Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn phát nơtron

CÁC NỘI DUNG TRONG BÁO CÁO PHẦN II - LÝ THUYẾT TỔNG QUAN THIẾT BỊ PHÂN TÍCH THEO PHƯƠNG PHÁP PGNAA 5 I HỆ THIẾT BỊ SỬ DỤNG KỸ THUẬT KÍCH HOẠT NƠTRON 5 II CÁC KỸ THUẬT PHÂN TÍCH THAN 10

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

CƠ QUAN CHỦ TRÌ: VIỆN KHOA HỌC VÀ KỸ THUẬT HẠT NHÂN CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI: TS., NCVC NGUYỄN THANH TUỲ

Hà nội – 9/2011

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

CƠ QUAN CHỦ TRÌ: VIỆN KHOA HỌC VÀ KỸ THUẬT HẠT NHÂN CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI: TS., NCVC NGUYỄN THANH TUỲ

Hà nội – 9/2011

DANH SÁCH THAM GIA THỰC HIỆN ĐỀ TÀI

1 Bùi Đắc Dũng TS., NCVC Viện KH&KT Hạt nhân

2 Khuông Thanh Tuấn CN., NCV TT Kỹ thuật hạt nhân

Viện KH&KT Hạt nhân

3 Võ Thị Anh ThS., NCV TT Kỹ thuật hạt nhân

Viện KH&KT Hạt nhân

4 Đặng Quang Thiệu TS., NCVC TT Gia tốc và Điện tử

Viện KH&KT Hạt nhân

5 Nguyễn Văn Sỹ KS., NCV TT Gia tốc và Điện tử

Viện KH&KT Hạt nhân

6 Trịnh An Tuấn CN., NCV TT Gia tốc và Điện tử

Viện KH&KT Hạt nhân

DANH SÁCH CÁC CỘNG TÁC VIÊN

7 Trịnh Văn Giáp TS., NCVC Viện KH&KT Hạt nhân

8 Nguyễn Tuấn Khải TS., NCVC TT NCCB và TÍNH TOÁN

9 Nguyễn Mạnh Hùng KS., KTV TT Gia tốc và Điện tử

Viện KH&KT Hạt nhân

10 Vũ Trung Tân CN TT Kỹ thuật hạt nhân

Viện KH&KT Hạt nhân

11 Nguyễn Quang Long CN, NCV TT ATBX&MT

CÁC NỘI DUNG TRONG BÁO CÁO

PHẦN II - LÝ THUYẾT TỔNG QUAN

THIẾT BỊ PHÂN TÍCH THEO PHƯƠNG PHÁP PGNAA 5

I HỆ THIẾT BỊ SỬ DỤNG KỸ THUẬT KÍCH HOẠT NƠTRON 5

II CÁC KỸ THUẬT PHÂN TÍCH THAN 10

3 Kỹ thuật đo gamma truyền qua 11

4 Kỹ thuật đo gamma truyền qua 2 năng lượng 11

5 Kỹ thuật đo gamma tán xạ ngược 12

6 Kỹ thuật tán xạ Nơtron 12

7 Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời 13

III ỨNG DỤNG KỸ THUẬT PGNAA TRONG NGÀNH THAN 14

1 Các loại thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA 14

2 So sánh kỹ thuật PGNAA với một số kỹ thuật khác 14

3 Tình hình nghiên cứu chế tạo thiết bị PGNAA ở Việt Nam 15

4 Thiết bị phân tích đống PGNAA theo cấu hình của IAEA 16

PHẦN III - NGHIÊN CỨU, THỰC NGHIỆM

CHẾ TẠO THIẾT BỊ PGNAA PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN 19

I THIẾT KẾ HỆ PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN PGNAA 19

1.1 Cấu hình chung của các thiết bị/máy đo hạt nhân 19

1.2 Nguồn phát nơtron trong hệ đo chế tạo 21

II THIẾT KẾ, CHẾ TẠO HỘP CHỨA NGUỒN VÀ THÙNG ĐO 23

2.1 Thiết kế hệ chứa nguồn và thùng đo 23

2.2 Chế tạo hộp chứa nguồn và thùng đo 28

2.3 Nạp nguồn phóng xạ vào hộp chứa nguồn 32

III CHẾ TẠO CÁC KHỐI ĐIỆN TỬ CỦA HỆ PHÂN TÍCH 33

3.2 Tiền khuếch đại 34

3.4 Thiết kế và lắp ráp bộ phân tích biên độ đa kênh – MCA 38

3.5 Phần mềm xử lý tín hiệu biến đổi đa kênh (MCA) 42

IV CHẾ TẠO MẪU THAN CHUẨN CHO HỆ ĐO 42

V ĐÁNH GIÁ AN TOÀN BỨC XẠ HỆ ĐO 45

I LỚP CHẮN BỨC XẠ GIỮA NGUỒN VÀ ĐẦU THU 48

1.1 Chọn vật liệu che chắn 48

1.3 So sánh phổ CẤU HÌNH I và CẤU HÌNH V 53

1.4 Lựa chọn lớp chắn tối ưu cho CẤU HÌNH ĐO 54

1.5 Xác định khối lượng than thích hợp theo cấu hình đo 55

II CHƯƠNG TRÌNH XỬ LÝ PHỔ PGNAA 57

2.1 Xây dựng thư viện vạch năng lượng phổ PGNAA của than 57

2.2 Chuẩn năng lượng 59 2.3 Lưu đồ phần mềm 63 2.4 Mô tả các chức năng chính trong chương trình 64

III XÂY DỰNG QUY TRÌNH LÀM ĐƯỜNG CHUẨN ĐỘ TRO 66

3.1 Phương pháp luận 67 3.2 Xây dựng đường chuẩn độ tro 68

3.3 Số liệu thực nghiệm 69 3.4 Kết quả đo xác định độ tro than 74

3.5 Tính sai số kết quả đo 76 3.6 Quy trình làm đường chuẩn 79

IV MỘT SỐ THÔNG SỐ KỸ THUẬT CHÍNH CỦA HỆ ĐO 79

4 Phụ lục 1.4 Quy trình làm đường chuẩn 111

PHỤ LỤC 2 – VĂN BẢN LIÊN QUAN

1 Quyết định số 1473/QĐ-BHKCN, V/v phê duyệt giao thực hiện

các nhiệm vụ KH&CN cấp Bộ năm 2009-2010

2 Số 03/09/HĐ/ĐT, ngày 03 tháng 8 năm 2009, Hợp đồng thực

hiện đề tài nghiên cứu khoa học và phát triển công nghệ cấp Bộ

3 Quyết định số 3058/QĐ-BKHVN V/v chỉnh sửa tên và gia hạn

thời gian thực hiện đề tài

4 Biên bản xác nhận tài chính

5 Quyết định số 49/ QĐ-BKHCN, ngày 17/11/2012, V/v thành lập

Hội đồng KHCN đánh giá, nghiệm thu đề tài cấp Bộ

6 Biên bản đánh giá kết quả đề tài KHCN cấp Bộ, ngày 22/3/2012

của Hội đồng khoa học đánh giá, nghiệm thu cấp Bộ

BẢNG CÁC TỪ TIẾNG ANH VÀ VIẾT TẮT TRONG BÁO CÁO

NAA Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích bằng kích hoạt

neutron PGNAA Prompt Gamma Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân

tích bằng kích hoạt neutron-gamma tức thời DGNAA Delayed Gamma Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân

tích bằng kích hoạt neutron-gamma trễ INAA the Instrumental Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân

tích kích hoạt nơtron công cụ RNAA the Radiochemical Neutron activation analysis – Kỹ thuật phân

tích nơtron hóa phóng xạ ENAA Epithermal Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích

kính hoạt nơtron trên nhiệt CNAA the Cyclic Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích kich

hoạt nơtron tuần hoàn BGO bismuth germanate detetor, Đầu thu BGO

DUET Dual energy gamma-ray transmission, Tia gamma truyền qua hai

năng lượng XRF X Ray Fluorescence, Kỹ thuật huỳnh quang tia X

IAEA International Atomic Energy Agency – Cơ quan Năng lượng

nguyên tử quốc tế NCS Nucleonic Control Systems – NCS, các hệ điều khiển hạt nhân CSIRO Công ty cung cấp thiết bị hạt nhân của Úc

NDT None Destroy Testing, kiểm tra không phá hủy mẫu

NLNT Năng lượng nguyên tử

TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam

TĐ Tuyệt đối

TMĐT Thuyết minh đề tài

TKV Tập đoàn Than và Khoáng sản Việt Nam

DANH MỤC BẢNG, BIỂU SỐ LIỆU TRONG BÁO CÁO

1

Bảng 3.1 Kết quả tính toán liều bức xạ tổng cộng gây bởi

nơtron và gamma ở bên ngoài bộ phận chứa nguồn tại các vị

trí cách tâm 1m, 2m và 3m

25

2 Bảng 3.2 Kết quả tính toán liều bức xạ gây bởi nơtron ở bên

ngoài thùng tại các khoảng cách 1m, 2m và 3m cách thùng 27

3 Bảng 3.3 Tổng hợp nguyên vật liệu chế tạo thùng đo & hộp

4 Bảng 3.4 Thông số kỹ thuật của ADC 41

5 Bảng 3.5 Kết quả phân tích độ tro và các ôxít trong mẫu than 44

6 Bảng 3.6 Đánh giá ATBX - Giá trị đo liều nơtron và gamma 45

7 Bảng 4.1 Độ truyền qua và phản xạ nơtron của mỗi vật liệu

8 Bảng 4.2 Thành phần nguyên tố của vật liệu được đánh giá 49

9 Bảng 4.3 Đặc tính của polyethylene và paraffin Wax 49

10 Bảng 4.4 Thư viện vạch năng lượng cơ bản của các nguyên tố

14 Bảng 4.8 Tỷ lệ % các ô xít trong tro than 68

15 Bảng 4.9 Hàm lượng nguyên tố trong tro than 68

16 Bảng 4.10 Thông tin chi tiết của 3 đường chuẩn được lập

17 Bảng 4.11 Kết quả tính độ tro than từ các phổ thu được 69

18 Bảng 4.12 Nhóm số liệu xác định độ tro trong 3 ngày 72

19 Bảng 4.13 Kết quả xác định độ tro than theo đường chuẩn II 74

20 Bảng 4.14 Kết quả đo và tính sai số 77

DANH MỤC HÌNH VẼ TRONG BÁO CÁO

1

Hình 2.1 Phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời

(PGNAA) và phân tích kích hoạt nơtron gamma trễ

(DGNAA)

5

2 Hình 2.2 a) Phân tích nguyên tố trong mẫu than bằng kỹ thuật

XRF, b) Phân tích trên băng tải bằng kỹ thuật XRF 10

3 Hình 2.3 Nguyên lý của kỹ thuật đo gamma truyền qua 11

4 Hình 2.4 Nguyên lý đo gamma truyền qua hai năng lượng 12

5 Hình 2.5 Nguyên lý đo gamma tán xạ ngược 12

7 Hình 2.7 Vùng xảy ra tương tác Prompt gamma xung quanh

8 Hình 2.8 Lựa chọn kỹ thuật hạt nhân cho mục đích xác định

9 Hình 2.9 Kích thước cấu hình theo thiết kế của IAEA 17

10 Hình 2.10 Thùng đo do Trung Quốc theo thiết kế của IAEA 17

11 Hình 3.1 Cấu hình hệ phân tích độ tro than bằng phương pháp

12 Hình 3.2 a) Hình vẽ cấu trúc ống phát, b): Hộp điều khiển 22

13 Hình 3.3 Thùng đo thí nghiệm xác định thông lượng ống phát

14 Hình 3.4 Phổ năng lượng của nguồn Cf-252 24

15 Hình 3.5 Cấu trúc của bộ phận chứa nguồn nơtron đồng vị,

16 Hình 3.6 Phổ năng lượng của n tán xạ ra khỏi hộp chứa sau

quá trình làm chậm trong paraffin 25

17 Hình 3.7 Phổ năng lượng bức xạ gamma thứ cấp tạo ra 26

18 Hình 3.8 Mô hình hệ phân tích độ tro than sử dụng phương

22 Hình 3.12 Bản vẽ chi tiết cơ khí hộp bảo quản nguồn Cf-25 29

23 Hình 3.13 Ảnh quá trình chế tạo các lớp che chắn nơtron cho

24 Hình 3.14 Bản vẽ cơ khí chi tiết khóa bảo vệ thanh giữ nguồn 30

25 Hình 3.15 Bản vẽ cơ khí thùng đo kết nối với hộp bảo quản

26 Hình 3.16 Hệ đo gồm hộp chứa nguồn và thùng đo mẫu 31

27 Hình 3.17 Giá trị suất liều nơtron tại điểm cách nguồn 0,75m 32

28 Hình 3.18 Các dụng cụ và quá trình nạp nguồn vào hộp chứa

29 Hình 3.19 Hiệu suất của dêtctơ NaI và BGO theo năng lượng

30 Hình 3 20 Sơ đồ nguyên lý của bộ tiền khuếch đại 34

32 Hình 3.22 Dạng xung lối ra từ đầu đo và tác dụng của mạch vi

33 Hình 3.23 Nguyên lý làm việc của mạch giữ điểm không 36

34 Hình 3.24 Dạng xung lối vào, lối ra điều khiển bộ phân biệt 36

35 Hình 3.25 Mô tả tác dụng của mạch giữ điểm không 36

38 Hình 3.28 Sơ đồ nguyên lý mạch khuếch đại 37

39 Hình 3.29 Sơ đồ khối bộ biến đổi ADC 39

40 Hình 3.30 Sơ đồ nguyên lý khối biến đổi ADC 39

41 Hình 3.31 Mạch điều khiển logic và đặt ngưỡng 40

42 Hình 3.32 Mạch giữ đỉnh, phóng điện và phục hồi 40

43 Hình 3.33 Sơ đồ nguyên lý khối thu thập, xử lý số liệu và

44 Hình 3.34a) Độ phi tuyến vi phân DNL, b) Độ phi tuyến tích

45 Hình 3.35 Thiết bị chế tạo đang thu phổ gamma tự nhiên

46 Hình 3.36 Sơ đồ vị trí đo liều bức xạ: VT đo khi nguồn trong

container; VĐ vị trí đo khi nguồn ở vị trí đo mẫu 46

47 Hình 4.1 Vật liệu cản xạ để che chắn nơtron 49

48 Hình 4.2 Các cấu hình được thử nghiệm 50-52

49 Hình 4.3 So sánh phổ thu được trên 5 cấu hình thử nghiệm 53

50 Hình 4.4 Phổ so sánh giữa phổ thu được trên CHI và CHV 54

51 Hình 4.5 Phổ thu trên cấu hình I với hai độ dày lớp PE 55

52 Hình 4.6 So sánh phổ thu được theo 2 “lớp” than 35cm và

53 Hình 4.7 Phổ của hệ thiết bị PGNAA với nguồn Co và Ba 60

54 Hình 4.8 Đồ thị đường chuẩn năng lượng với nguồn Co và Ba 60

55 Hình 4.9 Xác định vị trí kênh đỉnh H theo vạch phổ năng

56 Hình 4.10 Đồ thị đường chuẩn năng lượng Co, Ba và H 61

57 Hình 4.11 Xác định vị trí kênh vạch phổ NL của Si trong

58 Hình 4.12 Đồ thị đường chuẩn năng lượng Co, Ba, H và

59 Hình 4.13 Xác định vị trí kênh các đỉnh năng lượng của H và

60 Hình 4.14 Lưu đồ phần mềm tính toán và xử lý số liệu hệ

61 Hình 4.15 Phân tích phổ vùng năng lượng cao của phổ thu

62 Hình 4.16 So sánh phổ của 4 mẫu than phân tích trên hệ

63 Hình 4.17 So sánh đỉnh phổ hydro của một mẫu than thu ngày

64 Hình 4.18 So sánh các vùng phổ ROI của một mẫu than 73

65 Hình 4.19 Tương quan giữa độ tro phân tích hóa và độ tro của

66 Hình 4.20 Đường cong độ nhạy của hệ thiết bị PGNAA 76

67 Hình 4.21 Đường cong sai số của đường chuẩn và kết quả đo 79

68 Hình 5.1: Mô hình hệ phân tích PGNAA thành hệ đo hiện

trường nhờ sử dụng xe tải nhẹ 82

GIỚI THIỆU TÓM TẮT NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN BẰNG PGNAA

VỚI NGUỒN PHÁT NƠTRON

Dự án hợp tác Vùng Châu Á – Thái Bình Dương (RAS) của IAEA về lĩnh vực NCS triển khai từ năm 2001 đã mang đến nhận thức mới về ứng dụng của kỹ thuật hạt nhân cho các nước tham gia Qua 4 khóa năm tài chính (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099 và RAS/8/107), bằng việc chuyển giao kỹ thuật pha sau cao hơn pha trước, khắc phục các hạn chế và mở ra thêm ứng dụng mới, trình độ các nước được nâng lên từ việc tiếp cận, tiếp nhận chuyển giao kỹ thuật, đạt đến mức làm chủ và có thể chế tạo ra các thiết bị có tính năng tương tự Điều mong muốn của sự hợp tác đã trở thành sự thành công của Dự án Dự

án đã viện trợ cho Việt Nam nhiều thiết bị để xây dựng Trung tâm trình diễn Vùng, trong

đó có thiết bị đo độ tro theo phương pháp tán xạ ngược gamma và thiết bị đo lỗ khoan thăm dò bằng PGNAA Năm 2008, Dự án RAS/8/107, IAEA viện trợ nguồn phát nơtron, Việt Nam có trách nhiệm chế tạo hệ đo độ tro đống than bằng kỹ thuật PGNAA Kỹ thuật phân tích bằng phương pháp kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) là một trong những kỹ thuật phân tích tiên tiến Ưu điểm của phương pháp đo này là phân tích nhanh, kết quả khá chính xác, không phải gia công mẫu, quá trình phân tích không bị ảnh hưởng của điều kiện môi trường, và phân tích được hầu hết các nguyên tố trong bảng tuần hoàn

Đề tài “Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro than sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn phát nơtron”, triển khai từ tháng 4/2009, hoàn thành tháng 9/2011 đã thành công trong việc xác định nhanh độ tro than

Hệ đo PGNAA phân tích độ tro than có các thông số kỹ thuật chính sau đây: Kết quả xác định độ tro có sai số tuyệt đối nhỏ hơn 1%; Sử dụng nguồn nơtron Cf-252 có cường độ

là 0,85 x 106 n/s; sử dụng đầu thu BGO kích thước 51 x 51mm do hãng REXON chế tạo, ADC có độ phân giải 2000 kênh; Thời gian phân tích mẫu than là 600s – 1000s; Khối lượng mẫu than phân tích là 700 kg; Hệ đo kết nối với máy tính qua cổng USB, chạy trên môi trường Win XP; Liều bức xạ gây bởi nơtron và gamma ở xung quanh hệ đo nhỏ hơn nhiều so với mức liều cho phép theo quy định của IAEA (Liều được phép đối với người làm việc trong môi trường phóng xạ là 5 µSv/h);

Đề tài đã xây dựng được các quy trình: Quy trình phân tích độ tro than; quy trình lập đường chuẩn, làm mẫu chuẩn và viết hướng dẫn sử dụng thiết bị Có hai bài báo đã được đăng tải trên Tạp chí Hoạt động khoa học – Bộ KHCN và Tạp chí Nuclear Science and Technology – Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam

Hệ thiết bị phân tích độ tro than bằng PGNAA trong phòng thí nghiệm, cần được tiếp tục nghiên cứu, hoàn thiện công nghệ để đồng thời với việc xác định độ tro, xác định được hàm lượng các nguyên tố, độ ẩm, chất bốc và nhiệt lượng của than, mở rộng cho các loại đối tượng đo khác và cải hoán thiết bị phòng thí nghiệm thành thiết bị phân tích hiện trường Từng bước hoàn thiện các kỹ thuật trên, làm cho thiết bị PGNAA ngày càng hoàn thiện, đáp ứng được các yêu cầu khó tính của các ngành công nghiệp Chính vì ưu điểm nổi bật của PGNAA nên nhất định các thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA sẽ phát triển để đáp ứng nhu cầu tự động hoá trong quá trình công nghiệp hoá ở Việt Nam

ABSTRACT RESEARCH AND DEVELOPMENT THE OFF-BELT ANALYSER BY PGNAA

IAEA-RCA/RAS on NCS project have been operating from 2001 brought a new conception and approach about application of nuclear and nucleonic techniques in member states Through 4 cycle of projects (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099 and RAS/8/107),

by a step-by-sep technical transfer, higher level on later phase, this technical transfer way has corrected disadvantages and opened new applications, helps the member states from passive receiving to active joining into higher level of technical development for particular application, in each member state A regional demonstration centre has been set up in Hanoi - Vietnam, to train personnel from around the RCA region in the use of this instrumentation The centre in Hanoi has been set a coal ash determination instruments using back-scattered gamma and coal ash logging instrument using PGNAA methods In

2008, through project RAS/8/107, IAEA has aided a neutron generator and Vietnam had a responsibility to develop Ash content Bulk Analysis by PGNAA Prompt gamma neutron activation analysis technique (PGNAA) is one among advanced techniques over the world Advantages of this technique are fast analysis, good accuracy, sample process is not required, no influences of measurement environment and analysis of almost elements in the periodic table Based on this issue, project “Research and development of PGNAA coal ash analyser using neutron generator”, carried out since 9/2009, finished in 9/2011 have achieved the first achievements in fast coal ash determination

Developed Ash content Bulk Analysis by PGNAA has following technical parameters: result of coal ash determined has absolute error less than 1%; uses Cf-252 neutron source with neutron flux of 0.85 x 106 n/s; uses BGO detector with size of 51 x 51mm, 2000 channels of ADC; analysis time is 600s; mass of analysed coal sample is 700 kg; PC connected via USB interface on Window XP; neutron dose and gamma dose around the instruments are less than allowed doses in IAEA safety standards (allowed dose for radiation personnel is 5 µSv/h);

The project has created out following procedures: procedure of coal ash analysis, procedure for calibration of ash content, procedure for processing of standard samples; user manual is also written

This Ash content Bulk Analysis by PGNAA system is using in laboratory, and its is needed to study and to improve more, to analyse not only ash content of coal buts also element contents and other parameters, such as moisture, volatiles content and so on of the coal; it is also needed to open new capability of measurements for other object (cement, soil…), and changing the design to be a field an in-situ instrument It is emphasized to improve this system and technique, step-by-step, to make it suitable for strict requirements

of industry in industrialize-modernize process of Vietnam By revealed advantages of PGNAA technique, this kind of system should be developed and improved to catch the fast development of automation in industry

