Nghiên cứu chế tạo nanocomposite trên cơ sở nanoôxít từ tính với nano bạc và nano cacbon định hướng ứng dụng trong y sinh và môi trường

LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành Luận án tơi nhận giúp đỡ nhiệt tình nhiều cá nhân tập thể Viện AIST – ĐH Bách khoa Hà Nội Tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành giúp đỡ quý giá Lời xin bày tỏ lời cảm ơn sâu sắc tới cô TS Lê Thị Tâm, thầy GS.TS Lê Anh Tuấn, thầy GS.TS Trần Trung thầy TS Vũ Ngọc Phan, người hướng dẫn tận tình cho tơi suốt q trình làm Luận án khơng mặt chun mơn mà cịn phong cách người nghiên cứu khoa học Xin gửi lời cảm ơn tới thầy, cô, cán học viên làm việc học tập Viện AIST - ĐH Bách khoa Hà Nội giúp đỡ suốt trình học tập thực Luận án Nhân dịp này, xin bày tỏ lời cảm ơn tới đồng nghiệp Khoa Cơng nghệ Hố học & Môi trường, lãnh đạo Nhà trường, Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật Hưng Yên, nơi làm việc, tạo điều kiện cho thời gian, hỗ trợ kinh phí động viên tinh thần quý giá Cuối xin gửi lời cảm ơn tới gia đình, người thân, bạn bè người sống quanh tôi, giúp đỡ, động viên để tơi hồn thành luận án Hà nội, ngày tháng năm 2020 Tác giả Lê Thành Huy i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan kết khoa học trình bày Luận án thành nghiên cứu thân Tôi suốt thời gian làm nghiên cứu sinh chưa xuất công bố tác giả khác Các kết đạt xác trung thực Hà Nội, ngày tháng năm 2020 Nghiên cứu sinh TM tập thể hướng dẫn ii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT vi DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU viii DANH MỤC CÁC HÌNH ix MỞ ĐẦU xiii CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Hạt nano ơxít sắt từ tính Fe3O4 (FO-NPs) hạt nano ferit từ tính (MFe2O4NPs) (M kim loại chuyển tiếp) 1.1.1 Cấu trúc tinh thể Fe3O4-NPs MFe2O4-NPs 1.1.2 Các phương pháp chế tạo Fe3O4-NPs MFe2O4-NPs 1.1.3 Tính chất hạt nano Fe3O4-NPs MFe2O4-NPs 12 1.1.4 Một số ứng dụng hạt nano IONPs MFe2O4-NPs 15 1.2 Hạt nano bạc (Ag-NPs) 18 1.2.1 Giới thiệu Ag-NPs 18 1.2.2 Các phương pháp chế tạo Ag-NPs 18 1.2.3 Tính chất Ag-NPs 20 1.2.4 Một số ứng dụng Ag-NPs 21 1.3 Vật liệu nano cacbon 21 1.3.1 Giới thiệu vật liệu nano cacbon 21 1.3.2 Các phương pháp chế tạo vật liệu nano cacbon 22 1.3.3 Tính chất ứng dụng vật liệu nano cacbon 22 1.4 Các vật liệu nano tổ hợp sở hạt nano từ tính với nano bạc nano cacbon 23 1.4.1 Giới thiệu 23 iii 1.4.2 Chế tạo tính chất vật liệu nano tổ hợp sở hạt nano từ tính với nano bạc nano cacbon 24 1.4.3 Tiềm ứng dụng vật liệu nano tổ hợp sở hạt nano từ tính với nano bạc nano cacbon 29 1.5 Cơ sở lý thuyết hấp phụ 34 1.5.1 Các dạng hấp phụ 34 1.5.2 Hấp phu ̣ môi trường nước 35 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 42 2.1 Thực nghiệm 42 2.1.1 Hóa chất & dụng cụ thí nghiệm 42 2.1.2 Thực nghiệm chế tạo hệ vật liệu nano tổ hợp FO-Ag NPs 43 2.1.3 Thực nghiệm chế tạo hệ vật liệu nano tổ hợp MFO-Ag NPs 50 2.1.4 Thực nghiệm chế tạo hệ vật liệu nano tổ hợp MFO-C NPs 55 2.1.5 Khảo sát khả kháng khuẩn vật liệu nano tổ hợp FO-Ag MFO-Ag 56 2.1.6 Khảo sát khả hấp phụ vật liệu nano tổ hợp MFO-C NPs 61 2.2 Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu 62 CHƯƠNG KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VÀ THỬ NGHIỆM KHẢ NĂNG KHÁNG KHUẨN CỦA HỆ VẬT LIỆU NANO TỔ HỢP FO-Ag 63 3.1 Mở đầu 63 3.2 Đặc trưng hóa lý hoạt tính sinh học vật liệu nano tổ hợp FO-Ag chế tạo theo quy trình bước (đồng kết tủa + quang hóa) 64 3.2.1 Cấu trúc tính chất vật liệu nano tổ hợp FO-Ag chế tạo theo quy trình bước 64 3.2.2 Khả kháng khuẩn vật liệu nano tổ hợp FO-Ag chế tạo theo quy trình bước 74 3.3 Cấu trúc tính chất vật liệu nano tổ hợp FO-Ag chế tạo theo quy trình bước (thủy nhiệt) 81 iv 3.3.1 Ảnh hưởng nồng độ muối tiền chất đến đặc trưng hóa lý vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 81 3.3.2 Ảnh hưởng độ pH dung dịch đến đặc trưng hóa lý vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 85 3.3.3 Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến đặc trưng hóa lý vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 88 CHƯƠNG KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VÀ THỬ NGHIỆM KHẢ NĂNG KHÁNG KHUẨN CỦA HỆ VẬT LIỆU NANO TỔ HỢP MFO-Ag 92 4.1 Mở đầu 92 4.2 Cấu trúc tính chất vật liệu nano MnFe2O4 (MFO-NPs) chế tạo theo phương pháp đồng kết tủa 93 4.2.1 Ảnh hưởng độ pH đến cấu trúc tính chất từ MFO-NPs 93 4.2.2 Ảnh hưởng nồng độ muối tiền chất [Mn2+] đến cấu trúc tính chất từ MFO-NPs 98 4.2.3 Ảnh hưởng thời gian phản ứng đến cấu trúc tính chất từ MFO-NPs 100 4.3 Đặc trưng hóa lý vật liệu nano tổ hợp MFO-Ag chế tạo theo phương pháp hóa học ướt (2 bước): đồng kết tủa quang hóa 103 4.4 Khả kháng khuẩn vật liệu nano tổ hợp MFO-Ag 108 CHƯƠNG KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VÀ THỬ NGHIỆM KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA HỆ VẬT LIỆU NANO TỔ HỢP MFO-C 113 5.1 Mở đầu 113 5.2 Cấu trúc tính chất vật liệu nano tổ hợp MFO-C 114 5.3 Khả hấp phụ As (V) vật liệu nano tổ hợp MFO-C 118 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 128 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ CỦA LUẬN ÁN 130 TÀI LIỆU THAM KHẢO 131 v DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT AAS (Atomic Absorption Spectroscopy) Phổ hấp thụ nguyên tử A.O Axít oleic As (V) Asen (V) CHĐBM Chất hoạt động bề mặt CNTs (Carbon nanotubes) Ống nano cacbon HRTEM (High resolution transmission electron microscopy ) Hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao IONPs (Iron Oxide Nanoparticles) Hạt nano ơxít sắt FO-NPs Hạt nano Fe3O4 FO-Ag Vật liệu nano tổ hợp Fe3O4-Ag FTIR (Fourier transform infrared spectroscopy) Phổ hồng ngoại biến đổi Fourier Kleb Vi khuẩn Klebsiella pneumoniae MFO-NPs Hạt nano MnFe2O4 MFO-Ag Vật liệu nano tổ hợp MnFe2O4-Ag MONPs Vật liệu nano xít từ tính NCS Nghiên cứu sinh NPs (Nanoparticles) Các hạt nano PVP Polyvinylpyrrolidone ROS (Reactive oxygen species) Các chất hoạt động chứa oxy S aureus Vi khuẩn Staphylococcus aureus S E Vi khuẩn Salmonella enteritidis UV (Ultraviolet) Tia cực tím UV-Vis (Ultraviolet - Visible) Tử ngoại khả kiến vi VLTH Vật liệu tổ hợp VSM (Vibrating Sample Magnetometers) Từ kế mẫu rung TEM (Transmission electron microscopy) Hiển vi điện tử truyền qua XRD (X-ray powder diffraction) Nhiễu xạ tia X ZOI (Zone of inhibition) Vùng ức chế vii DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Bảng tổng hợp phương pháp chế tạo thông số đặc trưng hạt