Vật liệu graphen oxit (GO) được tổng hợp trên cơ sở phương pháp Humer cải tiến kết hợp tác dụng của vi sóng để tách lớp. Phương pháp Humer cải tiến được sử dụng để tổng hợp vật liệu graphit oxit từ nguồn nguyên liệu graphit, vận dụng tác nhân oxy hóa là H2SO4 và KMnO4. So sánh với phương pháp Humer truyền thống, phương pháp này có ưu điểm là không sử dụng tiền chất NaNO3 độc hại, cũng như giảm bớt lượng H2SO4 sử dụng trong q trình oxy hóa.
Q trình tổng hợp graphit oxit được thực hiện như sau:
Bước 1: Cho 3g bột graphit vào 42 ml dung dịch H2SO4 98% chứa
trong cốc thủy tinh dung tích 1.000 ml ngâm sẵn trong khay đá muối lạnh (t ≈ 0oC) và trang bị nhiệt kế theo dõi nhiệt độ liên tục.
Bước 2: Thực hiện khuấy liên tục hỗn hợp trên trong vòng 30 phút tại
điều kiện tốc độ khuấy 350 vòng/phút.
Bước 3: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ không đổi.
Thêm chậm 0,45g KMnO4 vào hỗn hợp trên. Cần chú ý điều chỉnh tốc độ thêm KMnO4 vào hỗn hợp sao cho nhiệt độ trong hỗn hợp không vượt quá 5oC.
Bước 4: Di chuyển khay đá muối lạnh ra khỏi hệ phản ứng, trong khi
vẫn duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ khơng đổi. Tiếp tục thêm chậm 9g KMnO4 vào hỗn hợp trên. Cần chú ý điều chỉnh tốc độ thêm KMnO4 vào hỗn hợp sao cho nhiệt độ trong hỗn hợp khơng vượt q 35oC.
Bước 5: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ không đổi trong
vòng 30 phút.
Bước 6: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ không đổi.
Thêm chậm 120mL nước cất vào hỗn hợp trên. Cần chú ý điều chỉnh tốc độ thêm nước cất vào hỗn hợp sao cho nhiệt độ trong hỗn hợp không vượt quá 90oC, và không xảy ra hiện tượng quá nhiệt cục bộ.
Bước 7: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ khơng đổi trong
vịng 30 phút.
Bước 8: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ không đổi. Thêm tiếp 80mL nước cất vào hỗn hợp trên để dừng phản ứng.
Bước 9: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn không đổi và nhiệt độ ≈
50oC trong vòng 20 phút.
Bước 10: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn không đổi. Thêm chậm
10,5mL dung dịch H2O2 30% vào hỗn hợp trên.
Bước 11: Duy trì điều kiện nhiệt khuấy trộn và nhiệt độ khơng đổi
trong vịng 20 phút.
Bước 12: Thực hiện lọc lấy sản phẩm dạng rắn trên hệ thống lọc chân
không sử dụng giấy lọc cellulose acetate. Thực hiện rửa sản phẩm lọc bằng dung dịch dung dịch HCl 0,1M.
Bước 13: Thực hiện rửa kết hợp thu hồi bằng ly tâm nhiều lần với sản
phẩm bằng nước cất cho tới khi nước lọc có pH = 7.
Bước 14: Sấy khô sản phẩm thu được tại điều kiện nhiệt độ 60oC trong môi trường chân không đến khối lượng không đổi.
Bước 15: Thực hiện nghiền mịn sản phẩm bằng cối đá mã não, rồi đưa
vào bảo quản trong lọ thủy tinh kín tối màu.
Để thu được vật liệu GO từ graphit oxit, cần thực hiện xử lý bằng vi sóng. Vật liệu graphit oxit tự tổng hợp khối lượng 0,15g được rây lại sử dụng rây kích thước d = 0,1mm nhằm mục đích loại bỏ các hạt kích thước lớn, sau đó được cho xử lý bằng vi sóng cơng suất 700W trong vịng 1 phút. Vật liệu GO tổng hợp được có độ xốp cao, tỷ trọng thấp, và màu đen óng hơn so với vật liệu graphit oxit ban đầu.
Hình 2.2. Hình ảnh cùng một khối lượng vật liệu (A) graphit oxit, và (B)
graphen oxit