PHẦN I MỞ ĐẦU

I ĐẶT VẤN ĐỀ, XUẤT XỨ ĐỀ TÀI

Kỹ thuật phân tích bằng phương pháp kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) là một trong những kỹ thuật phân tích tiên tiến, hiện đang có nhiều ứng dụng [33] PGNAA đang ngày càng được ứng dụng rộng rãi vào phục vụ sản xuất công nghiệp và đời sống [32,34] Ở các nước có thể tìm thấy rất nhiều ứng dụng, trong rất nhiều ngành và lĩnh vực Tuy nhiên, do việc xây dựng hệ đo sử dụng kỹ thuật này đòi hỏi phải có trình độ kỹ thuật – công nghệ cao và nguồn kinh phí khá lớn, cho nên trong nhiều năm đã qua, nó vẫn chưa được nghiên cứu - ứng dụng ở Việt Nam Ở nước ta, việc ứng dụng kỹ thuật hạt nhân đang được triển khai mạnh, nhưng kỹ thuật PGNAA chưa được quan tâm nhiều Trong công nghiệp, hiện có một số cơ sở sử dụng thiết bị PGNAA với nguồn phóng xạ, nhưng chưa có cơ sở sử dụng thiết bị PGNAA với nguồn phát bức xạ là máy phát hoặc ống phát nơtron

Dự án hợp tác vùng Châu Á – Thái Bình Dương, liên tục trong các năm tài khóa từ năm 2001 đến năm 2005 (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099) về “Lợi ích của việc ứng dụng các phương pháp phân tích kỹ thuật hạt nhân trong kỹ nghệ khai khoáng đối với việc thăm dò và khai thác khoáng sản” do IAEA chủ trì nhằm mục đích giới thiệu, trình diễn và chuyển giao các kỹ thuật phân tích hạt nhân hiện đại trong các lĩnh vực khai thác than và mỏ kim loại Việt Nam đã tham gia rất tích cực

và chủ động trong nghiên cứu triển khai, trình diễn ứng dụng thiết bị, kỹ thuật liên quan và tổ chức các hội thảo quốc tế Việt Nam và Trung Quốc được chọn để xây dựng hai trung tâm đào tạo và trình diễn Vùng - RDC (Regional training and Demonstration Centre) của dự án đặt tại Hà Nội (Viện KH&KTHN) và Bắc Kinh - Trung Quốc Với vai trò chủ cơ sở RDC, Viện được trang bị một số thiết bị phân tích hạt nhân tiên tiến như: phân tích nguyên tố theo phương pháp XRAY; phân tích

độ tro đống than; xác định độ tro vỉa than trong lỗ khoan thăm dò và khai thác than; phân tích mật độ, độ ẩm nền đường; xác định mật độ lỗ khoan khảo sát nền móng công trình Một số thiết bị điển hình, bao gồm:

- Hệ phân tích độ tro lỗ khoan dùng phương pháp gamma-gamma: Sử dụng nguồn Cs-137 hoạt độ thấp để xác định độ tro của các vỉa than trong lỗ khoan

- Thiết bị phân tích độ tro than trong đống than và vỉa than, theo phương pháp

đo gamma tán xạ ngược, sử dụng nguồn Cs-137 hoạt độ thấp (370 kBq)

- Hệ đo lỗ khoan dùng phương pháp PGNAA: Sử dụng nguồn nơtron Cf-252 thông lượng 107 n/s Hệ này có thể xác định độ tro và phân tích nguyên tố trong các

lỗ khoan thăm dò than và khoáng sản (Sắt, Nhôm, Đồng…)

- Hệ đo mật độ, độ ẩm nền đường, PB 102E: sử dụng nguồn Co-60 và Cf-252

- Hệ đo mật độ, độ ẩm dưới nền đường, PB 105: sử dụng Co-60 và Cf-252 Sau giai đoạn khiển khai ứng dụng các thiết bị hạt nhân trên, người sử dụng (End-user) thấy rõ lợi ích cũng như hạn chế của các thiết bị hạt nhân Ví dụ: Thiết

bị phân tích độ tro than trong đống than - vỉa than và thiết bị đo độ tro lỗ khoan,

theo phương pháp đo gamma tán xạ ngược, sử dụng nguồn Cs-137 liều thấp (370 kBq) có ưu điểm phân tích nhanh, dễ sử dụng, phục vụ tốt cho quá trình khai thác

và chế biến than, nhưng không đạt yêu cầu về độ chính xác và độ tin cậy để bán hàng/ xuất khẩu than; Hệ PGNAA đo lỗ khoan có khả năng phân tích nguyên tố và loại trừ ảnh hưởng của độ ẩm để xác định nhanh độ tro, khắc phục nhược điểm của thiết bị đo độ tro đống theo phương pháp đo gamma tán xạ ngược, nhưng giá thành cao Từ đó cho thấy thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA có khả năng rất lớn và nhiều triển vọng ứng dụng để phân tích nguyên tố trong thăm dò - khai thác của ngành than và khoáng sản Từ đây, Dự án hợp tác Vùng bắt đầu triển khai ứng dụng của hệ phân tích PGNAA có khả năng phân tích nhanh các lượng mẫu lớn như trong đống than (PGNAA for off-belt bulk analyser) Trong năm tài khóa 2004 - 2005 của dự

án RAS/8/099, Trung Quốc tự chủ về nguồn Cf-252 và chế tạo cơ khí hệ đo, Dự án cung cấp thiết bị điện tử và phần mềm xử lý Tiếp theo, năm tài khóa 2007-2009 của dự án RAS/8/107, Dự án cung cấp nguồn Cf-252 cho RDC Hà Nội và Việt Nam

tự nghiên cứu chế tạo thiết bị phân tích và các phần mềm xử lý tín hiệu Hệ xây dựng có cấu hình dựa theo thiết kế của IAEA

Trong khuôn khổ của dự án RAS/8/107 IAEA dự định cung cấp cho Việt Nam nguồn phát nơtron Cf-252 để chế tạo hệ đo Nhưng do Trung Quốc, nước thành viên, đã chế tạo được ống phát nơtron và đề nghị được cung cấp thử nghiệm trong Dự án nên đã được chuyên gia IAEA chấp thuận Một ống phát nơtron loại D-D trị giá 35.000 đô la Mỹ đã được cung cấp cho Việt Nam (nhận về Viện tháng 11/2008) Viện KH&KTHN phải xây dựng được hệ thiết bị hoàn chỉnh dựa trên ống phát này Việt Nam cần có kinh phí đối ứng để chế tạo phần còn lại của thiết

bị bao gồm: nhập đầu dò BGO, chế tạo các mạch điện tử xử lý tín hiệu và điều

khiển, hệ thống cơ khí, viết phần mềm,…đó là lý do để mở đề tài

Trên cơ sở nguồn phát nơtron do IAEA cung cấp (ống phát và nguồn đồng vị),

đề tài xây dựng một hệ thiết bị phân tích nhanh độ tro đống than sử dụng kỹ thuật PGNAA để phục vụ công tác đào tạo, chuyển giao công nghệ trong Vùng và ứng dụng nó trong khai thác và chế biến than ở Việt Nam Vì lý do như vậy, nên tháng 8/2009, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam và Bộ Khoa học và Công nghệ đã phê duyệt và giao cho Viện Khoa học và kỹ thuật hạt nhân thực hiện đề tài “Nghiên

cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro sử dụng kỹ thuật PGNAA với ống phát

nơtron” mã số: ĐT.03/09.NLNT, thời gian thực hiện trong 02 năm, từ tháng 4/2009

đến tháng 3/2011 Tuy nhiên trong quá trình thực hiện, ống phát nơtron đã bị hỏng,

đề tài đã mất nhiều thời gian chờ đợi việc trao đổi thông tin, thương thảo và sửa chữa theo sự hướng dẫn của nhà cung cấp Gần một năm sau, phía Trung Quốc thừa nhận họ không còn khả năng bảo hành (do tác giả đã chuyển công tác khỏi Công ty) nên Chủ nhiệm đề tài đã đề nghị Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân tổ chức hội thảo khoa học để tìm giải pháp tháo gỡ khó khăn Ngày 27/10/2010 Hội thảo khoa học đã được tổ chức với sự tham gia của nhiều nhà khoa học, có những chuyên gia

đã từng làm các thí nghiệm với nguồn nơtron tại Viện Vật lý – Viện Khoa học và

công nghệ Việt Nam Toàn văn biên bản hội thảo và danh sách cán bộ tham gia nằm trong hồ sơ báo cáo tiến độ cuối năm 2010 gửi Bộ KHCN và được sao đăng lại trong Phụ lục 2.3 của Báo cáo kết quả đề tài Một trong những kết luận rút ra từ hội thảo là: Cần tiếp tục thực hiện đề tài với việc sử dụng nguồn đồng vị để thay cho ống phát bị hỏng; Việc thay đổi nguồn phát nơtron không làm cho mục tiêu của đề tài thay đổi mà chỉ là thay đổi đối tượng nghiên cứu và có chăng là thay đổi một số nội dung có liên quan; Cần đề nghị cấp trên xin kéo dài thời gian thêm một đến hai năm Đến tháng 12/2010, Bộ KHCN đã ra quyết định số 3058/QĐ-BKHCN về việc chỉnh sửa tên và gia hạn thời gian thực hiện (Phụ lục 2.2) Theo quyết định này, tên

đề tài là: “Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro sử dụng kỹ thuật

PGNAA với nguồn phát nơtron”, thời gian thực hiện kéo dài đến 9/2011

II MỤC TIÊU CỦA ĐỀ TÀI

• Xây dựng được một hệ thiết bị phân tích độ tro của than phục vụ công tác khai thác và sản xuất than sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn phát (ống phát/ nguồn đồng vị) nơtron

• Thực hiện nội dung của dự án RAS/8/107 (IAEA cung cấp ống phát nơtron Phần còn lại do phía Việt nam đầu tư chế tạo) Thiết bị chế tạo được dùng để biểu diễn kỹ thuật đo PGNAA trong các khóa đào tạo tổ chức tại Việt Nam

III NỘI DUNG NGHIÊN CỨU CHÍNH

Đề tài có 5 nội dung, trình bày trong báo cáo như sau:

Phần II LÝ THUYẾT TỔNG QUAN

a Nội dung 1: Tổng quan về kỹ thuật PGNAA và phương pháp đo độ tro bằng kỹ thuật PGNAA Trình bày tình hình nghiên cứu ở nước ngoài và ở Việt Nam

về kỹ thuật PGNAA; bản chất vật lý của kỹ thuật PGNAA với hai loại nguồn phát nơtron là ống phát và nguồn Cf-252; các phương pháp phân tích hạt nhân xác định

độ tro than; tình hình nghiên cứu - ứng dụng kỹ thuật PGNAA phân tích độ tro than

ở Việt Nam

Phần III NGHIÊN CỨU, THỰC NGHIỆM Gồm các nội dung:

• Nội dung 2: Chế tạo thiết bị, gồm: Tính toán, thiết kế và chế tạo hộp chứa nguồn và thùng đo mẫu, các bộ phận này thỏa mãn giải quyết yêu cầu của hệ đo và đáp ứng tiêu chuẩn an toàn bức xạ; chế tạo phần điện tử (tiền khuếch đại, khuếch đại, biến đổi ADC); viết phần mềm (thu, biểu diễn phổ và xử lý số liệu);

• Nội dung 4: Chế tạo mẫu than chuẩn Nội dung này trình bày khái niệm về mẫu than chuẩn, nguyên tắc – quan điểm lựa chọn mẫu than và kết quả thu được Phần IV KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Trình bày các kết quả thực nghiệm:

• Nội dung 3: Khảo sát các tham số của hệ thiết bị phân tích đã được chế tạo

và Xây dựng đường chuẩn cho thiết bị Các tham số của hệ thiết bị khi xác định cấu hình đo (xác định vật liệu che chắn bức xạ và độ dày lớp cản xạ cần thiết để loại bỏ tia nơtron và gamma sinh ra bởi vật liệu cản xạ trong quá trình tia nơtron đâm xuyên trực tiếp từ nguồn phát đến đầu thu;

• Nội dung 5.1: Xây dựng quy trình phân tích;

