Luận văn thạc sĩ chế tạo vật liệu tổ hợp graphen bùn đỏ tân rai bằng phương pháp điện hóa siêu âm ứng dụng xử lý xanh metylen trong môi trường nước​

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM BÙI THANH GIANG CHẾ TẠO VẬT LIỆU TỔ HỢP GRAPHEN – BÙN ĐỎ TÂN RAI BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA SIÊU ÂM ỨNG DỤNG XỬ LÝ XANH METYLEN TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC THÁI NGUYÊN - 2020 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM BÙI THANH GIANG CHẾ TẠO VẬT LIỆU TỔ HỢP GRAPHEN – BÙN ĐỎ TÂN RAI BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA SIÊU ÂM ỨNG DỤNG XỬ LÝ XANH METYLEN TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Chun ngành: HĨA VƠ CƠ Mã số: 8.44.01.13 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Người hướng dẫn khoa học: TS Trần Quốc Toàn THÁI NGUYÊN - 2020 i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn “Chế tạo vật liệu tổ hợp graphen - bùn đỏ Tân Rai phương pháp điện hóa siêu âm ứng dụng xử lý xanh metylen môi trường nước” thân tơi thực Các kết quả, số liệu luận văn trung thực Nếu sai tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm Thái Ngun, tháng 05 năm 2020 Tác giả đề tài BÙI THANH GIANG Xác nhận Xác nhận ban chủ nhiệm khoa Hóa học người hướng dẫn TS Trần Quốc Toàn ii LỜI CẢM ƠN Lời em xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc tới TS Trần Quốc Tồn, người hướng dẫn tận tình bảo giúp đỡ em suốt trình nghiên cứu, thực hoàn thành luận văn Em xin trân trọng cảm ơn thầy cô giáo Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên trang bị tri thức khoa học tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ em q trình học tập, nghiên cứu, để hồn thành luận văn khoa học Em xin gửi lời cảm ơn chân thành tới PGS TS Đặng Văn Thành Ban giám hiệu Trường Đại học Y-Dược, Đại học Thái Nguyên cho phép em sử dụng sở vật chất trang thiết bị q trình thực cơng việc thực nghiệm Luận văn khó hồn thành thiếu phép đo đại XPS, HRTEM mà điều kiện nước thiếu Qua cho e gửi lời cảm ơn chân thành tới GS Jihperng (Jim) Leu, thạc sỹ Phùng Thị Oanh Đại học Giao thông Quốc lập Đài Loan cho phép đo quý giá Cuối cùng, em xin gửi lời cảm ơn tới người thân gia đình, tất bạn bè thân thiết ủng hộ, động viên, giúp đỡ em suốt trình học tập q trình nghiên cứu hồn thành luận văn Mặc dù có nhiều cố gắng, song thời gian có hạn, khả nghiên cứu thân hạn chế, nên kết nghiên cứu cịn nhiều thiếu sót Em mong nhận góp ý, bảo thầy giáo, cô giáo, đồng nghiệp người quan tâm đến vấn đề trình bày để luận văn hoàn thiện Em xin chân thành cảm ơn ! Thái Nguyên, tháng năm 2020 Học viên Bùi Thanh Giang iii MỤC LỤC Trang Trang phụ bìa i Lời cam đoan ii Lời cảm ơn iii Mục lục iv Danh mục từ viết tắt v Danh mục bảng vii Danh mục hình viii MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN 1.1.Thuốc nhuộm xanh metylen 1.1.1 Sơ lược thuốc nhuộm xanh metylen 1.1.2 Ứng dụng xanh metylen 1.1.3 Ảnh hưởng đến môi trường sinh thái 1.1.4 Các phương pháp xử lý thuốc nhuộm nước thải 1.1.5 Tình hình xử lí xanh metylen Việt Nam giới 1.2 Bùn đỏ 1.2.1 Nguồn gốc bùn đỏ 1.2.2 Thành phần đặc điểm bùn đỏ 1.2.3 Một số kết nghiên cứu sử dụng bùn đỏ chế tạo vật liệu hấp phụ 10 1.3 