thời nguyên tố ‘x’ ứng với nguyên tố chuẩn ‘c’ tính tốn theo cơng thức sau: ( 0, ) (1.11) ( )= ( ) Trong trưởng hợp nguyên tố ‘x’ tương ứng với nguyên tố Boron nguyên tố chuẩn ‘c’ tương ứng với nguyên tố Clo Trong phương trình (1.11), việc xác định hiệu suất ghi đỉnh lượng toàn phần tuyệt đối/ tương đối ( ) yêu cầu cần thiết để thu hệ số tức thời thực nghiệm Hệ số thực nghiệm sử dụng để tính tốn hàm lượng ngun tố sử dụng theo cơng thức sau: ( Trong )= , , , , , 0, (1.12) , , () tốc độ đếm gam mẫu chuẩn Sai số tương đối hàm lượng tính công thức sau: =√ + + (1.13) ( ) , , 0, Trong kí hiệu tương ứng với sai số tương đối (%) thành phần đóng góp sai số cơng thức (1.12) 1.1.5 Chuẩn lượng Để xây dựng đường chuẩn lượng ta thường dùng nguồn chuẩn với giá trị lượng biết xạ gamma phát từ nguồn có số điểm chuẩn phân bố toàn dải sử dụng hàm chuẩn phù hợp với đặc trưng hệ thống khuếch đại phổ kế Mục đích chuẩn lượng tìm mối quan hệ vị trí đỉnh (số kênh) phổ lượng gamma tương ứng để biết xác giá trị lượng đỉnh hấp thụ tồn phần phổ gamma tức thời, từ xác định nguyên tố có mẫu phân tích Việc chuẩn lượng phải xác nhận diện lượng thuộc đồng vị Để xây dựng đường chuẩn lượng vùng từ - MeV thông thường người ta dùng nguồn chuẩn với giá trị lượng biết xạ gamma phát từ nguồn: 241 Am, 57 Co, 109 Cd, 133 Ba, 137 Cs, 22 Na, 60 Co nguồn đa đồng vị (Multi-nucleids) Bảng 1.1 Các nguồn chuẩn thông dụng đo hiệu suất ghi.[9] Nguồn phóng xạ Năng lượng (keV) Xác suất phát (%) Chu kì bán rã Am 59.5409(1) 35.92(17) 432.6(6) năm Cd 88.0336(10) 122.06065(12) 3.66(5) 85.51(6) 461.9(4) ngày 136.47356(29) 10.71(15) Cs 661.657(3) 84.99(20) 30.05(8) năm Na 1274.537(7) 1173.228(3) 99.94(13) 99.85(3) 2.6029(8) năm 1332.492(4) Ghi chú: (*) giá trị sai số 99.9826(6) 241 109 57 Co 137 22 60 Co Hàm chuẩn lượng theo số kênh biểu diễn: E = a1 + a2C + a3C2 E: Năng lượng, : hệ số, C: số kênh 271.80(5) ngày 5.2711(8) năm Trong thực nghiệm hệ vận hành chế độ đo đơn (không triệt Compton) Hình 1.15 Hệ phổ kế triệt Compton KS2 28 Chương 2: THỰC NGHIỆM Phân tích định lượng B phương pháp phân tích kích hoạt nơtron – gamma tức thời thực dòng nơtron nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các mẫu chuẩn Mo-123 (NIST2711A - Montana II soil) mẫu thử Or-46 (SR278 Obsidian rock) sử dụng để xác định độ nhạy giới hạn phát hệ PGNAA với đối tượng mẫu địa chất Hàm lượng B mẫu thử xác định phương pháp phân tích so sánh với mẫu chuẩn 2.1 Bố trí thí nghiệm 2.1.1 Chuẩn bị mẫu chiếu mẫu: Mẫu nén dạng đĩa tròn đường kính 20mm chiều dày mẫu từ 1mm đến 3mm Sau mẫu cân đóng gói túi polyethylene Để xác định hệ số k0_PGNAA nguyên tố Boron thông qua chuẩn Clo, mẫu trộn với 3 với hàm lượng khác nén dạng đĩa mẫu Mẫu chiếu/đo dòng nơtron nhiệt kênh ngang số 2, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phổ gamma thu hệ phổ kế gamma HPGe với hiệu suất tương đối 70% Bảng 2.1 Thông tin mẫu NH4Cl STT Tên mẫu Khối lượng mẫu (g) Khối lượng Cl (g) NH4Cl-1 0.0328 0.0216 NH4Cl -2 0.0453 0.0299 NH4Cl -4 0.1045 0.0689 NH4Cl -7 0.2211 0.1458 NH4Cl -8 0.5148 0.3395 29 Bảng 2.2 Thông tin mẫu dùng để xác định hệ số k0-B Tên mẫu MIX MIX H3BO3- NH4Cl -1 H3BO3- NH4Cl -2 MIX H3BO3- NH4Cl -3-1 H3BO3- NH4Cl -3-2 MIX H3BO3- NH4Cl -4-1 Bo-Clo-4-2 Mix mẫu Nguyên Khối lượng Năng lượng Thời gian tố (g) (keV) đo (s) Clo 0.26843 1951 5165 Bo 0.16206 478 5165 Clo 0.27011 1951 3955 Bo 0.08948 478 3955 Clo 0.25391 1951 2056 Bo 0.21112 478 2056 Clo 0.25391 1951 4500 Bo 0.21112 478 4500 Clo 0.20716 1951 1207 Bo 0.03868 478 1207 Clo 0.20716 1951 2830 Bo 0.03868 478 2830 trộn với 3 Diện tích 8466 5009186 8843 3138083 2451 2162647 5591 4745114 3567 672794 8424 1583770 với hàm lượng khác nén dạng đĩa mẫu Bảng 2.3 Thông tin mẫu chuẩn mẫu thử Khối lượng Thời gian đo (g) (giây) STT Tên mẫu Ký hiệu NIST2711A - Montana II soil Mo-123 1.5005 5702 Mẫu thử Or-46 1.2429 49670 2.1.2 Bố trí thí nghiệm Phép đo PGNAA thực chùm nơtron phin lọc nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Tồn cảnh bố trí thí nghiệm Hình 2.1 30 Hình 2.1 Bố trí thí nghiệm đo PGNAA KS2 Mẫu cần đo đặt góc 45 so với chùm nơtron, khoảng cách từ mẫu đến detector 38.5cm Các tia gamma tức thời phát từ mẫu ghi nhận hệ phổ kế gamma thông qua phần mềm thu nhận phổ Genie-2000 Hình 2.2 Phần mềm thu nhận phổ Genie-2000 31 Việc xử lý phổ gamma xử lý phần mềm FitzPeaks để ước lượng xác diện tích đỉnh Hình 2.3 Phần mềm FitzPeaks dùng để xử lý phổ thu nhận 2.2 Xác định phông gamma tức thời hệ đo Để đạt độ nhạy cao, giới hạn phát thấp u cầu hệ phân tích PGNAA phải có phơng gamma thấp Phổ phơng hệ phân tích PGNAA phổ gamma tức thời đo trường hợp khơng có mẫu, giá đựng mẫu túi đựng mẫu đặt vị trí đo mẫu Việc nghiên cứu chi tiết thành phần phổ phông cần thiết để biết cản trở chủ yếu đóng góp vào việc xác định nguyên tố cho 32 Hình 2.4 Phổ phơng gamma tức thời khoảng lượng 80 keV đến 8000 keV, thời gian đo 60667 giây 33 Hình 2.5 Các đỉnh gamma tức thời nguyên tố xuất phổ phông dải lượng 80 keV đến 1500 keV 34 Bảng 2.4 tốc độ đếm đỉnh gamma tức thời nguyên tố xuất phổ phông Bảng 2.4 Tốc độ đếm tia gamma tức thời phổ phông Năng lượng (keV) Nguyên tố Tốc độ đếm (cps) 140 Ge-75 0.374 198.6 Ge-70 0.389 253.5 Ge-74 0.155 297.6 Ge-72 0.126 511 Hủy cặp 0.430 596 Ge-73 0.251 609 Bi-214 0.101 692.6 Ge-72 0.052 708 Ge-70 0.084 846.6 Co-56 0.054 868 Ge-73 0.104 1098 Fe-59 0.049 1293 Ar-41 0.139 Từ bảng ta thấy thành phần phông chủ yếu vật liệu che chắn nhơm, sắt detector Bismuth Ge gây nơtron tán xạ vào detector Như cần ý bổ sung che chắn nơtron cho