• Nội dung 5.2 Hướng dẫn sử dụng thiết bị

Hai nội dung 5.1 và 5.2 trình bày trong Phụ lục 1 của báo cáo

Phần V KẾT LUẬN

Kết luận chung về các nội dung đã thực hiện, những cái mới đã thu được, những điểm đạt được và chưa đạt được, những điểm cần nghiên cứu thêm và kiến nghị những vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu, triển khai

IV THỜI GIAN THỰC HIỆN

Thời gian thực hiện từ tháng 4/2009 – 9/2011

V ĐƠN VỊ THỰC HIỆN

Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân – Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam

VI NGUỒN KINH PHÍ VÀ MỨC KINH PHÍ ĐƯỢC CẤP

Nguồn kinh phí Nhà nước, được duyệt 510 triệu, tiết kiệm 10% của năm 2009, nên kinh phí thực hiện là 485 triệu Kinh phí này không thay đổi mặc dù năm 2010

đã có sự điều chỉnh của một số nội dung liên quan đến nguồn phát nơtron

Đề tài đã xây dựng thành công hệ thiết bị phân tích độ tro than sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn nơtron Cf-252 Hệ thiết bị này đã đáp ứng được mục tiêu đặt ra với các chỉ tiêu như đã đăng ký: phân tích độ tro than có sai số tuyệt đối trong giới hạn + 1 % so với giá trị phân tích hóa; xây dựng được quy trình phân tích và viết hướng dẫn sử dụng thiết hệ bị Có hai bài báo được đăng tải

Có được thành công trên, trong quá trình thực hiện đề tài đã nhận được sự tham gia, phối hợp thực hiện có hiệu quả của nhiều cán bộ trong Viện Đặc biệt là các cán bộ sau đây: TS Nguyễn Tuấn Khải, chủ trì nhóm nghiên cứu chạy chương trình mô phỏng MCNP để tính toán, thiết kế hộp chứa nguồn - thùng đo mẫu và tích cực phản biện phần tính sai số kết quả đo; TS Trịnh Văn Giáp đã tích cực phản biện các nội dung có liên quan đến vật lý; CN Nguyễn Mạnh Hùng đã chủ trì việc chế tạo hộp chứa nguồn và chế tạo mẫu than chuẩn; CN Nguyễn Quang Long tham gia thu phổ, xác định cường độ phát của ống phát nơtron và CN Vũ Văn Tân (cán

bộ hợp đồng của đề tài) tham gia chạy mô phỏng MOCA, viết phần mềm thu phổ -

xử lý số liệu và vận hành thiết bị đo thực nghiệm

Thành công trên của đề tài cũng mới chỉ là đáp ứng được mục tiêu của đề tài Tiềm năng ứng dụng của thiết bị PGNAA này còn rất lớn, thiết bị không chỉ dùng lại ở xác định độ tro than mà còn phải xác định hàm lượng các nguyên tố có trong than, xác định độ ẩm than Quan trọng nhất là phải chuyển hóa thiết bị, sản phẩm nghiên cứu trong phòng thí nghiệm trở thành thiết bị phân tích hiện trường, thiết bị

sử dụng có hiệu quả của các cơ sở ứng dụng (End-user) như kỳ vọng của các Nhà làm chính sách về khoa học công nghệ của Việt Nam và của Dự án RAS về NCS

mà IAEA đã và đang quan tâm phát triển

PHẦN II

LÝ THUYẾT TỔNG QUAN HỆ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH

THEO PHƯƠNG PHÁP PGNAA

I HỆ THIẾT BỊ SỬ DỤNG KỸ THUẬT KÍCH HOẠT NƠTRON

1 Các kỹ thuật sử dụng nguồn nơtron [2,6, 30]

Các kỹ thuật sử dụng nguồn nơtron đã đóng vai trò quan trọng trong xác định các nguyên tố đối với các mẫu nhiều thành phần nguyên tố Hình 2.1 là minh họa về nguyên tắc tương tác của nơtron với hạt nhân, làm hạt nhân bị kích thích phát ra các tia gamma – nguyên tắc của phương pháp phân tích kích hoạt nơtron (NAA) Trong sơ đồ ta thấy hạt nhân bền chiếm bắt nơtron nhiệt và phát

ra các tia gamma trễ và tức thời

PGNAA

Kỹ thuật NAA ứng dụng trong phân tích nguyên tố, bao gồm:

a Phân tích kích hoạt notron công cụ (INAA), là phương pháp dựa trên việc sử dụng các công cụ vật lý như các khối điện tử chức năng, máy tính, phần mềm xử lý để thực hiện quá trình thu thập số liệu từ khi kích hoạt nguồn nơtron vào mẫu đo cho đến khi nhận được kết quả phân tích mà không phải thông qua

DGNAA

Thời gian sống,

T1/2<10-12sThời gian

quá trình xử lý bằng các phương pháp hóa học khác Đây là phương pháp đáng tin cậy và có khả năng phân tích các mẫu lớn từ vài g đến vài kg, thường được coi là kỹ thuật phân tích không phá mẫu và không tạo ra các chất phóng xạ sau khi phân tích;

b Phân tích kích hoạt nơtron hóa phóng xạ (RNAA), là phương pháp mà sau khi chiếu xạ nơtron là quá trình tách chất phóng xạ bằng hóa học và phân tích;

c Phân tích kích hoạt n trên nhiệt (ENAA) trong đó mẫu được bao phủ bằng Cd hoặc Bo và được chiếu bởi dòng n trên nhiệt;

d Phân tích kích hoạt n tuần hoàn (CNAA), mẫu được kích hoạt lặp đi lặp lại và phổ tia gamma sau mỗi lần chiếu sẽ được lấy tổng Quá trình chiếu xạ được lặp lại cho đến khi hoạt độ tích lũy của các nuclide có thời gian sống dài đủ lớn Phương pháp này được dùng để tăng cường thống kê số đếm của các đỉnh phổ tương ứng với các nuclide có thời gian sống ngắn;

e Phương pháp phân tích kích hoạt PGNAA Phương pháp này thu phổ của các tia gamma tức thời phát ra từ phản ứng bắt n Đây là quá trình phân tích dùng

kỹ thuật chiếu nơtron vào mẫu đo; khi chiếu, nơtron bị nhiệt hóa, làm chậm và trong khi khi tương tác với mẫu đo, làm phát ra các gamma tức thời (có thời giansống, T1/2 <10-12s), đó là các bức xạ gamma đặc trưng của các nguyên tố có trong mẫu đo; sử dụng các công cụ như các khối điện tử chức năng (đầu thu, tiền khuếch đại, khuếch đại, biến đổi ADC, MCA), phần mềm chuyên dụng và xử lý trên máy tính để thu nhận các gamma đặc trưng, xử lý tín hiệu thu được và biến đổi số liệu để cho ra kết quả theo mục đích cần nghiên cứu: như tổng các hàm lượng hay hàm lượng riêng của từng nguyên tố có trong mẫu đo,… Phương pháp này không cần phá mẫu và phân tích được nhiều nguyên tố, trong đó có cả các nguyên tố không thể phân tích dễ dàng bằng các phương pháp trên

Mỗi phương pháp trong số các phương pháp ở trên đều có giới hạn phân tích của nó và phụ thuộc vào nhiều tham số như: lượng mẫu được chiếu xạ, thông lượng n, thời gian chiếu, tổng hoạt độ sau khi chiếu, thời gian đếm, kích thước đầu dò, hình học của phép đo và sự che chắn phông,…

Khi 1 vật liệu bị bắn phá bởi chùm n, các tia gamma phát ra nói chung có năng lượng cao và dải phân bố rộng Nếu cường độ và năng lượng của các tia gamma này được ghi nhận bởi 1 hệ phổ kế phù hợp, thì có thể xác định được hàm lượng các nguyên tố Các tia gamma này có thể là các tia gamma tức thời hoặc các tia gamma trễ (Hình 2.1) Với các tia gamma trễ ta có phương pháp phân tích kích hoạt gamma trễ (DGNAA) Cùng 1 đầu dò có thể dùng chung cho phương pháp DGNAA và PGNAA Lưu ý rằng, quá trình thu phổ PGNAA dài,

có thể thu được cả các tia gamma trễ có thời gian sống ngắn hơn thời gian phân tích

Các nguồn n thường dùng trong phương pháp PGNAA và DGNAA là

Cf-252 và Am-Be Hầu hết các hệ PGNAA thương mại đều dùng nguồn Cf-Cf-252 do chúng chủ yếu phát ra các n nhiệt Hoạt độ điển hình là 5-10 µg (100 –200 MBq – 1-2 107 n/s) đối với phép đo lỗ khoan và 15––20 µg (300–400 MBq – 3-4 107n/s) đối với các phép đo online Nguồn 241Am-Be cho ra các n năng lượng cao hơn cũng có thể dùng trong phép phân tích các nguyên tố khi xét đến phản ứng tán xạ không đàn hồi của n Hoạt độ điển hình là khoảng 20 GBq đối với các phép đo lỗ khoan và 100 GBq với các phân tích online

Đầu dò nhấp nháy NaI và BGO thường được dùng trong phân tích kích hoạt

n Đầu dò BGO có độ phân giải năng lượng ở nhiệt độ phòng thấp hơn đầu dò NaI, nhưng có hiệu suất ở đỉnh hấp thụ toàn phần cao hơn cụ thể là với các năng lượng cao của tia gamma trong phương pháp PGNAA

2 Nguồn phát Nơtron [13]

Do thời gian sống ngắn nên chúng ta không gặp nơtron trong tự nhiên mà phải tạo ra chúng Có thể thu được nơtron trong các phản ứng khác nhau với các hạt nhân mà nơtron liên kết yếu nhất Trong các phản ứng này, đầu tiên cần tạo ra hạt nhân trung gian có năng lượng kích thích bằng tổng năng lượng liên kết và động năng của hạt tới trong hệ tọa độ khối tâm Nếu năng lượng kích thích lớn hơn năng lượng liên kết của “nơtron cuối cùng” trong hạt nhân trung gian thì xác suất phát nơtron sẽ đủ lớn Năng lượng còn lại của trạng thái kích thích sẽ nằm ở dạng động năng của nơtron và hạt nhân con Hạt nhân con sau khi nơtron bay ra

có thể vẫn ở trạng thái kích thích và sau đó năng lượng kích thích được giải phóng bằng cách phát ra bức xạ gamma Khả năng thu được nơtron ở phản ứng này hay phản ứng khác được xác định bằng năng lượng liên kết của nơtron với hạt nhân Thời gian sống của gamma đặc trưng cho một nguyên tố được sinh ra khi tương tác của nơtron với hạt nhân nhỏ hơn 10-12s

Năng lượng của nơtron được phân loại như sau:

* Nơtron nhanh trên 500 keV

* Nơtron trung bình 1 keV – 500 keV

* Nơtron chậm dưới 1 keV

Nơtron chậm lại được chia làm 2 loại:

+ Nơtron trên nhiệt từ 0.1 eV đến 1 keV

+ Notron nhiệt dưới 0.1 eV

Thiết bị phân tích hạt nhân dùng kỹ thuật PGNAA trên cơ sở có ba loại nguồn

phát nơtron mà nó sử dụng [13]: nguồn nơtron đồng vị, máy phát/ống phát nơtron và lò phản ứng hạt nhân Do thiết bị phân tích của đề tài không liên quan đến sử dụng nguồn nơtron của lò phản ứng hạt nhân cho nên chỉ có hai loại nguồn nơtron được tìm hiểu và tổng quan trong báo cáo là nguồn đồng vị và nguồn từ ống phát nơtron

* Các thiết bị dùng nguồn nơtron đồng vị:

Các thiết bị loại này dùng các nguồn đồng vị như Cf-252 để phát nơtron nhanh, có dải thông lượng từ 105-107 n/s Đặc điểm chung của các thiết bị loại này là kích thước tương đối nhỏ gọn, phù hợp với phân tích hiện trường: xác định

độ tro trong đống than hoặc xác định độ tro vỉa than hoặc trong lỗ khoan thăm dò – khai thác than; phân tích nguyên tố trong đống than và phân tích nguyên tố trong thăm dò khai thác khoáng sản (Sắt, Nhôm, Đồng…) Tuy nhiên, cũng vì thế

mà thiết bị loại này có một số nhược điểm chính như: Giới hạn về kích thước, nếu muốn tăng thông lượng nơtron đầu ra thì khối lượng của hệ che chắn an toàn cũng tăng theo làm khối lượng và kích thước thiết bị tăng lên đáng kể; Để hạn chế về kích thước và trọng lượng thì phải giữ thông lượng nơtron thấp, nên thiết

bị chỉ phù hợp với các phân tích định tính hoặc phân tích tổng Thời gian sống của nguồn ngắn, nhanh phải thay nguồn Thủ tục xuất nhập khẩu, sử dụng và bảo quản nguồn phức tạp

* Các thiết bị dùng máy phát / ống phát nơtron (Neutron Generator),

các máy gia tốc làm nguồn nơtron có những ưu điểm rất lớn Công suất phát nơtron đạt được lớn hơn vài bậc so với các nguồn đồng vị Bằng máy gia tốc, có thể thu được chùm nơtron đơn năng tốt và có năng lượng bất kỳ Cũng có thể tạo chùm nơtron dạng xung thích hợp cho phép đo theo nguyên lý thời gian bay Có nhiều loại máy gia tốc để làm nguồn nơtron dựa trên các nguyên lý sau:

- Thu được các nơtron đơn năng dựa trên phản ứng (p, n) hoặc (d, n) với chùm đơtron hoặc proton bằng máy gia tốc Van - de - Graph Đôi khi người ta còn sử dụng máy gia tốc vòng để thay đổi năng lượng hạt gia tốc và thu được nơtron đơn năng

- Phản ứng (d, n) rất thích hợp để thu nơtron năng lượng thấp (dưới 1 MeV) Bia được sử dụng là đơtri, liti, triti và berili Kết hợp với máy gia tốc đơn giản năng lượng thấp có dòng lớn, có thể thu được chùm nơtron mạnh liên tục hoặc xung

- Có thể thu được chùm nơtron rất mạnh bằng máy gia tốc điện tử thẳng dựa trên phản ứng (γ, n) Những nguồn nơtron loại này dùng cho các phổ kế làm việc

theo nguyên tắc thời gian bay Cũng có khi các chùm nơtron thu được từ phản ứng (p, n) và (d, n) trên máy gia tốc vòng hoặc máy gia tốc vòng đồng bộ

Máy phát nơtron có hai loại là máy phát nơtron liên tục và máy phát nơtron xung Loại hút chân không liên tục đó là các máy phát chùm nơtron có cường độ lớn khoảng 109- 1012 n/s theo chế độ liên tục hoặc xung tùy theo yêu cầu Loại thứ hai hàn kín gọi là ống phát nơtron, loại này thông lượng nhỏ hơn, khoảng

107- 108 n/s Ống phóng nơtron rất thích hợp với các bài toán phân tích kích hoạt

và phân tích nơtron-gamma tức thời

Nguyên lý của máy phát nơtron dựa trên các phản ứng H2(d,n)He3,

H3(d,n)He4, thiết diện tương tác sẽ cao khi detơri có năng lượng khoảng 100 keV tuy nhiên do bia Trichi là các tấm kim loại dày nên năng lượng detơri thường được gia tốc lên 400 keV; để gia tốc cần ion hóa detơri và gia tốc trong trường tĩnh điện

Cao áp lên các cực gia tốc thẳng là điện áp một chiều giá trị không lớn có thể chế tạo gọn nhẹ Các ion detơri tạo ra từ nguồn ion tiêm vào buồng gia tốc; sau khi gia tốc được đi qua van và thấu kính tứ cực từ để bắn vào bia Trichi; qua phản ứng hạt nhân sản ra chùm nơtron

Các máy phát nơtron thương mại hiện đang sử dụng phổ biến một trong hai tương tác sau: 2H + 2H → 3H + n (loại tương tác D-D) hoặc 2H + 3H → 4H + n (loại tương tác D-T) Máy phát nơtron dựa trên các tương tác trên tạo ra các năng lượng của nơtron tương ứng là 2,5 MeV và 14 MeV

Sử dụng các máy phát hoặc ống phát nơtron, có nhiều kích thước khác nhau tùy

theo điều kiện hoạt động Máy phát nơtron, do đạt được thông lượng nơtron cao, nên có khả năng phân tích rộng và độ chính xác cao hơn so với dùng ống phát nơtron Thiết bị COALSCAN của Australia dùng máy phát nơtron, hiện đang được sử dụng rất rộng rãi, nhưng kích thước của các hệ thiết bị này khá lớn

Thiết bị sử dụng ống phát nơtron có các ưu điểm nổi bật sau:

- Sử dụng ống phát có ưu điểm mạnh hơn nhiều so với sử dụng nguồn phóng xạ cũng như so với các máy phát nơtron, do các ống phát này có kích thước nhỏ, thông lượng lớn (107 – 1012n/s) và thời gian sống lâu, đạt khoảng

có khả năng phân tích rộng phù hợp và độ chính xác chấp nhận được

Tuy nhiên, thiết bị sử dụng ống phát nơtron cũng có nhược điểm so với nguồn đồng vị là giá thành khá cao, chưa dễ được chấp nhận trên thị trường, nhất

II CÁC KỸ THUẬT PHÂN TÍCH THAN [20]

Đối với ngành than, KTHN được sử dụng trong thăm dò và khai thác để xác định vỉa than, độ tro vỉa than, độ tro trong đống than, xác định độ ẩm, cân định lượng và xác định độ tro trên băng tải, phân tích nguyên tố trong độ tro

1 Kỹ thuật huỳnh quang tia X (XRF)

Tia X tới chiếu vào mẫu phân tích, kích thích mẫu làm phát ra các tia X đặc trưng với cường độ và năng lượng xác định, tia X đặc trưng này tới đầu thu Thu các tia X đặc trưng, xác định được các nguyên tố có trong mẫu phân tích (Hình 2.3a)

Kỹ thuật huỳnh quang tia X cũng thường được sử dụng khi phân tích nguyên tố tại chỗ đối với các loại quặng Hiệu ứng Compton và hiệu ứng tạo cặp,

có độ nhạy khác nhau phụ thuộc vào số Z của nguyên tử, có thể sử dụng để phân tích các hỗn hợp kép Cường độ bức xạ hủy cặp phụ thuộc cả vào Z trung bình và mật độ khối của vật liệu cần đo, trong khi đó cường độ tán xạ Compton chỉ phụ thuộc mật độ Do vậy, chất lượng của quặng có thể xác định được khi sử dụng kết hợp hai hiệu ứng này Riêng bức xạ tán xạ ngược Compton thì được dùng để xác định mật độ bề mặt của quặng (Hình 2.2b)

Hình 2.2a) Phân tích nguyên tố trong

mẫu than bằng kỹ thuật XRF

Đo xác định nguyên tố trong than đòi hỏi công nghệ cao hơn so với việc xác định độ tro than Độ tro than là phần đóng góp của các ôxít của các nguyên tố như Si, Ca, Fe, Al, Ti, K,… Xử lý phổ thu được, xác định độ tro mẫu than trên cơ

sở so sánh với các mẫu chuẩn dễ dàng hơn và có độ chính xác cao hơn so với việc xác định hàm lượng nguyên tố trong than

2 Kỹ thuật đo gamma tự nhiên

Hầu hết các vật chất có chứa trong nó số lượng khác nhau về các nguyên tố phóng xạ tự nhiên như K, U, Th,… Cường độ của các tia gamma tự nhiên chỉ ra hàm lượng của các nguyên tố đặc biệt có trong vật chất Tuỳ theo sự tương quan của các phóng xạ tự nhiên đó với vật chất mà giá trị “các thông số” được chỉ ra

Đó chính là các kết quả đo của ứng dụng, ví dụ như đo hàm lượng khối (xác định

độ tro trong đống than), phân biệt lớp (khi đo thăm dò lỗ khoan than, sẽ phân biệt lớp chứa than với lớp đất, đá…), hoặc phân biệt chất lượng các vỉa than…

Đặc tính kỹ thuật của kỹ thuật này là rất an toàn do hoạt độ phóng xạ tự nhiên thấp, nhưng kết quả đo khó đạt được độ chính xác cao so với các kỹ thuật NCS khác

Thông thường kết hợp đo gamma tự nhiên với đo PGNAA khi đo tham dò

lỗ khoan

3 Kỹ thuật đo gamma truyền qua

Cường độ hấp thụ tia phóng xạ tỷ lệ thuận với mật độ và số nguyên tử lượng (Z) trung bình của vật chất, cho nên cường độ tia phóng xạ truyền qua tỷ lệ nghịch với chúng trong vật chất Lợi dụng tính chất này để đo xác định độ dày khối vật chất, lớp vật liệu…, xác định mật độ của vật chất hay xác định mức (đo mức) của vật chất trong môi trường kín…, Hình 2.3

Hình 2.3 Nguyên lý của kỹ thuật đo gamma truyền qua

4 Kỹ thuật đo gamma truyền qua 2 năng lượng

Phương pháp này có thể là phương pháp phổ biến nhất của kỹ thuật hạt nhân đối với việc xác định độ tro trên băng tải Độ tro được xác định bằng cách

đo độ truyền qua than của một chùm tia gamma hẹp có hai năng lượng thấp và

cao (Hình 2.4) Sự hấp thụ các tia gamma năng lượng thấp phụ thuộc vào độ tro, bởi vì thành phần tro có nguyên tử số trung bình lớn hơn so với than và phụ thuộc vào mật độ khối lượng tính theo diện tích của than Còn sự hấp thụ các tia gamma năng lượng cao hầu như chỉ phụ thuộc vào mật độ khối lượng tính theo diện tích của than Như vậy độ tro được xác định bằng cách kết hợp hai chùm tia này Phép đo này vì vậy không phụ thuộc vào độ dày của than trên băng tải cũng như khối lượng than

Hình 2.4 Nguyên lý đo gamma truyền qua hai năng lượng

5 Kỹ thuật đo gamma tán xạ ngược

Một số tính chất của vật liệu có thể được xác định bằng phép đo gamma tán

xạ ngược Tia gamma tương tác với các điện tử của nguyên tử thông qua các phản ứng tán xạ và hấp thụ Một số tia có thể bị tán xạ ngược lại so với phương tới, với sự giảm năng lượng và cường độ của chúng phụ thuộc vào mật độ khối

cũng như thành phần hóa của vật liệu (Hình 2.5)

Hình 2.5 Nguyên lý đo gamma tán xạ ngược Dựa trên nguyên lý cường độ tán xạ tỷ lệ thuận với số Z tương đương (Zeq)

và mật độ vật chất, chế tạo ra thiết bị xác định hàm lượng của các nguyên tố có Z cao; Giống như đo gamma tự nhiên, đo gamma tán xạ được ứng dụng để đo mật

độ (kiểm tra nền đường, nền móng công trình); mật độ khối (xác định độ tro than), phân biệt vỉa/lớp giữa đất, đá, than và phân biệt chất lượng các vỉa than …

6 Kỹ thuật tán xạ Nơtron

Các n nhanh đi ra từ nguồn n va chạm với các hạt nhân của vật liệu và suy giảm năng lượng, Hình 2.6 Nói chung, khi va chạm với các hạt nhân nhẹ, n mất nhiều năng lượng hơn so với khi va chạm với các hạt nhân nặng Do hạt nhân H

là nhẹ nhất, nên H là chất làm chậm n tốt nhất Đó là cơ sở của phương pháp xác định độ ẩm dùng nơtron nhanh