Graphen 13 1.3.1 Đặc điểm graphen 13 1.3.2 Một số kết nghiên cứu sử dụng graphen làm vật liệu hấp phụ 15 1.4 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ 17 1.4.1 Mơ hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir 17 1.4.2 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich 19 Chương THỰC NGHIỆM 20 2.1 Dụng cụ, hóa chất 20 2.1.1 Dụng cụ, thiết bị 20 2.1.2 Hóa chất 20 iv 2.2 Các phương pháp nghiên cứu vật liệu 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X 2.2.2 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X 2.2.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét 2.2.4 Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua 2.2.5 Phương pháp phổ tán xạ Raman 2.2.6 Phương pháp phổ hấp thụ phân tử UV - Vis 2.2.7 Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng 2.2.8 Phương pháp hóa siêu âm 2.2.9 Phương pháp quang điện tử tia X 2.2.10 Phương pháp quang phổ hồng ngoại 2.3 Chế tạo vật liệu tổ hợp graphen - bùn đỏ 2.4 Lập đường chuẩn xác định nồng độ xanh metylen 2.5 Xác định điểm đẳng điện 2.6 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng tới khả hấp phụ vật liệu 2.6.1 Ảnh hưởng pH 2.6.2 Ảnh hưởng thời gian 2.6.3 Ảnh hưởng nồng độ xanh metylen ban đầu 2.6.4 Ảnh hưởng khối lượng vật liệu hấp phụ 2.7 Xây dựng đẳng nhiệt hấp phụ 2.8 Thăm dò khả xử lí mơi trường vật liệu với mẫu nước thải dệt nhuộm 33 Chương KẾT QUẢ NGHIÊM CỨU VÀ THẢO LUẬN 3.1 Đặc điểm hình thái học bề mặt, cấu trúc vật liệu hấp phụ 3.2 Xác định điểm đẳng điện vật liệu hấp phụ 3.3 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ xanh metylen 3.3.1 Khảo sát ảnh hưởng pH 3.3.2 Khảo sát ảnh hưởng thời gian 3.3.3 Khảo sát ảnh hưởng khối lượng vật liệu hấp phụ 3.3.4 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu xanh metylen 3.4 Khảo sát dung lượng hấp phụ xanh metylen 49 3.4.1 Theo mơ hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir 49 3.4.2 Mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Freundlich 50 3.5 So sánh khả hấp phụ xanh metylen RMGC với RM EEG 51 3.6 Xử lý mẫu nước thải chứa xanh metylen theo phương pháp động dùng hệ cột .53 KẾT LUẬN 55 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CĨ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN VĂN .56 TÀI LIỆU THAM KHẢO 57 PHỤ LỤC DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT STT 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 v vi * Đối với số BOD5: - Ở mẫu đối chứng, sau hấp phụ hàm lượng BOD5 giảm từ 206mg/L xuống 197mg/L, vượt ngưỡng quy chuẩn cho phép - Ở mẫu nước thải hấp phụ RMGC, sau hấp phụ hàm lượng BOD5 giảm từ 206mg/L xuống 28mg /L, đạt quy chuẩn cho phép Kết sau hấp phụ xanh metylen mẫu nước thải dệt nhuộm RMGC hàm lượng COD BOD đạt quy chuẩn cho phép (QCVN 13:2015/ BTNMT) 54 KẾT LUẬN Dựa vào kết thu được, rút số kết luận sau: Đã tận dụng đặc tính pH cao bùn đỏ để bóc tách hoạt hóa graphit thành vật liệu tổ hợp graphen - bùn đỏ (vật liệu hấp phụ RMGC) phương pháp điện hóa siêu âm Đã giải thích q trình tạo thành vật liệu (RMGC) dựa kết ảnh SEM, TEM, giản đồ XRD, phổ Raman, phổ EDX, phổ FTIR phổ XPS Đã khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến trình hấp phụ vật liệu hấp phụ RMGC xanh metylen