detector 35 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Phân tích định lượng B phương pháp phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời thực dòng nơtron nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các mẫu chuẩn Mo-123 mẫu thử Or-46 sử dụng để xác định độ nhạy giới hạn phát hệ PGNAA với đối tượng mẫu địa chất Hàm lượng B mẫu thử xác định phương pháp phân tích so sánh với mẫu chuẩn 3.1 Kết xác định hệ số Asp Clo Hệ số Asp Clo xác định Bảng 3.1: Bảng 3.1 Kết tốc độ đếm Asp nguyên tố Cl mẫu NH4Cl STT Tên mẫu NH4Cl-1 NH4Cl-2 NH4Cl-4 NH4Cl-7 NH4Cl-8 Sai số diện tích đỉnh (%) 1951 keV 5362 3.3 6070 2.7 14279 1.3 47675 0.6 26222 0.7 Trung bình Diện tích đỉnh Với Thời gian đo (s) 10831 8224 7992 11583 2807 Cps Asp 0.5 0.7 1.8 4.1 9.3 22.9 24.7 25.9 28.2 27.5 25.9 Sai số Asp (%) 0.8 0.7 0.3 0.2 0.2 0.3 (3.1) Với Asp,Cl tốc độ đếm riêng mẫu thử Clo đỉnh 1951 keV, Np diện tích đỉnh 1951 keV Clo, t thời gian chiếu đo mẫu, w khối lượng nguyên tố Clo mẫu Từ Bảng 3.1 ta có mối liên hệ khối lượng mẫu thử tốc độ đếm biểu diễn Hình 3.1 36 10.00 9.00 8.00 7.00 CPS 6.00 5.00 4.00 3.00 y = 27.892x - 0.0834 R² = 0.9996 2.00 1.00 0.00 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 Khối lượng Clo (g) Hình 3.1 Đồ thị biểu diễn tương quan tốc độ đếm khối lượng nguyên tố Clo 37 Kết phân tích hàm lượng Sử dụng công thức (1.7), (1.8) cho phương pháp tương đối (1.11) xác định hệ số k nguyên tố Boron Bảng 3.2 Bảng 3.2 Thông tin mẫu H3BO3-NH4Cl hệ số k0-B Tên mẫu MIX Bo-Clo-1 MIX Bo-Clo-2 Bo-Clo-3-1 MIX Bo-Clo-3-2 Bo-Clo-4-1 MIX Bo-Clo-4-2 Nguyên tố Khối Năng Thời Diện tích Sai số Clo lượng lượng gian đo diện tích CPS (g) (keV) (s) (%) 0.26843 1951 5165.72 8466.06 1.58 1.64 Bo 0.16206 5165.72 5009186 0.05 Clo 0.27011 1951 3955.65 8843.64 1.60 Bo 0.08948 0.06 Clo 0.25391 1951 2056 2451.52 2.85 Bo 0.21112 478 2056 2162647 0.07 Clo 0.25391 1951 4500 5590.91 2.12 Bo 0.21112 4500 4745114 0.05 Clo 0.20716 1951 1207.37 3567.00 2.41 Bo 0.03868 0.06 Clo 0.20716 1951 2830 8424.00 1.43 Bo 0.03868 2830 1583770 0.09 478 478 478 478 478 3955.65 3138083 1207.37 672794 CPS phông 0.036 969.70 0.025 2.24 0.036 793.32 0.025 1.19 0.036 1051.87 0.025 1.24 0.036 1054.47 0.025 2.95 0.036 Asp Hiệu suất Sai số ghi đỉnh k0-Bo k0 (%) 6.0 1.497E-04 320.4 5983.3 4.681E-04 8.1 1.497E-04 348.2 8865.9 4.681E-04 4.6 1.497E-04 349.9 4982.2 4.681E-04 4.8 1.497E-04 336.2 4994.5 4.681E-04 14.1 1.497E-04 327.1 557.24 0.025 14407.6 4.681E-04 2.98 0.036 14.2 38 KẾT QUẢ Sai số k0 k0-Bo 1.58 320.4 5.1 1.60 348.2 5.6 k0 2.85 343.0 8.2 2.12 2.41 1.497E-04 559.64 0.025 14469.6 4.681E-04 326.0 k0-Bo Sai số 326.5 1.43 5.7 334.5 5.8 3.2 Kết tính độ nhạy giới hạn phát nguyên tố B Độ nhạy giới hạn phát nguyên tố B mẫu địa chất xác định cách đo