nano ferit 11 Bảng 2.1 Tổng hợp thông số thay đổi trình chế tạo mẫu vật liệu nano tổ hợp FO-Ag sử dụng quy trình 01 bước 49 Bảng 2.2 Tổng hợp điều kiện công nghệ chế tạo mẫu vật liệu MFO-NPs 52 Bảng 5.1 Các thơng số tính tốn từ đường hồi quy tuyến tính cho động học hấp phụ biểu kiế n bậc một, bậc hai giá trị qe tính tốn từ thực nghiệm mẫu vật liệu MFO NPs, MFO-C NPs 121 Bảng 5.2 Các thông số thực nghiệm mẫu để xây dựng đường đẳng nhiệt Langmuir Freundlich 122 Bảng 5.3 Giá trị tham số cân trình hấp phụ 123 Bảng 5.4 So sánh dung lượng hấp phụ cực đại vật liệu nano tổ hợp MFO-C hấp phụ As (V) với số hệ vật liệu khác viii 126 DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 1.1 Cấu trúc mạng ferit spinel Hình 1.2 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu nano ơxít sắt từ Fe3O4 chế tạo phương pháp đồng kết tủa với chất HĐBM khác nhau: (A) axít citric, (B) axít ascobic, (C) axít galic (D) axít glucuronic Hình 1.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) ảnh TEM nano măngan ferit chế tạo phương pháp sol-gel Hình 1.4 Ảnh TEM hạt nanoFe3O4 tổng hợp phương pháp thủy nhiệt Hình 1.5 Ảnh hưởng hiệu ứng kích thước hạt đến tính chất từ hạt nano từ tính 13 Hình 1.6 Cấu trúc mơmen từ hạt nano ferit từ tính 14 Hình 1.7 Cơ chế kháng khuẩn hạt nano bạc 20 Hình 1.8 Các dạng cấu trúc khác vật liệu nano tổ hợp 24 Hình 1.9 Sơ đồ quy trình chế tạo vật liệu Fe3O4-Ag theo quy trình đa bước 25 Hình 1.10 Sơ đồ quy trình chế tạo vật liệu nano tổ hợp Fe3O4-Ag 26 Hình 1.11 Sơ đồ quy trình chế tạo vật liệu nano tổ hợp Fe3O4-C 27 Hình 1.12 Ảnh TEM mẫu vật liệu Fe3O4/Ag/C S Muntean cộng tổng hợp theo quy trình bước 27 Hình 1.13 Tốc độ tăng trưởng E coli dịch nuôi cấy theo thời gian tiếp xúc với vật liệu PE, nano bạc phân tán PE vật liệu nano tổ hợp Fe3O4-Ag phân tán PE 30 Hình 1.14 Hình ảnh sinh trưởng khuẩn lạc vi khuẩn S aureus E coli tiếp xúc với mẫu vật liệu khác 31 Hình 1.15 Đồ thị biểu diễn dung lượng hấp phụ theo thời gian hệ vật liệu MnFe2O4@CAC với ion kim loại nặng khác 33 Hình 1.16 Tính chất từ (a) sơ đồ xử lý Cr(VI) (b) vật liệu tổ hợp Fe3O4@C 33 Hình 1.17 Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir 39 Hình 1.18 Sự phụ thuộc Ce/𝑞e vào Ce 39 Hình 1.19 Đường đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich 40 ix Hình 1.20 Sự phụ thuộc lnqe vào lnCe 40 Hình 2.1 Sơ đồ quy trình cơng nghệ chế tạo FO-NPs phương pháp đồng kết tủa 44 Hình 2.2 Sơ đồ quy trình chế tạo Ag-NPs phương pháp quang hóa 46 Hình 2.3 Sơ đồ quy trình tạo Ag-NPs lên bề mặt FO-NPs theo phương pháp quang hóa 47 Hình 2.4 Quy trình bước chế tạo vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 48 Hình 2.5 Quy trình chế tạo MFO-NPs theo phương pháp đồng kết tủa 52 Hình 2.6 Quy trình chế tạo vật liệu nano tổ hợp MFO-Ag 54 Hình 2.7 Sơ đồ quy trình chế tạo vật liệu nano tổ hợp MFO-C 55 Hình 3.1 Ảnh TEM (a) phân bố kích thước hạt (b) mẫu vật liệu FO-NPs 65 Hình 3.2 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) mẫu vật liệu FO-NPs 65 Hình 3.