phương pháp hấp phụ tĩnh, kết thực nghiệm sau: - Điều kiện pH tối ưu cho trình hấp phụ - Thời gian đạt cân hấp phụ 120 phút - Khối lượng vật liệu hấp phụ cần thiết cho hấp phụ tốt 0,05g - Khi tăng nồng độ xanh metylen khoảng nồng độ khảo sát hiệu suất hấp phụ giảm, dung lượng hấp phụ tăng Đã mơ tả q trình hấp phụ vật liệu hấp phụ RMGC theo mơ hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir xác định dung lượng hấp phụ cực đại xanh metylen 89,28mg/g theo mơ hình hấp phụ đẳng nhiệt Freundlich xác định số Freundlich xanh metylen n=2,32; k=30,49 Đã sử dụng vật liệu chế tạo (RMGC) để xử lý mẫu nước thực chứa thuốc nhuộm xanh metylen lấy làng nghề Dệt lụa Vạn Phúc (Hà Nội) Kết sau xử lý RMGC số COD BOD nằm mức cho phép theo QCVN 13:2015/BTNMT Cột B Kết nghiên cứu thực nghiệm cho thấy có khả triển khai nghiên cứu ứng dụng vật liệu hấp phụ vấn đề xử lý viêc ô nhiễm nước thực tế 55 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CĨ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN VĂN [1] Ha Xuan Linh, Ngo Thi Thu, Tran Quoc Toan, Do Tra Huong, Bui Thanh Giang, Huynh Ky Phuong Ha, Hong-Tham T Nguyen, N T K Chung, Tri Khoa Nguyen, Nguyen Thanh Hai (2019), Fast and effective route for removing of methylene blue from aqueous solution by using red mud-activated graphite composites, Hindawi Journal of Chemistry, Article ID 2858170, pages; https://doi.org/10.1155/2019/2858170 (SCIE); IF=1,726 56 TÀI LIỆU THAM KHẢO TIẾNG VIỆT Lê Văn Cát (2002), Hấp phụ trao đổi ion kĩ thuật xử lí nước nước thải, NXB Thống Kê, Hà Nội Cơng ty Hóa phẩm Thịnh Phát (2017), phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm, https://moitruonghopnhat.com/phuong-phap-xu-ly-nuoc-thai-det-nhuom-425.html Nguyễn Hữu Hiếu, Đặng Thị Minh Kiều, Phan Thị Hoài Diễm (2015), "Tổng hợp Fe3O4/graphen oxit nanocompozit để xử lí nước thải nhiễm kim loại nặng", Tạp chí phát triển KH CN, 18 (8), tr 212-220 Nguyễn Quốc Hòa, Lê Hồng Thắm, Trần Phi Hùng, Trần Thị Thùy Trang, Nguyễn Thị Quế, Phạm Đình Dũ, et al (2014), "Nghiên cứu hấp phụ metylen xanh sản phẩm từ ngành cơng nghiệp nhơm-bùn đỏ", Tạp chí Đại học Thủ Dầu Một, (14), tr 44-51 Nguyễn Đình Huề (2001), Giáo trình hóa lí, NXB Sư phạm, Hà Nội Nguyễn Văn Hưng, Nguyễn Ngọc Bích, Nguyễn Hữu Nghị, Trần Hữu Bằng, Đặng Thị Thanh Lê (2014), "Tổng hợp khảo sát hấp phụ xanh metylen vật liệu SiO2 tinh thể nano", Tạp chí hóa học, 52 (5A), tr 16-21 Đỗ Trà Hương, Phùng Thị Oanh, Lome Phengkhamy (2017), "Nghiên cứu hấp phụ xanh methylen vật liệu Graphene - Bùn đỏ hoạt hóa mơi trường axit", Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học, 22 (2), tr 94-98 Phạm Thị Mai Hương, Trần Hồng Côn, Trần Thị Dung (2017), "Nghiên cứu khả hấp phụ As(V) môi trường nước bã bùn đỏ Tây Nguyên sau tách loại hoàn tồn nhơm thành phần tan kiềm", Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất Mơi trường, 33 (1), tr 26-35 Nguyễn Khối (2008), "Tổng hợp anatat kích thước nano phương pháp siêu âm hóa học", Tạp chí hóa học, 46 (1), tr 30-34 10 Tạp chí Kinh tế mơi trường (2020), Kỳ 3: Giải pháp cho việc xử lý bùn đỏ phát sinh nhà máy alumin Tây Nguyên? , https://kinhtemoitruong.vn/ky-3giai-phap-nao-cho-viec-xu-ly-bun-do-phat-sinh-tai-cac-nha-may-alumin-taynguyen-14276.html 