phổ gamma tức thời mẫu chuẩn địa chất Mo-123 mẫu thử Or-46 Các giá trị tính theo cơng thức (1.28) (1.32) Bảng 3.3 độ nhạy giới hạn phát mẫu chuẩn địa chất Mo-123 Bảng 3.3.Bảng độ nhạy giới hạn phát mẫu địa chất STT Tên mẫu Hàm lượng tính Độ nhạy (mg/kg) (cps/g) Giới hạn phát (μg/g) Mo-123 50.3 ± 4.6% 1.275 5.03E-05 Or-46 26.2 ± 2.5% 0.996 2.57E-05 3.3 Hàm lượng B mẫu thử mẫu chuẩn Trong thực nghiệm này, mẫu thử địa chất Or-46 đo xác định hàm lượng B phương pháp so sánh với mẫu chuẩn Các mẫu sử dụng để phân tích thử nghiệm nhằm đánh giá khả phân tích hệ PGNAA Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất phương pháp so sánh với mẫu chuẩn cho Bảng 3.4 Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất STT Tên mẫu Mo-123 Or-46 Hàm lượng tính (mg/kg) Hàm lượng Độ lệch chuẩn (mg/kg) chuẩn (%) 50.0 26.2 ± 2.5% 25.2 a 4.0 a: Giá trị hàm lượng chuẩn mẫu thử cung cấp nhà sản xuất Các giá trị Bảng 3.4 hàm lượng B mẫu thử Or-46 tính có phù hợp tốt với giá trị hàm lượng mẫu cung cấp nhà sản xuất có độ lệch chuẩn khoảng 4% Kết cho thấy tính ổn định phương pháp PGNAA phân tích B 39 3.4 Thảo luận kết Kết qủa cho thấy tính ổn định phương pháp PGNAA phân tích B Tuy nhiên thời gian đo mẫu dài (khoảng 3-8 tiếng/mẫu), cần thiết phải nâng cao độ nhạy phương pháp cách tăng thông lượng chùm nơtron (rút ngắn phin lọc) tăng hiệu suất ghi detector (giảm khoảng cách đo từ mẫu đến detector) Nhận xét chung: Kết xác định hàm lượng B mẫu địa chất dòng nơtron nhiệt KS2 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt khằng định tính thực tế phương pháp PGNAA việc phân tích B Trong thời gian tới cần có cải tiến hệ PGNAA thiết lập cấu hình triệt Compton nhằm giảm phông gamma, nâng cao hiệu suất ghi detector, hiệu tự che chắn hấp thụ nơtron với mẫu có khối lượng lớn, nâng cao độ nhạy giảm giới hạn phát B hệ PGNAA KẾT LUẬN Phương pháp phân tích kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) cơng cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) phân tích tốt ngun tố mà INAA thơng thường khơng phân tích được, nguyên tố nhẹ H, B, C, N, Si, P, S nguyên tố có tiết diện bắt nơtron lớn, Cd, Gd Các nguyên tố ưu INAA Al, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm… phân tích PGNAA, PGNAA phương pháp phân tích so sánh cho INAA Bên cạnh ưu điểm phân tích đồng thời nhiều ngun tố, khơng phá huỷ mẫu, PGNAA có ưu mẫu sau phân tích phương pháp có độ phóng xạ dư mẫu thấp, nên sử dụng lại cho phương pháp phân tích khác Trong q trình làm luận văn, tơi thu số kết sau: 40 Về mặt lý thuyết: - Đã tổng quan nguyên lý, phương pháp thiết bị phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời, bao gồm: loại dòng nơtron, hệ phổ kế, phương pháp tính hàm lượng, yếu tố ảnh hưởng đến kết phân tích v.v - Đã nghiên