Ứng dụng, chế tạo ra thiết bị đo hàm lượng các nguyên tố nhẹ như Hydro;

đo mật độ và độ ẩm trong than

Hình 2.6 Nguyên lý đo tán xạ nơtron

7 Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời - PGNAA

Như đã trình bày ở điểm e, tiểu mục 1 của mục I HỆ THIẾT BỊ SỬ DỤNG

KỸ THUẬT KÍCH HOẠT NƠTRON (trang 6), nguyên lý cơ bản của PGNAA

là khi chiếu xạ nơtron vào mẫu than, trong mẫu lập tức phát ra các tia gamma đặc trưng cho các nguyên tố có trong than (nên có tên gọi là kích hoạt nơtron gamma tức thời, hình 2.7) Cường độ tia gamma phụ thuộc vào năng lượng của nơtron và hàm lượng các nguyên tố có trong than, chủ yếu là các nguyên tố đóng góp vào

độ tro Khi thông lượng của nguồn nơtron không đổi (trường hợp dùng nguồn đồng vị hoặc với các thông số về dòng, áp xác định khi dùng ống phóng), cường

độ tia gamma chỉ còn phụ thuộc vào hàm lượng của các nguyên tố và đặc trưng cho các nguyên tố có trong mẫu than bị chiếu Tuy nhiên, khi bị kích hoạt bởi nơtron, trừ một nguyên tố Hydro chủ yếu sinh ra một mức năng lượng 2223keV, mỗi nguyên tố khác sẽ sinh ra rất nhiều mức năng lượng gamma có cường độ khác nhau, nhiều nguyên tố lại có nhiều mức năng lượng đan xen nhau Như vậy, mỗi một vùng phổ năng lượng thu nhận được (dù hẹp) sẽ bao gồm khá nhiều năng lượng khác nhau của nhiều nguyên tố Nếu dùng hệ đầu dò độ phân giải cao (chẳng hạn hệ đầu dò Ge siêu tinh khiết) ta có thể tách các vạch phổ gamma tức thời này theo năng lượng, làm cơ sở nhận diện và xác định được hàm lượng của các nguyên tố Còn khi dùng các hệ đầu dò có độ phân giải thấp hoặc vừa phải, thì có thể dựa vào toán học để tính được tỷ lệ đóng góp vào một mức năng lượng của mỗi nguyên tố, từ đó tính ra được tổng cường độ các tia gamma đặc trưng sinh ra của mỗi nguyên tố, trên cở sở đó tính được hàm lượng của nguyên tố đó

có trong than hoặc hàm lượng tổng để quy đổi ra độ tro than của mẫu phân tích

Hình 2.7 Vùng xảy ra tương tác Prompt gamma xung quanh đầu thu hạt nhân

III ỨNG DỤNG KỸ THUẬT PGNAA TRONG NGÀNH THAN

1 Các loại thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA

Kỹ thuật ghi phổ gamma tức thời dùng nguồn nơtron 252Cf để kích hoạt là một trong những kỹ thuật phân tích thành phần điển hình đối với than Kỹ thuật này cho phép xác định độ tro tổng, kiểm soát hàm lượng của các nguyên tố quan trọng như nhôm, silíc, canxi, sắt, lưu huỳnh, nitơ, kali và titan của than,

Ứng dụng tính chất trên của kỹ thuật PGNAA, chế tạo thiết bị phân tích độ tro than Xác định độ tro than có 3 loại thiết bị:

• Thiết bị phân tích lỗ khoan (PGNAA logging Analyser);

• Thiết bị phân tích đống (Bulk Analyser);

• Thiết bị phân tích trên băng tải (Online Analyser on conveyer)

Ngay khi mẫu than bị chiếu xạ nơtron, trong mẫu phát ra các tia gamma đặc trưng, các tia này tán xạ tới đầu thu gamma Đầu thu thu tín hiệu gamma, chuyển qua hệ thống xử lý tín hiệu và tính toán trên máy tính, đưa ra biểu diễn phổ, kết thúc thời gian đo, chỉ thị giá trị độ tro của than theo tỷ lệ % so với 100% giá trị danh định của than

2 So sánh kỹ thuật PGNAA với một số kỹ thuật khác

Trong ngành than, các thiết bị hạt nhân được dùng phổ biến phục vụ cho quá trình thăm dò, khai thác và chế biến (sàng tuyển/ phân loại) than chủ yếu là

sử dụng các kỹ thuật như đo gamma truyền qua hai năng lượng (đo online trên băng tải), đo gamma tán xạ ngược (dùng một nguồn hoặc hai nguồn gamma) và PGNAA Hình 2.8 cho thấy khi nào thì sử dụng kỹ thuật gamma-gamma, khi nào thì sử dụng kỹ thuật PGNAA[14] Điều đó, cũng khẳng định tính ưu việt, nối trội của kỹ thuật PGNAA

Hình 2.8 Lựa chọn kỹ thuật hạt nhân cho mục đích xác định độ tro than

3 Tình hình nghiên cứu chế tạo thiết bị PGNAA ở Việt Nam

Ở nước ta, việc ứng dụng kỹ thuật hạt nhân đang được triển khai mạnh, nhưng ứng dụng kỹ thuật PGNAA trong các ngành công nghiệp chưa được quan tâm nhiều Gần đây, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam đã quan tâm và tạo điều kiện để triển khai nghiên cứu chế tạo thiết bị sử dụng kỹ thuật này phục vụ cho các ngành công nghiệp, cụ thể:

Tại Viện KHKTHN, triển khai Dự án RAS/8/094, năm 2004, Chủ nhiệm

dự án Nguyễn Thanh Tùy và các cộng sự đã phối hợp với Công ty Địa chất mỏ triển khai đo thực nghiệm thiết bị đo độ tro lỗ khoan (dùng kỹ thuật PGNAA với nguồn Cf-252 tại Mỏ than Hà Tu và Mỏ than Cọc Sáu Tuy nhiên, do kích thước đầu đo lớn hơn so với kích thước phổ biến của các lỗ khoan nên kết quả của đề tài cũng chỉ dừng ở mức độ đo thực nghiệm, tìm hiểu khả năng áp dụng của phương pháp mà không triển khai ứng dụng đại trà cho ngành than

Đề tài cấp Bộ 2003-2005, “Thiết kế, chế tạo và thử nghiệm hiện trường máy

đo hạt nhân on-line xác định đồng thời trọng lượng và độ tro của than trên băng tải; CN: PGS.TS Nguyễn Phúc”, tác giả Nguyễn Phúc và các cộng sự đã thiết kế chế tạo thiết bị đo đồng thời trọng lượng và độ tro của than trên băng tải trong dây chuyền sản xuất than sử dụng kỹ thuật gamma truyền qua 2 năng lượng Tuy nhiên, hạn chế của phương pháp này là kết quả xác định độ tro than còn bị ảnh hưởng nhiều vào thành phần kim loại trong than Trong khi đó, than của các mỏ than ở Việt Nam, các thành phần kim loại nặng như sắt, canxi có sự khác biệt lớn, do vậy việc ứng dụng kỹ thuật gamma-gamma bị hạn chế Để khắc phục nhược điểm này, cần phải sử dụng kỹ thuật PGNAA [14]

Đề tài cơ sở 2008, “Nghiên cứu chế tạo thử nghiệm thiết bị PGNAA off-belt thế hệ thứ nhất phân tích thành phần nguyên liệu xi măng, bô xít”, do CN Trần Thanh Minh làm chủ nhiệm “Dựa trên nguyên lý của các hệ PGNAA of-belt đã

có của hãng SCIRO (Úc), một cấu hình cải tiến nhờ áp dụng chương trình mô phỏng MCNP, MOCA đã được thiết kế và lắp đặt trên các thiết bị lẻ có sẵn như phổ kế DigiDart, detéctơ BGO, nguồn Cf-252 Đề tài này đã tiến hành phân tích mẫu xi măng và bô xít Kết quả phân tích có mối tương quan khá tốt với phương pháp INAA và giá trị hàm lượng từ nhà cung cấp”[35] Trên cơ sở đề tài này, nhóm tác giả tiếp tục đăng ký thực hiện để tài cơ sở năm 2009

Đề tài “Nghiên cứu chế tạo thử nghiệm hệ PGNAA off-belt phân tích thành phần nguyên liệu xi măng, bauxite” Do CN Trần Thanh Minh làm chủ nhiệm Trên cơ sở đề tài năm 2008, trong đề tài này, các tác giả thiết kế chế tạo các phần điện tử và phần mềm để hệ đo có thể thực hiện phép đo trên thực địa [35] Tuy nhiên, cho đến nay, chưa thấy tên đề tài trong danh mục các đề tài đã nghiệm thu [36], nên chưa rõ kết quả đạt được của đề tài

Đồng thời với việc triển khai đề tài cơ sở trên, đề tài cấp Bộ “Nghiên cứu

xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro sử dụng kỹ thuật PGNAA với ống phát nơtron” cũng đã được phê duyệt Báo cáo này chính là báo cáo của đề tài, trong

đó trình bày tất cả các nội dung có liên quan và các kết quả đạt được của đề tài

4 Thiết bị phân tích đống PGNAA theo cấu hình của IAEA

Trong thời gian từ năm 2001 đến 2006 các dự án Hợp tác Vùng Châu Á -

Thái Bình Dương (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099) về “Lợi ích của việc ứng dụng các phương pháp phân tích kỹ thuật hạt nhân trong kỹ nghệ khai khoáng đối với việc thăm dò và khai thác khoáng sản” do IAEA chủ trì nhằm mục đích

giới thiệu, trình diễn và chuyển giao các kỹ thuật phân tích hạt nhân hiện đại trong các lĩnh vực khai thác than và mỏ kim loại Việt Nam và Trung Quốc là hai nước được chọn xây dựng phòng thí nghiệm Vùng để mở các khóa tập huấn và hội thảo quốc tế phục vụ cho mục đích trên

Năm 2003, Trung Quốc được IAEA cung cấp phần hệ đo gồm đầu đo, máy tính và phần mềm xử lý và toàn bộ bản vẽ kỹ thuật Trung Quốc đầu tư nguồn nơtron Cf-252 có thông lượng 107n/s và chế tạo phần còn lại của hệ đo trên cơ sở các bản vẽ kỹ thuật được IAEA cung cấp Hệ thiết bị này đã được trình diễn trong hội thảo quốc tế trong khuôn khổ Dự án RAS/8/099 tổ chức tại Bắc Kinh từ ngày 25 – 30/10/2003 Hình 2.9 là một trong những bản vẽ của hồ sơ thiết kế phần cơ khí hệ đo, Hình 2.10 là Hệ đo đống phân tích độ tro than của Dự án RAS/8/099 có nguồn nơtron và phần cơ khí do Trung Quốc đầu tư, chế tạo

Hình 2.9 Kích thước cấu hình theo thiết kế chuyển giao từ IAEA

Hình 2.10 Thùng đo do Trung Quốc chế tạo theo thiết kế của IAEA

Trong khuôn khổ dự án RAS/8/099, IAEA tổ chức một số hội thảo Vùng, trao đổi về hệ thiết bị NCS trong ngành than, trong đó có thiết bị PGNAA Các nước thành viên được cung cấp chương trình mô phỏng MOCA-DECO, các tài liệu khoa học về kỹ thuật PGNAA Đến năm 2008, trong khuôn khổ dự án RAS/8/107, IAEA cung cấp nguồn nơtron và bộ bản vẽ kỹ thuật cho Việt Nam, phần còn của hệ thiết bị, Việt Nam có trách nhiệm phải hoàn thiện Được IAEA cung cấp nguồn phát nơtron, bằng kinh phí đối ứng thông qua đề tài cấp Bộ 2009