11 Trần Đại Lâm, Nguyễn Tuấn Dung, Nguyễn Lê Huy, Lê Viết Hải (2017), Các phương pháp phân tích hóa lý vật liệu, NXB Khoa học tự nhiên công nghệ, Hà Nội 57 12 Vũ Đức Lợi, Châu Văn Minh, Nguyễn Văn Tuyến, Dương Tuấn Hưng, Nguyễn Văn Tuấn, Nguyễn Văn Lạng (2014), "Kết nghiên cứu thử nghiệm quy mô công nghiệp công nghệ sản xuất thép từ bùn đỏ", Hội thảo quốc tế Hợp tác khoa học cơng nghệ phát triển bền vững nơng nghiệp Lâm Đồng-Tây Nguyên, tr 340-345 13 Vũ Đức Lợi, Dương Tuấn Hưng, Nguyễn Thị Vân (2015), "Nghiên cứu khả hấp phụ chì (Pb) dung dịch từ bùn đỏ biến tính", Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học 20 (4), tr 117-123 14 Nguyễn Trung Minh (2011), "Hạt vật liệu chế tạo từ bùn đỏ Bauxit Bảo Lộc định hướng ứng dụng xử lý ô nhiễm nước thải", Tạp chí Các khoa học Trái đất, 33 (2), tr 231-237 15 Vũ Xuân Minh cộng (2014), "Nghiên cứu khả xử lý thuốc nhuộm bùn đỏ trung hòa thạch cao phế thải", Tạp chí khoa học cơng nghệ, 30 (2), tr 55-60 16 Hồ Viết Quý (2007), Các phương pháp phân tích cơng cụ hóa học đại, NXB Đại học Sư phạm Hà Nội, 17 Bùi Văn Thắng, Lê Tấn Tài, Trần Thị Xuân Mai (2018), "Đặc tính hấp phụ xanh metylen photphat nước vật liệu Fe/CTAB-Bentonite", Tạp chí hóa học, 56 (6e2), tr 153-158 18 Phạm Thị Thúy, Nguyễn Thị Thanh Mai, Nguyễn Mạnh Khải (2016), "Nghiên cứu chế tạo vật liệu xử lý asen nước từ bùn đỏ", Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất Môi trường, 32 (1S), tr 370-376 19 Hồ Thị Tuyết Trinh, Mai Thanh Tâm, Hà Thúc Huy (2015), "Tổng hợp thành công vật liệu nano oxit sắt từ nên graphen", Tạp chí phát triển KH CN, 18 (3), tr 166-176 20 Cao Hữu Trượng, Hồng Thị Lĩnh (2002), Hố học thuốc nhuộm, NXB Khoa học Kỹ thuật Hà Nội, 21 Nguyễn Ngọc Tuyền, Bùi Trung (2014), "Khả hấp phụ chất màu congo red môi trường nước bùn đỏ hoạt hóa'", Tập san khoa học giáo dục, 2, tr 34-38 22 Ngô Thị Mai Việt, Nguyễn Thị Hoa (2017), "Nghiên cứu khả hấp phụ xanh metylen phenol đỏ quặng apatit Lào Cai", Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học 22 (2), tr 124-130 58 23 Bùi Xuân Vững, Ngô Văn Thông (2015), "Nghiên cứu hấp phụ thuốc nhuộm methylen xanh vật liệu bã cà phê từ tính", Tạp chí phân tích Hóa, Lý Sinh học 20 (3), tr 370-377 TIẾNG ANH 24 Ai L., Jiang J (2012), "Removal of methylene blue from aqueous solution with self-assembled cylindrical graphene–carbon nanotube hybrid", Chemical Engineering Journal, 192, pp 156-163 25 Ai L., Zhang C., Chen Z (2011), "Removal of methylene blue from aqueous solution by a solvothermal-synthesized graphene/magnetite composite", Journal of Hazardous Materials, 192 (3), pp 1515-1524 26 Apak R., Gỹỗlỹ K., Turgut M H (1998), "Modeling of Copper(II), Cadmium(II), and Lead(II) Adsorption on Red Mud", Journal of Colloid and Interface Science, 203 (1), pp 122-130 27 Banat F., Al-Asheh S., Al-Ahmad R., Bni-Khalid F (2007), "Bench-scale and packed bed sorption of methylene blue using treated olive pomace and charcoal", Bioresource Technology, 98 (16), pp 3017-3025 28 Biesinger M C., Lau L W M., Gerson A R., Smart R S C (2010), "Resolving surface chemical states in XPS analysis of first row transition metals, oxides and hydroxides: Sc, Ti, V, Cu