CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN
1.4. Vật liệu mao quản trung bình MCM-41
1.4.3. Nguồn nguyên liệu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41
Nguồn silicate để tổng hợp VLMQTB MCM-41 quyết định đến độ tinh thể, độ trật tự, độ ổn định và cấu trúc của vật liệu mesopore. Nguồn organosilicate là nguồn tinh khiết được sử dụng như tetraetylorthosilicate (TEOS) hoặc tetramethylorthosilicate (TMOS) để nghiên cứu tổng hợp MCM-41.
Nguồn organosilicate có hàm lượng silica monomer lớn, độ tinh khiết cao, cho tốc độ kết tinh lớn và thu được vật liệu mesopore có cấu trúc và độ trật tự cao. Việc sử dụng nguồn TEOS hoặc TMOS để tổng hợp MCM-41 thì khi gắn các kim loại hoạt tính lên vật liệu MCM-41 sẽ dễ dàng, khả năng phân tán cũng như đồng nhất đều hơn với việc sử dụng các nguồn silicate khác. Giá thành và độ độc hại cao của TEOS hoặc TMOS là nhược điểm lớn nhất của nguồn organosilicate. Vì vậy mà ứng dụng trong sản xuất với quy mô lớn bị hạn chế.
Mặc dù độ tinh khiết của thủy tinh lỏng (Na2SiO3) thấp hơn nhiều so độ tinh khiết của organosilicate nhưng Na2SiO3 đã được các tác giả như Nurul Afiqah Mokri
[109], Trương Thị Nhật Linh [112] sử dụng nguồn Na2SiO3 thay thế cho nguồn
organosilicate trong tổng hợp MCM-41 và cho kết quả đặc trưng về cấu trúc vật liệu MCM-41 khả quan, tiết kiệm chi phí sản xuất.
Jyoti Prakash Dhal và cộng sự [105] đã tổng hợp MCM 41 đi từ nguyên liệu TEOS theo sơ đồ ở Hình 1.14 bằng cách 2,4 g CTABr được hòa tan trong 120 mL nước cất hai lần. Sau đó, 8 mL NH4OH và 10 mL TEOS được thêm vào từ từ bằng
cách khuấy liên tục và sau đó tiếp tục khuấy trong 12 giờ. Sau đó, sản phẩm rắn được lọc, rửa nhiều lần bằng nước và ethanol, và nung ở 823 K trong 5 giờ.
Hình 1.14. Sơ đồ quá trình tổng hợp MCM-41 từ TEOS [105]
Việt Nam đã có những cơng trình nghiên cứu tổng hợp mesopore của các tác giả như: Nguyễn Văn Bằng và cộng sự [115] thành công mesopore MCM-41 và Al- MCM- 41 từ nguồn nguyên liệu đầu TEOS, nguồn nhôm là nhôm isopropylate và chất hoạt động bề mặt CTABr ứng dụng làm xúc tác oxy hóa phenol bằng H2O2.
Trương Thị Nhật Linh và cộng sự đã tổng hợp thành công VLMQTB MCM-41 từ vỏ trấu là nguồn phế phẩm trong quá trình xay xát lúa gạo [112].
Nguồn nguyên liệu cung cấp silicate sẵn có, dồi dào và có giá thành rẻ chính là khống sét bentonite vẫn đang được thu hút nhiều nhà nghiên cứu quan tâm. Tiền chất vô cơ silicate và nhôm thu được bằng cách kiểm chảy bentonite với NaOH ở nhiệt độ khoảng 600 oC. Sau đó lấy nguồn tiền chất đó để tổng hợp mesopore MCM-41 [116]. Kết quả nghiên cứu của Tewfik Ali-dahmane và cộng sự [92] và Huaming Yang và cộng sự [113] cũng đã tổng hợp thành cơng VLMQTB Al-MCM-41 từ nguồn khống sét bentonite có diện tích bề mặt lên tới hơn 1000 m2.g-1. Sơ đồ tổng hợp Al-MCM-41 được Tewfik Ali-dahmane biểu diện như Hình 1.15.
Hình 1.15. Sơ đồ quá trình tổng hợp Al- MCM41 từ đất sét tự nhiên [92]
Theo tìm hiểu của chúng tơi, ở Việt Nam chưa có một cơng trình nào cơng bố về q trình tổng hợp VLMQTB Al-MCM 41 đi từ bentonite là nguồn liệu liệu ban đầu.
Trên cơ sở đó, trong đề tài luận án này NCS đã tiến hành thực hiện tổng hợp
vật liệu Al-MCM-41 từ nguồn nguyên liệu bentonite tự nhiên, tận dụng nguồn nguyên
liệu sẵn có trong nước.