- 2011 với mã số: ĐT.03/09/NLNT, Viện KH&KTHN thuộc Viện NLNTVN đã

xây dựng thành công hệ thiết bị phân tích độ tro than bằng kỹ thuật PGNAA Thực hiện đề tài này, các tác giả tham gia đã triển khai các nghiên cứu:

- Khảo nghiệm các thông số của bài toán trên chương trình mô phỏng MOCA-DECO Kết quả cụ thể trình bày trong Phụ lục 1.2

- Tính toán thiết kế, chế tạo hệ phân tích đống độ tro than sử dụng kỹ thuật PGNAA với thông lượng nguồn nơtron có 107n/s Mặc dù được IAEA cung cấp bản vẽ kỹ thuật nhưng IAEA không cung cấp thông số kỹ thuật của các vật tư sử dụng để chế tạo phần cơ khí và phần che chắn bức xạ

nơtron ra môi trường xung quanh hệ đo, cho nên các bản vẽ này chỉ mang lại ý tưởng trong thiết kế, không thể sao chép nguyên bản để chế tạo hệ

đo Nội dung này, trình bày trong Phần III- Nghiên cứu, thực nghiệm

- Thiết kế, chế tạo các phần mạch điện tử: tiền khuếch đại, khuếch đại và tạo dạng; biến đổi tương tự số ADC, truyền thông giữa hộp xử lý tính hiệu

và máy tính, viết các phần mềm xử lý Nội dung này, trình bày trong Phần III- Nghiên cứu, thực nghiệm

- Tính toán, xây dựng thư viện các nguyên tố và năng lượng tức thời của chúng khi bị kích hoạt bởi nơtron nhiệt từ nguồn phát nơtron là Cf-252 Thư viện được sử dụng phục vụ cho chương trình xử lý phổ PGNAA Đối với bài toán phân tích độ tro, việc xây dựng thư viện năng lượng phổ gamma tức thời cùng với việc chuẩn năng lượng cho toàn dải đo có nghĩa nghĩa trong việc chuyển biểu diễn phổ theo kênh phân tích của ADC sang biểu diễn phổ theo năng lượng và nhận dạng được các đỉnh phổ của các

nguyên tố trong than Nội dung này, trình bày trong mục 2.2 của Phần IV – Kết quả và thảo luận

- Quá trình thực nghiệm để xây dựng quy trình làm đường chuẩn, quy trình

phân tích độ tro và viết hướng dẫn sử dụng thiết bị được trình bày trong Phần IV – Kết quả và thảo luận

Thực hiện đề tài, các tác giả đã rút ra được nhiều bài học kinh nghiệm, thấy được các hạn chế và ưu điểm, đưa ra được những vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu thêm để hoàn thiện nghiên cứu chế tạo thiết bị về PGNAA ứng dụng cho ngành

than và khai khoáng Nội dung này, được trình bày trong Phần V – Kết luận

Tóm lại, kỹ thuật phân tích bằng phương pháp kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) là một trong những kỹ thuật phân tích tiên tiến, hiện đại đang ngày càng được ứng dụng rộng rãi vào phục vụ sản xuất công nghiệp và đời sống Ưu điểm của phương pháp đo này là phân tích nhanh, kết quả khá chính xác, không phải gia công mẫu, quá trình phân tích không bị ảnh hưởng của điều kiện môi trường, Tuy nhiên việc xây dựng hệ đo sử dụng kỹ thuật này đòi hỏi phải có trình độ kỹ thuật – công nghệ cao và nguồn kinh phí khá lớn

Do ưu điểm nổi bật của PGNAA nói chung và của PGNAA sử dụng ống phát nơtron nói riêng nên nhất định các thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA sẽ phát triển để đáp ứng nhu cầu tự động hoá và công nghiệp hoá

Phần tiếp theo trình bày nội dung nghiên cứu chế tạo thiết bị, trong đó nguồn phát nơtron được Dự án RAS/8/107 và RAS/8/094 cung cấp, đầu thu BGO nhập ngoại, phần điện tử từ tiền khuếch đại đến MCA và các phần mềm xử lý do các cán bộ tham gia đề tài thực hiện

PHẦN III - NGHIÊN CỨU, THỰC NGHIỆM CHẾ TẠO THIẾT BỊ PGNAA PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN

(PGNAA – Prompt Gamma Neutron Activation Analysis)

I THIẾT KẾ HỆ PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN PGNAA

1.1 Cấu hình chung của các thiết bị/máy đo hạt nhân

* Thế nào là thiết bị/ máy đo hạt nhân: Theo định nghĩa của Cơ quan Năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA), là các thiết bị đo lường và phân tích dựa trên sự tương tác giữa bức xạ ion hóa với vật chất [20]

Cũng theo cách định nghĩa này, các quá trình điều khiển của hệ thống mà

có sự tham gia của các thiết bị/ máy đo hạt nhân được gọi là các hệ điều khiển hạt nhân (Nucleonic Control Systems - NCS)

* Cấu hình chung của các thiết bị/máy đo hạt nhân gồm 05 phần:

- Nguồn bức xạ (nguồn đồng vị hoặc ống phát) để chiếu vào đối tượng đo

- Đầu thu (detector) Có nhiều loại tuỳ theo phương pháp đo và nguồn phát

- Thùng đo (chứa nguồn phát, chứa thiết bị thu và đối tượng đo, nơi xảy ra tương tác giữa nguồn bức xạ – mẫu đo – phát tia thứ cấp tới đầu thu)

- Phần điện tử xử lý tín hiệu: Tiền khuếch đại, khuếch đại, tạo dạng, phân tích đơn kênh hoặc đa kênh, cao thế và nguồn nuôi thấp áp

- Phần mềm (các chương trình xử lý)

Tùy theo yêu cầu của bài toán mà thiết bị hạt nhân tham gia giải quyết, các thiết bị/ máy đo hạt nhân có thiết kế và chức năng phù hợp Đầu thu hạt nhân được sử dụng phù hợp với loại nguồn bức xạ; có thiết kế chỉ có phần điện tử xử

lý tín hiệu (phần cứng), không có phần mềm; có thiết kế, có đầy đủ cả phần cứng

và phần mềm Tương tự như vậy, tùy theo suất đầu tư mà thiết bị hạt nhân được thiết kế có mức độ hoàn thiện cao hay thấp trong việc lựa chọn nguồn bức xạ, đầu thu hạt nhân và chế tạo các phần cứng cũng như phần mềm Ở Việt Nam, hầu như chưa chế tạo được nguồn bức xạ và đầu thu hạt nhân, hai bộ phận này chúng ta phải nhập ngoại Từ yêu cầu của bài toán đặt ra, các điều kiện hiện có

về nguồn lực, các nhà chế tạo thiết bị sẽ lựa chọn chủng loại, cấp độ chất lượng của hai bộ phận trên để nhập khẩu và thiết kế ra cấu hình tối ưu để giải quyết Hiện nay, chúng ta có thể chế tạo toàn bộ hệ thiết bị phân tích theo phương pháp PGNAA, nếu xem nguồn phát nơtron (ống/máy phát và nguồn đồng vị) và đầu thu hạt nhân như một cụm linh kiện có thể nhập ngoại Đề tài trong báo cáo này thực hiện việc chế tạo thiết bị phân tích độ tro than bằng kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời (PGNAA) có sơ đồ khối ở hình 3.1 trên cơ sở

ống phát nơtron và nguồn đồng vị Cf-252 được viện trợ thông qua Dự án RAS/8/107 và RAS/8/094 Đề tài sử dụng đầu thu BGO do thu nhận được tia gamma năng lượng cao và có hiệu suất ghi cao hơn so với detector nhấp nháy

Điều cần quan tâm khi chế tạo hệ đo PGNAA là vấn đề đảm bảo ATBX đáp ứng được tiêu chuẩn cho phép Hệ đo PGNAA sử dụng bức xạ nơtron (sơ cấp) để chiếu vào mẫu đo tạo ra các gamma (thứ cấp) đặc trưng cho các nguyên tố hóa học có trong mẫu đo Việc che chắn hai bức xạ gamma và nơtron từ thùng đo ra môi trường bên ngoài và từ nguồn phát đi trực tiếp đến đầu thu của hệ đo là rất khó khăn, nó phức tạp hơn nhiều so với một loại bức xạ Sự phức tạp sẽ gia tăng

tỷ lệ với độ lớn cường độ phát của nguồn nơtron

Việc sử dụng nguồn phát nơtron là ống phát so với việc sử dụng nguồn đồng vị sẽ đơn giản hơn trong việc tính toán, thiết kế; không phải chế tạo 2 bộ phận: bộ phận lưu giữ, bảo quản nguồn khi hệ đo không làm việc (gọi là hộp chứa nguồn) và bộ phận kết nối liên động để nguồn phóng xạ đi từ tâm hộp chứa nguồn đến định vị tại tâm thùng đo khi cho hệ đo làm việc (hình 3.1) Ngoài ra, nếu dùng nguồn đồng vị, cần phải “đặc biệt quan tâm” trong việc đảm bảo an ninh nguồn phóng xạ, phải có thêm bộ phận bảo vệ khi hệ đo không làm việc Tuy nhiên, khi thực hiện đề tài, ống phát nơtron bị hỏng, đề tài phải thay thế nguồn phát từ sử dụng ống phóng sang sử dụng nguồn đồng vị Cf-252 Do đó, phải tính toán, thiết kế, chế tạo hộp chứa nguồn, chế tạo thùng đo phù hợp với việc dùng nguồn đồng vị và chế tạo bộ phận kết nối để nguồn phóng xạ từ vị trí bảo quản đến vị trí chiếu mẫu khi hệ đo làm việc Các khó khăn trên đều đã được giải quyết và xử lý một cách khá triệt để và hiệu quả Trong khi thực hiện đề tài,