and Zn", Applied Surface Science, 257 (3), pp 887-898 29 Dapena-Mora A., Fernández I., Campos J L., Mosquera-Corral A., Méndez R., Jetten M S M (2007), "Evaluation of activity and inhibition effects on Anammox process by batch tests based on the nitrogen gas production", Enzyme and Microbial Technology, 40 (4), pp 859-865 30 Dezfoolian M., Rashchi F., Nekouei R K (2015), "Synthesis of copper and zinc oxides nanostructures by brass anodization in alkaline media", Surface and Coatings Technology, 275, pp 245 - 251 31 Elsagh A., Moradi O., Fakhri A., Najafi F., Alizadeh R., Haddadi V (2017), "Evaluation of the potential cationic dye removal using adsorption by graphene and carbon nanotubes as adsorbents surfaces", Arabian Journal of Chemistry, 10 (2), pp 2862-2869 59 32 Gul K., Sohni S., Ahmad I., Khattak N U., Zada R., Akhtar N., et al (2016), "Synthesis and Characterization of Graphene/Fe3O4 Nanocomposite as an Effective Adsorbent for Removal of Acid Red-17 and Remazol Brilliant Blue R from Aqueous Solutions", Current Nanoscience, 12 (5), pp 554-563 33 Hajjaji M., Alami A., Bouadili A E (2006), "Removal of methylene blue from aqueous solution by fibrous clay minerals", Journal of Hazardous Materials, 135 (1-3), pp 188-192 34 Hameed B H., Din A T M., Ahmad A L (2007), "Adsorption of methylene blue onto bamboo-based activated carbon: Kinetics and equilibrium studies", Journal of Hazardous Materials, 141 (3), pp 819-825 35 Hoa P T., Managaki S., Nakada N., Takada H., Shimizu A., Anh D H., et al (2011), "Antibiotic contamination and occurrence of antibiotic-resistant bacteria in aquatic environments of northern Vietnam", The Science of the total environment, 409 (15), pp 2894-2901 36 Goelogy of Bauxite [Internet] (2011), Available from: http://www.world- aluminium.org 37 Jesus C., Antunes M., Conceiỗóo F., Navarro G., Moruzzi R (2015), "Removal of reactive dye from aqueous solution using thermally treated red mud", Desalination and Water Treatment, 55, pp 1040-1047 38 Kim W., Kawaguchi K., Koshizaki N., Sohma M., Matsumoto T (2003), "Fabrication and magnetoresistance of tunnel junctions using half-metallic Fe3O4", Journal of applied physics, 93 (10), pp 8032-8034 39 Kruse N., Chenakin S (2011), "XPS characterization of Au/TiO2 catalysts: Binding energy assessment and irradiation effects", Applied Catalysis A: General, 391 (1), pp 367-376 40 Legrini O., Oliveros E., Braun A M (1993), "Photochemical processes for water treatment", Chemical Reviews, 93 (2), pp 671-698 41 Li G., Xu X., Han R., Ma J (2016), "Synthesis and superior electrochemical properties of shaggy hollow Zn-doped Fe2O3 nanospheres for high-performance lithium-ion batteries", CrystEngComm, 18 (16), pp 2949-2955 60 42 Liu L., Li C., Bao C., Jia Q., Xiao P., Liu X., et al (2012), "Preparation and characterization of chitosan/graphene oxide composites for the adsorption of Au(III) and Pd(II)", Talanta, 93, pp 350-357 43 Liu Y., Lin C., Wu Y (2007), "Characterization of red mud derived from a combined Bayer Process and bauxite calcination method", Journal of Hazardous Materials, 146 (1-2), pp 255-261 44 McIntyre N., Zetaruk D (1977), "X-ray photoelectron spectroscopic