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) Ag-NPs 67 Hình 3.4 Ảnh TEM (a) phân bố kích thước hạt (b) Ag-NPs 68 Hình 3.5 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) Ag-NPs, FO-NPs vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 70 Hình 3.6 Ảnh TEM mẫu vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 70 Hình 3.7 Ảnh HRTEM mẫu vật liệu nano tổ hợp FO-Ag 71 Hình 3.8 Phổ UV-Vis mẫu vật liệu Ag-NPs, FO-NPs nano tổ hợp FOAg 71 Hình 3.9 Đường cong từ hóa mẫu vật liệu FO-NPs nano tổ hợp FO-Ag 73 Hình 3.10 Kết thử nghiệm hoạt tính kháng khuẩn (a) Ag NPs, (b) vật liệu nano tổ hợp FO-Ag sử dụng phương pháp khuếch tán đĩa 75 Hình 3.11 Đồ thị mơ tả kích thước vùng vơ khuẩn nồng độ khác mẫu vật liệu FO NPs, Ag NPs FO-Ag NPs 75 Hình 3.12 Đĩa thạch sau khảo sát phương pháp pha loãng chuẩn với trường hợp (a) mẫu đối chứng, (b) Fe3O4 NPs, (c) Ag NPs (d) Fe3O4-Ag NPs 76 x and solvothermal methods", Journal of Science: Advanced Materials and Devices , Vol.3 , pp 107–112 [40] R Gruskiene, T Krivorotova, R Staneviciene, et al (2018), "Preparation and characterization of iron oxide magnetic nanoparticles functionalized by nisin", Colloids and Surfaces B: Biointerfaces , Vol.169 , pp 126–134 [41] N Shokoofeh, Z Moradi-shoeili, A.S Naeemi, et al (2019), "Biosynthesis of Fe3O4@Ag Nanocomposite and Evaluation of Its Performance on Expression of norA and norB Efflux Pump Genes in Ciprofloxacin-Resistant Staphylococcus aureus", Biological Trace Element Research , Vol.191 , pp 522–530 [42] S.M Vargas, A.I Martínez, E.E.H Beteta, et al (2018), "As(III) and As(V) adsorption on manganese ferrite nanoparticles", Journal of Molecular Structure , Vol.1154 , pp 524–534 [43] N Akhlaghi, G Najafpour, D Alexandre, et al (2020), "Magnetic MnFe2O4 Core – shell nanoparticles coated with antibiotics for the ablation of pathogens", Chemical Papers [44] R Asadi, H Abdollahi, M Gharabaghi, et al (2020), "Effective removal of Zn (II) ions from aqueous solution by the magnetic MnFe2O4 and CoFe2O4 spinel ferrite nanoparticles with focuses on synthesis, characterization, adsorption, and desorption", Advanced Powder Technology , Vol.31 , pp 1480–1489 [45] Y Zhou, J Zhu, J Yang, et al (2019), "Magnetic nanoparticles speed up mechanochemical solid phase extraction with enhanced enrichment capability for organochlorines in plants", Analytica Chimica Acta , Vol.1066 , pp 49–57 [46] B Rashidzadeh, E Shokri, G Reza, et al (2020), "Preparation and characterization of antibacterial magnetic-/pH-sensitive alginate/Ag/Fe3O4 hydrogel beads for controlled drug release", International Journal of Biological Macromolecules , Vol.154 , pp 134–141 [47] A Maleki, R Taheri-ledari, J Rahimi, et al (2019), "Facile Peptide Bond Formation : Eff ective Interplay between Isothiazolone Rings and Silanol 135 Groups at Silver/Iron Oxide Nanocomposite Surfaces", ACS Omega , Vol.4 , pp 10629−10639 [48] Q Cao, Z Zhang, N Di, et al (2019), "Study on the Fluidity Experiments of Engine Oil-Based Magnetic Fluid with Fe3O4/Ag Nanoparticles", IOP Conference Series: Materials Science and Engineering , Vol.678 , pp 012145 [49] P.T.L Huong, L.T Huy, H Lan, et al (2018), "Magnetic iron oxide-carbon nanocomposites: Impacts of carbon coating on the As(V) adsorption and inductive heating responses", Journal of Alloys and Compounds , Vol.739 , pp 139–148 [50] N.H Hieu, T.B Kiet, N.H Kiem, et al (2017), "REMOVAL