cứu đặc trưng hệ thiết bị PGNAA đặc điểm trường nơtron: Thông lượng nhiệt, tỷ số Cadmi vị trí chiếu mẫu, hiệu suất ghi xạ hệ đo, kích thước chùm nơtron, vị trí đặt mẫu Đã đo xử lý phổ phông gamma hệ đo Về thực nghiệm: - Mở rộng hiểu biết sinh viên, tính thực tiễn áp dụng kỹ thuật PGNAA phân tích nguyên tố Là công cụ hỗ trợ tốt cho phương pháp phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ (INAA) - Đã xác định thực nghiệm đặc trưng hệ phân tích PGNAA như: Khối khuếch đại phổ, cao v.v… Viện nghiên cứu hạt nhân Đã tiến hành thu thập số liệu mẫu chuẩn mẫu thử - Sử dụng phần mềm xử lý thu phổ, chương trình Genie 2000, FitzPeaks, Excel để tiến hành xử lý số liệu thu Tính tốn giới hạn phát hiện, độ nhạy, hàm lượng nguyên tố B mẫu chuẩn địa chất Như luận văn hoàn thành đầy đủ mục tiêu ban đầu đặt 41 TÀI LIỆU THAM KHẢO TIẾNG VIỆT: [1] Nguyễn Văn Đỗ (2004), Các phương pháp phân tích hạt nhân, NXB ĐHQG Hà Nội [2] Nguyễn Xuân Hải (2010), “Đầu dò bán dẫn ứng dụng” Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [3] Ngô Quang Huy (1997), Vật lý lò phản ứng hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên từ Việt Nam, Trung tâm Hạt nhân TP Hồ Chí Minh, tr 241-253 [4] Trần Tuấn Anh (2016), “Giáo trình xác định hiệu suất ghi hệ đo xạ”, Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [5] Phạm Ngọc Sơn (2012), Báo cáo tổng kết đề tài nghiên cứu khoa học cấp năm 2009 -2011 – Phát triển dòng nơtron phin lọc kênh ngang số Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, Mã số: ĐT.08/09/NLNT, Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt TIẾNG ANH: [6] Database of prompt gamma rays from slow neutron capture for elemental analysis, Final report of a coordianted research project, International atomic energy ( IAEA), Vienna, 2006 [7] C YONEZAWA(1997), Development of a neutron capture prompt gammaray analysis system and basic studies of element analysis using this system, JEARImemo 09-030 [8] K Sudarrsan, R.N Acharya, A.G.C Nair, Y M Scindia, Agoswami A.V.R Reddy and S.B Manohar (2006), Determination of prompt k0 factors in PGNAA, IAEA, Vienna WEBSITE: [9] http://www.nucleide.org/DDEP_WG/DDEPdata.htm 42 ... phân tích quy trình phân tích ngun tố B Cuối phần kết luận số kiến nghị ix Chương 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON GAMMA TỨC THỜI (PROMPT GAMMA NEUTRON ACTIVATION... mở với dòng nơtron nhiệt cho mục đích đo đạc số liệu hạt nhân phân tích hàm lượng nguyên tố phương pháp kích hoạt hạt nhân đo gamma tức thời (Prompt gamma) Hệ phổ kế đo gamma tức thời lắp đặt... PGNAA) Năm 1936, phân tích kích hoạt đời Geoge de Hevesy Hilde Levi lần áp dụng, phân tích kích hoạt phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố mẫu xác tiện lợi so với phép phân tích khác Từ 1938