studies of iron oxides", Analytical Chemistry 49 (11), pp 1521-1529 45 Meili L., Lins P V., Zanta C L P S., Soletti J I., Ribeiro L M O., Dornelas C B., et al (2019), "MgAl-LDH/Biochar composites for methylene blue removal by adsorption", Applied Clay Science, 168, pp 11-20 46 Nasuha N., Hameed B H (2011), "Adsorption of methylene blue from aqueous solution onto NaOH-modified rejected tea", Chemical Engineering Journal, 166 (2), pp 783-786 47 Padhi D K., Parida K M., Singh S K (2016), "Mechanistic aspects of enhanced congo red adsorption over graphene oxide in presence of methylene blue", Journal of Environmental Chemical Engineering, (3), pp 3498-3511 48 Parvez K., Wu Z S., Li R., Liu X., Graf R., Feng X., et al (2014), "Exfoliation of graphite into graphene in aqueous solutions of inorganic salts", Journal of the American Chemical Society, 136 (16), pp 6083-6091 49 Pepper R A., Couperthwaite S J., Millar G J (2018), "Value adding red mud waste: Impact of red mud composition upon fluoride removal performance of synthesised akaganeite sorbents", Journal of Environmental Chemical Engineering, (2), pp 2063-2074 50 Perreault F., Fonseca de Faria A., Elimelech M (2015), "Environmental applications of graphene-based nanomaterials", Chemical Society reviews, 44 (16), pp 5861-5896 51 Pulford I D., Hargreaves J S., Durisova J., Kramulova B., Girard C., Balakrishnan M., et al (2012), "Carbonised red mud a new water treatment product made from a waste material", Journal of environmental management, 100, pp 59-64 61 52 Ren X., Chen C., Nagatsu M., Wang X (2011), "Carbon nanotubes as adsorbents in environmental pollution management: A review", Chemical Engineering Journal, 170 (2-3), pp 395-410 53 Sahu M K., Patel R K (2015), "Removal of safranin-O dye from aqueous solution using modified red mud: kinetics and equilibrium studies", RSC Advances, (96), ap 78491 - 78501 54 Shehata A A (2013), "Removal of methylene blue dye from aqueous solutions by using treated animal bone as a cheap natural adsorbent", Int J Emerg Technol Adv Eng, (2), pp 1-7 55 Shirzad-Siboni M., Jafari S J., Giahi O., Kim I., Lee S.-M., Yang J.-K (2014), "Removal of acid blue 113 and reactive black dye from aqueous solutions by activated red mud", Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 20 (4), ap 1432-1437 56 Smiljanić S., Smičiklas I., Perić-Grujić A., Lončar B., Mitrić M (2010), "Rinsed and thermally treated red mud sorbents for aqueous Ni2+ ions", Chemical Engineering Journal 162 (1), pp 75-83 57 Tran D., Kabiri S., Wang L., Losic D (2015), "Engineered graphene-nanoparticle aerogel composites for efficient removal of phosphate from water", Journal of Materials Chemistry A, (13), pp 6844 - 6852 58 Upadhyay R K., Soin N., Roy S S (2014), "Role of graphene/metal oxide composites as photocatalysts, adsorbents and disinfectants in water treatment: a review", RSC Advances, (8), pp 3823-3851 59 Van Thanh D., Li L J., Chu C W., Yen P J., Wei K H (2014 ), "Plasma-assisted electrochemical exfoliation of graphite for rapid production of graphene sheets", RSC Advances, (14), pp 6946-6949 60 Wagner C., Naumkin A., Kraut-Vass A., Allison J., Powell C., Rumble J J (2003), NIST