Cf-252

Polyethylene Paraffin và Bo

Dây nguồn và tín hi

Máy tính (xử lý số liệu, biểu diễn phổ, ổn định phổ

và tính toán độ tro,…)Hình 3.1 Cấu hình hệ phân tích độ tro than bằng phương pháp PGNAA

chính việc tính toán, thiết kế, chế tạo hộp che chắn nguồn Cf-252 và che chắn bức xạ trong cấu hình đo mà các cán bộ tham gia đã sáng tỏ nhiều vấn đề vật lý quan trọng trong việc lựa chọn vật liệu che chắn, tính bề dày lớp chắn, thành lập thư viện vạch năng lượng của các nguyên tố có trong than khi bị kích hoạt và xử

lý phổ để xây dựng quy trình làm đường chuẩn trong quá trình đo thử nghiệm

1.2 Nguồn phát nơtron trong hệ đo chế tạo

Quá trình nghiên cứu chế tạo thiết bị có hai loại nguồn nơtron đã được sử dụng Ban đầu sử dụng nguồn phát nơtron là loại ống phát nơtron do Trung Quốc sản xuất, được cung cấp viện trợ thông qua Dự án RAS/8/107 Đề tài đã xây dựng hệ đo để đánh giá thông số như xác định cường độ nguồn, tìm công suất phát hợp lý (dòng và thế cho ống phát) từ đó tính thời gian đo, cấu hình buồng đo mẫu Thí nghiệm đo kiểm tra cường độ ống phát nơtron đã xác nhận công suất nguồn phát là 106n/s như tài liệu cung cấp Sau khi đã xác định được thông số của ống phát, bắt đầu tiến hành giai đoạn tiếp theo là thiết kế cấu hình đo Đến giai đoạn này thì ống phát bị hỏng, toàn bộ các nội dung bị đình lại chờ sửa chữa ống phát Việc sửa chữa đã không thành công, do vậy Đề tài đã xin phép và được

cơ quan có thẩm quyền cho phép sử dụng nguồn Cf-252 Cấu hình hệ đo hiện nay được thiết kế chế tạo theo thông số nguồn Cf-252 có cường độ 107n/s

a Ống phát nơtron

Trong khuôn khổ của dự án RAS/8/107, IAEA cung cấp cho Việt Nam một nguồn phát nơtron Cf-252 để chế tạo hệ đo, nhưng Trung Quốc, nước thành viên của Dự án đề nghị được cung cấp thử nghiệm trong Dự án ống phát nơtron loại D-D do Trung Quốc chế tạo Do vậy, ống phát này đã được đưa vào danh mục viên trợ và tháng 11/2008 đã về tới Việt Nam Phía Việt Nam, trực tiếp là Viện KH&KTHN cần phải xây dựng được hệ thiết bị phân tích theo phương pháp PGNAA Việt Nam cần có kinh phí đối ứng để hoàn thiện các phần còn lại của hệ thiết bị, cụ thể như: nhập đầu dò BGO, chế tạo hệ điện tử xử lý tín hiệu

và hệ điều khiển, hệ cơ khí, viết phần mềm,…chính vì thế, đề tài “Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích sử dụng kỹ thuật PGNAA với ống phát nơtron”,

mã số ĐT/03/09.NLNT đã được phê duyệt và đi vào thực hiện từ tháng 8/2009

Phần dưới đây mô tả đặc tính kỹ thuật ống phát nơtron (hình 3.2: ống phóng và hộp điều khiển phát tia) do Trung Quốc sản xuất, được IAEA cung cấp cho Việt Nam (trích từ tài liệu kỹ thuật được cung cấp kèm theo ống phát):

* Đặc trưng kỹ thuật:

z Điện áp gia tốc: + 100kV bình thường (+110 kV cực đại)

z Cường độ dòng bắn vào bia: lên tới 100µA

z Điện áp dòng Ion (Ion Source Voltage) : 2.5 kV liên tục

z Nguồn dòng Ion: 75µA

z Năng lượng nơtron : 2.5 MeV

z Nơtron lối ra: >1×106 n/second

z Nhiệt độ môi trường làm việc: 5oC -125oC

Từ kết quả bài thí nghiệm, thông lượng ống phát đáp ứng được yêu cầu cho việc chế tạo thiết bị, nên Chủ nhiệm đề tài đã báo cáo Lãnh đạo Viện và đề nghị được giải ngân để thực hiện các nội dung tiếp theo của đề tài

Hình 3.3 Thùng đo thí nghiệm xác định thông lượng ống phát nơtron

b Nguồn đồng vị nơtron: Cf-252

Nguồn đồng vị Cf-252 được viện trợ thông qua Dự án RAS/8/094 từ tháng

9 năm 2003 Nguồn nhập khẩu từ Mỹ, số hiệu (Serial): FTC-CF-2043; kiểu dáng (model): 10S; Hoạt độ phóng xạ, xung ra (n/s) (Content- Activity, output (n/s): 5µg (.1 GBq) 1,1x107; ngày sản xuất: 05 September 2003 Theo đó, tính đến 10/2010, thông lượng nguồn này là 1,1 x 106 n/s Với cường độ này, đủ để chế tạo thiết bị phân tích độ tro than [9] Nhóm đề tài triển khai nghiên cứu, tính toán cấu hình đo bao gồm hộp chứa nguồn, thùng đo trên cơ sở sử dụng nguồn đồng

vị nơtron có thông lượng 107n/s

II THIẾT KẾ, CHẾ TẠO HỘP CHỨA NGUỒN VÀ THÙNG ĐO 2.1 Thiết kế hệ chứa nguồn và thùng đo : Tính toán trên chương trình

MCNP chạy trên hệ máy tính Super Computer

2.1.1 Các đặc trưng của nguồn neutron đồng vị

Cơ sở để tính toán là hoạt độ của nguồn Trong báo cáo này, tính toán với nguồn Cf-252, có công suất: 1.1*107 n/s

Phổ năng lượng nơtron cực đại ở 2MeV (Hình 3.4) và suy giảm hàm mũ

cho đến 10 MeV Năng lượng trung bình của nơtron: 2.5MeV

2.1.2 Than và độ tro trong than

- Thành phần than có: chất dễ cháy như C, H, O, Cl, N; các chất vô cơ và nước

- Độ tro là phần còn lại của than sau khi cháy hết Thành phần của độ tro chủ yếu bao gồm 4 ôxit chính SiO2, Al2O3, Fe2O3, CaO và sự đóng góp của các ôxít khác như: TiO, K2O, Na2O, MgO, P2O5 và SO3 Lưu ý rằng: Thành phần của tro than

có thể còn có các khoáng chất vô cơ khác, nhưng PTN chuyên ngành của ngành than thuộc Viện KHCN Mỏ chỉ phân tích được các ôxít trên cho nên trong giải quyết bài toán kích hoạt để tính toán độ tro, chúng tôi cũng chỉ xử lý với 10 nguyên tố vô cơ trên, điều này cũng hoàn toàn phù hợp với tài liệu [26]

Hình 3.4 Phổ năng lượng của nguồn Cf-252

- Hệ được thiết kế để phân tích độ tro (%) có trong than antraxit (từ ~ 0.85 g/cm3 đến khoảng 3g/cm3) Loại than này có độ tro thay đổi chủ yếu từ khoảng vài phần trăm đến 20%

- Về mặt vật lý:

i Nguyên tố Carbon là thành phần chính trong than Tuy nhiên, tương tác của nơtron với Carbon chủ yếu là tán xạ đàn hồi tại góc tán xạ lớn (từ 60 đến

120o) nên không tạo ra tia gamma tức thời (prompt γ rays) [29]

* Cần lưu ý rằng vai trò gây tán xạ đàn hồi tại góc lớn của Carbon có tác dụng hướng nơtron đi vào bên trong Hệ quả là sẽ làm tăng hiệu quả đo các tia gamma tức thời bởi detector (khi n tán xạ tương tác với các nguyên tố của độ tro)

ii Các tia gamma tức thời chủ yếu tạo ra từ tương tác của n với các nguyên

tố thành phần của độ tro, có nghĩa là cường độ của bức xạ gamma đo được sẽ tỉ

lệ với hàm lượng độ tro trong than

2.1.3 Thiết kế bộ phận chứa nguồn nơtron và tính toán an toàn bức xạ

a Cấu hình:

- Bộ phận này có hình trụ, chiều cao 50 cm, bao gồm 3 lớp (Hình 3.5):

i Lớp trong cùng là ống thép hoặc inox dày 0,5 cm, đường kính 5,0 cm Nguồn nơtron sẽ nằm ở giữa ống Ống thép này có hai tác dụng: bảo vệ nguồn và làm chậm sơ cấp nơtron

ii Lớp thứ 2 là paraffin dày 20,0 cm: Nhiệt hoá các nơtron phát ra từ nguồn iii Lớp thứ 3 gồm lá chì dày 2.0 cm (hấp thụ bức xạ gamma thứ cấp, chủ yếu là tia gamma 2,2 MeV từ phản ứng bắt bức xạ p(n, γ)d gây bởi n chậm trong paraffin) và bên ngoài cùng là thép dày 0,2 cm có tác dụng cản tia gamma đi ra môi trường và bảo vệ cấu hình của bộ phận chứa nguồn

Nguồn nằm trong ống thép Φ=5.0 cm

Lớp chì dày 2.0 cm, lớp ngoài cùng là thép dày 0,2cm

- Lớp chì (Pb) dày 2.0 cm làm suy giảm ~ 2.7 lần cường độ bức xạ gamma

- Các kết quả tính toán liều bức xạ được tóm tắt trong bảng 3.1

En (MeV) En (MeV)

En (MeV) En (MeV)

Bảng 3.1 Kết quả tính toán liều bức xạ tổng cộng gây bởi nơtron và gamma ở bên

ngoài bộ phận chứa nguồn tại các vị trí cách tâm 1m, 2m và 3m:

Bảng 3.1 Kết quả tính toán liều bức xạ tổng cộng gây bởi nơtron và gamma ở bên

ngoài bộ phận chứa nguồn tại các vị trí cách tâm 1m, 2m và 3m:

Khoảng cách (m) Liều bức xạ (µSv / h)

Hình 3.6 Phổ năng lượng của n tán xạ ra khỏi hộp chứa sau quá trình làm chậm trong En(MeV) En(MeV)

paraffin: a) Phổ năng lượng tổng cộng bao gồm n nhiệt và n nhanh; b) Phổ năng lượng của

n nhanh (En ≥ 0.5 MeV), liều bức xạ bên ngoài buồng chủ yếu gây bởi các nơtron này

Eγ (MeV)

Hình 3.7 Phổ năng lượng bức xạ gamma thứ cấp tạo ra [chủ yếu từ phản ứng bắt

bức xạ p(n, γ)d]

*Chú ý: Sau lớp chì dày 2.0 cm cường độ bức xạ gamm này bị suy giảm ~ 2.7 lần

2.1.4 Thiết kế thùng đo để phân tích độ tro than và tính toán ATBX

a Cấu hình thùng chứa mẫu đo (thùng đo)

Trên cơ sở ý tưởng thiết kế của IAEA (hình 2.9 và 2.10, trang 17), thùng đo

là hình lăng trụ tám cạnh, đây là thiết kế cho nguồn Cf-252, cường độ 107n/s Với thiết kế như vậy, việc gia công cơ khí sẽ dễ dàng hơn nhiều so với thiết kế thùng

đo hình trụ tròn có đường kính 60cm

Hai kết quả: tính toán nhờ MCNP chạy trên hệ Super Computer (mục 2.1,3

và 2.1.4 ở trên) và chạy mô phỏng chương trình MOCA do IAEA cung cấp (trình bày chi tiết trong Phụ lục 1.2) khá gần nhau Theo đó, với nguồn Cf-252, cường

độ 106n/s, kích thước than bão hòa quanh đầu đo: có bán kính là 35cm với loại than d=3g/cm3; có bán kính là 47cm với loại than d = 1,5g/cm3 và bán kính là 55cm với loại than d= 0,89 g/cm3; Than ở Quảng Ninh có d = 1,5 – 2g/cm3

Để tăng chiều dày khuếch tán - tán xạ tia gamma và đặc biệt không muốn

có sự tán xạ gamma tức thời sinh ra do tương tác của nơtron với vỏ thùng đo đến đầu thu của hệ đo, nên bán kính của thùng phải lớn hơn so với bán kính bão hòa

Vì những yếu tố trên, chọn thùng có kết cấu hình lăng trụ tám cạnh (hình 3.8), có chiều cao Hc = 100.0 cm; bán kính Rc = 50.0 cm; Lượng than sử dụng cho mỗi phép đo ~ 600 Kg cho đến một tấn than; Ở giữa thùng là ống hình trụ tròn đường kính Φc = 10.0 cm, trong đó bố trí nguồn nơtron (khi đo mẫu), tường paraffin dày 15 cm, tường chì 5 cm và detector (kết quả này tính nhờ MCNP chạy trên hệ Super Computer)

- Các tia gamma tức thời (prompt gamma rays) tạo ra do kết quả tương tác của nơtron với các nguyên tố cấu thành độ tro (oxit kim loại) trong than (như Al,

Si, Fe, Mn, Mg, Ti, P, S) sẽ được ghi nhận bởi detector (hình 3.9)

- Một phần các nơtron tán xạ và các tia gamma tức thời nói trên có thể đi ra khỏi thùng và gây nên liều bức xạ ở bên ngoài thùng trong quá trình đo