standard reference database 20, Version 3.4 (Web version), National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD 20899 61 Wang Z., Gao M., Li X., Ning J., Zhou Z., Li G (2020), "Efficient adsorption of methylene blue from aqueous solution by graphene oxide modified persimmon tannins", Materials Science and Engineering: C, 108, pp 110196 62 62 Xu B., Qi F., Zhang J., Li H., Sun D., Robert D., et al (2016), "Cobalt modified red mud catalytic ozonation for the degradation of bezafibrate in water: Catalyst surface properties characterization and reaction mechanism", Chemical Engineering Journal, 284, pp 942-952 63 Yang Y., Yu W., He S., Yu S., Chen Y., Lu L., et al (2019), "Rapid adsorption of cationic dye-methylene blue on the modified montmorillonite/graphene oxide composites", Applied Clay Science, 168, pp 304-311 64 Yu J G., Yu L Y., Yang H., Liu Q., Chen X H., Jiang X Y., et al (2015), "Graphene nanosheets as novel adsorbents in adsorption, preconcentration and removal of gases, organic compounds and metal ions", Science of The Total Environment, 502, pp 70-79 65 Yusuf M., Elfghi F M., Zaidi S A., Abdullah E C., Khan M A (2015), "Applications of graphene and its derivatives as an adsorbent for heavy metal and dye removal: a systematic and comprehensive overview", RSC Advances, (62), ap 50392-50420 66 Zhao G., Wen T., Chen C., Wang X (2012), "Synthesis of graphene-based nanomaterials and their application in energy-related and environmental-related areas", Royal Society of Chemistry Advances, (25), pp 9286-9303 67 Clifton J., 2nd, Leikin J B (2003), "Methylene blue", American journal of therapeutics, 10 (4), pp 289-291 68 Wu Z.-S., Ren W., Wen L., Gao L., Zhao J., Chen Z., et al (2010), "Graphene anchored with Co3O4 nanoparticles as anode of lithium ion batteries with enhanced reversible capacity and cyclic performance", ACS nano, (6), ap 3187-3194 69 Zhou G., Wang D.-W., Yin L.-C., Li N., Li F., Cheng H.-M (2012), "Oxygen bridges between NiO nanosheets and graphene for improvement of lithium storage", ACS nano, (4), pp 3214-3223 63 PHỤ LỤC Cường độ (a.u) Hình Ảnh chụp trình chế tạo RMGC 10 Hình Phổ XRD bùn đỏ Cường độ (a.u) 10 Cường độ (a.u) Hình Phổ XRD graphen 10 Hình Phổ XPS RMGC Cường độ (a.u) 500 1000 1500 2000 2500 3000 2500 3000 -1 Số sóng (cm ) Cường độ (a.u) Hình Phổ Raman EEG 500 1000 1500 2000 -1 Số sóng (cm ) Hình Phổ Raman RMGC Hình Kết chụp BET bùn đỏ Hình Kết chụp BET graphen Hình Kết chụp BET RMGC 3,27,34-36,39,64 1-2,4-26,28-33,37-38,40-63,65-67 ... trường nước” Mục tiêu đề tài là: - Nghiên cứu chế tạo thành công vật liệu tổ hợp graphen - bùn đỏ phương pháp hóa điện hóa siêu âm - Ứng dụng vật liệu chế tạo xử lý xanh metylen nước phương pháp. .. HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM BÙI THANH GIANG CHẾ TẠO VẬT LIỆU TỔ HỢP GRAPHEN – BÙN ĐỎ TÂN RAI BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA SIÊU ÂM ỨNG DỤNG XỬ LÝ XANH METYLEN TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Chun... sử dụng chúng thân thiện với mơi trường Xuất phát từ lí trên, tơi lựa chọn đề tài ? ?Chế tạo vật liệu tổ hợp graphen - bùn đỏ Tân Rai phương pháp điện hóa siêu âm, ứng dụng xử lý xanh metylen môi