OF Cd ( II ) FROM WATER BY USING GRAPHENE OXIDE – MnFe2O4 MAGNETIC NANOHYBRIDS", Journal of Science and Technology , Vol.55 , pp 109–121 [51] L Thi, M Thy, N Huong, et al (2020), "Synthesis and adsorption ability of manganese ferrite / graphene oxide nanocomposites for arsenic ( V ) removal from water", Vietnam Journal of Chemistry , Vol.58 , pp 287–291 [52] I Sharifi, H Shokrollahi, M.M Doroodmand, et al (2012), "Magnetic and structural studies on CoFe2O4 nanoparticles synthesized by co-precipitation, normal micelles and reverse micelles methods", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.324 , pp 1854–1861 [53] J Cao, Y Qin, M Li, et al (2014), "Sol–gel combustion synthesis of magnetic MnFe2O4 oxide and FeNi alloy: product dependence on the reduction ability", Applied Physics A: Materials Science and Processing , Vol.117 , pp 2019–2023 [54] R Sharma, S Bansal, S Singhal (2015), "Tailoring the photo-Fenton activity of spinel ferrites (MFe2O4) by incorporating different cations (M = Cu, Zn, Ni and Co) in the structure", RSC Advances , Vol.5 , pp 6006–6018 [55] B Bateer, C Tian, Y Qu, et al (2014), "Synthesis, size and magnetic properties of controllable MnFe2O4 nanoparticles with versatile surface functionalities", Dalton Transactions , Vol.43 , pp 9885–9891 [56] Q Fang, K Xu, J Zhang, et al (2020), "Hybrid Polydopamine/Ag ShellEncapsulated Magnetic Fe3O4 Nanosphere with High Antibacterial Activity", 136 Materials , Vol.13 , pp 3872 [57] Q Chen, J Zheng, Q Yang, et al (2019), "Insights into the Glyphosate Adsorption Behavior and Mechanism by a MnFe2O4@ Cellulose-Activated Carbon Magnetic Hybrid", ACS Applied Materials & Interfaces , Vol.11 , pp 15478–15488 [58] A Sharif, A Mahmood, H Cheng, et al (2019), "Fe3O4 Nanoparticles Coated with EDTA and Ag Nanoparticles for the Catalytic Reduction of Organic Dyes from Wastewater", ACS Appl Nano Mater , Vol.2 , pp 5310– 5319 [59] R Zhang, Z Wang, Z Zhou, et al (2019), "Highly Eff ective Removal of Pharmaceutical Compounds from Aqueous Solution by Magnetic Zr-Based MOFs Composites", Ind Eng Chem Res , Vol.58 , pp 3876−3884 [60] R.R Gao, Y Zhang, W Yu, et al (2012), "Superparamagnetism and spinglass like state for the MnFe2O4 nano-particles synthesized by the thermal decomposition method", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.324 , pp 2534–2538 [61] K.V Jardim, A Francisco, P Garfias, et al (2018), "Novel magnetoresponsive nanoplatforms based on MnFe2O4 nanoparticles layer-by-layer functionalized with chitosan and sodium alginate for magnetic controlled release of curcumin", Materials Science & Engineering C , Vol.92 , pp 184– 195 [62] E Kang, J Park, Y Hwang, et al (2004), "Direct synthesis of highly crystalline and monodisperse manganese ferrite nanocrystals", Journal of Physical Chemistry B , Vol.108 , pp 13932–13935 [63] R Rakhshaee, Y Noorani (2016), "Comparing three methods of simultaneous synthesis and physicochemical stabilization properties of of Fe3O4 nano products to particles: improve Changing kinetic and thermodynamic of dye adsorption", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.Volume 422 , pp 128–140 [64] P Nguyen-Tri, V.T Nguyen, T.A Nguyen (2019), "Biological Activity and Nanostructuration of Fe3O4-Ag/High 137 Density Polyethylene Nanocomposites", Journal of Composites Science , Vol.3 , pp 34 [65] T.V Nguyen, T.V Do, M.H Ha (2020), "Crosslinking process and characteristics of UV-curable acrylate/Fe3O4-Ag nanocomposite coating", Progress in Organic Coatings , Vol.139 , pp 105325 [66] L.T.T Tâm (2019), Nghiên cứu chế tạo ứng dụng hệ vật liệu lai nano sở mangan ferit MnFe2O4, Luận văn Thạc sỹ Học Viện Khoa học Công nghệ Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam [67] L.T Lu, N.T Dung, L.D Tung, et al (2015), "Synthesis of magnetic cobalt ferrite nanoparticles with controlled morphology, monodispersity and composition: The influence of solvent, surfactant, reductant and synthetic conditions", Nanoscale , Vol.7 , pp 19596–19610 [68] G Fan, Z Gu, L Yang, et al (2009), "Nanocrystalline zinc ferrite photocatalysts formed using the colloid mill and hydrothermal technique", Chemical Engineering Journal , Vol.155 , pp 534–541 [69] K Maaz, S Karim, A Mumtaz, et al (2009), "Synthesis and magnetic characterization of nickel ferrite nanoparticles prepared by co-precipitation route", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.321 , pp 1838– 1842 [70] S Luther, N Brogfeld, J Kim, et al (2013), "Study of the thermodynamics of chromium(III) and chromium(VI) binding to iron(II/III)oxide or magnetite or ferrite and magnanese(II) iron (III) oxide or jacobsite or manganese ferrite nanoparticles", Journal of Colloid and Interface Science , Vol.400 , pp 97– 103 [71] V.T Trang, L.T Tam, N Van Quy, et al (2017), "Functional Iron Oxide– Silver Hetero-Nanocomposites: Controlled Synthesis and Antibacterial Activity", Journal of Electronic Materials , Vol.46 , pp 3381–3389 [72] S Zhang, K Liu, H Chen, et al (2018), "Water-dispersible and quasisuperparamagnetic magnetite nanoparticles prepared in a weakly basic solution at the low synthetic temperature", Materials Research Bulletin , Vol.105 , pp 220–225 [73] J Wang, Q Chen, B Hou, et al (2004), "Synthesis and magnetic properties 138 of single-crystals of MnFe2O4 nanorods", European Journal of Inorganic Chemistry , Vol.2004 , pp 1165–1168 [74] L Zhuang, W Zhang, Y Zhao, et al (2012), "Temperature sensitive ferrofluid composed of Mn1-xZnxFe2O4 nanoparticles prepared by a modified hydrothermal process", Powder Technology , Vol.217 , pp 46–49 [75] S Chikazumi (1997), "Physics of Ferromagnetism" [76] G Bertotti (1998), "Hysterisis in Magnetism: For Physicists, Materials Scientists, and Engineers" [77] Y.W Jun, J.W Seo, J Cheon (2008), "Nanoscaling laws of magnetic nanoparticles and their applicabilities in biomedical sciences", Accounts of Chemical Research , Vol.41 , pp 179–189 [78] D Fiorani (2005), "Surface effects in magnetic nanoparticles", Series: Nanostructure Science and Technology Springer US [79] J Gallo, N.J Long, E.O Aboagye (2013), "Magnetic nanoparticles as contrast agents in the diagnosis and treatment of cancer", Chemical Society Reviews , Vol.42 , pp 7816–7833 [80] A.H Lu, E.L Salabas, F Schüth (2007), "Magnetic nanoparticles: Synthesis, protection, functionalization, and application", Angewandte Chemie International Edition , Vol.46 , pp 1222–1244 [81] S Laurent, D Forge, M Port, et al (2008), "Magnetic iron oxide nanoparticles: Synthesis, stabilization, vectorization, physicochemical characterizations and biological applications", Chemical Reviews , Vol.108 , pp 2064–2110 [82] W Wu, Z Wu, T Yu, et al (2015), "Recent progress on magnetic iron oxide nanoparticles: Synthesis, surface functional strategies and biomedical applications", Science and Technology of Advanced Materials , Vol.16 , pp 23501 [83] P Pradhan, J Giri, R Banerjee, et al (2007), "Cellular interactions of lauric acid and dextran-coated magnetite nanoparticles", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.311 , pp 282–287 [84] D.L Leslie-pelecky, V Labhasetwar, 139 R.H Kraus (2006), "NANOBIOMAGNETICS", Chapter 15, Advanced Magnetic Nanostructures [85] Q.A Pankhurst, J Connolly, S.K Jones, et al (2003), "Applications of magnetic nanoparticles in biomedicine", Journal of Physics D: Applied Physics , Vol.36 , pp R167–R181 [86] H Yang, C Zhang, X Shi, et al (2010), "Water-soluble superparamagnetic manganese ferrite nanoparticles for magnetic resonance imaging", Biomaterials , Vol.31 , pp 3667–3673 [87] J Hu, I.M.C Lo, G Chen (2007), "Comparative study of various magnetic nanoparticles for Cr(VI) removal", Separation and Purification Technology , Vol.56 , pp 249–256 [88] A Scozzafava (1989), "Handbook on toxicity of inorganic compounds." [89] S.W.P Wijnhoven, W.J.G.M Peijnenburg, C.A Herberts, et al (2009), "Nano-silver - A review of available data and knowledge gaps in human and environmental risk assessment", Nanotoxicology , Vol.3 , pp 109–138 [90] Z.S Pillai, P V Kamat (2004), "What factors control the size and shape of silver nanoparticles in the citrate ion reduction method?", Journal of Physical Chemistry B , Vol.108 , pp 945–951 [91] T.S Ahmadi, Z.L Wang, T.C Green, et al (1996), "Shape-controlled synthesis of colloidal platinum nanoparticles", Science , Vol.272 , pp 1924– 1926 [92] I Sondi, D V Goia, E Matijević (2003), "Preparation of highly concentrated stable dispersions of uniform silver nanoparticles", Journal of Colloid and Interface Science , Vol.260 , pp 75–81 [93] A.T Le, L.T Tam, P.D Tam, et al (2010), "Synthesis of oleic acid-stabilized silver nanoparticles and analysis of their antibacterial activity", Materials Science and Engineering C , Vol.30 , pp 910–916 [94] V.K Sharma, R.A Yngard, Y Lin (2009), "Silver nanoparticles: Green synthesis and their antimicrobial activities", Advances in Colloid and Interface Science , Vol.145 , pp 83–96 [95] N.X Dinh, D.T Chi, N.T Lan, et al (2015), "Water-dispersible silver nanoparticles-decorated carbon nanomaterials: synthesis and enhanced 140 antibacterial activity", Applied Physics A: Materials Science and Processing , Vol.119 , pp 85–95 [96] N.X Dinh, N Van Quy, T.Q Huy, et al (2015), "Decoration of silver nanoparticles on multiwalled carbon nanotubes: Antibacterial mechanism and ultrastructural analysis", Journal of Nanomaterials , Vol.2015 [97] N.X Đinh (2016), Nghiên cứu chế tạo cấu trúc nano lai (nanohybrid) hạt nano từ hạt nano kim loại vật liệu nano carbon ứng dụng màng lọc cảm biến sinh học, Luận án tiến sĩ, Viện AIST, ĐHBK Hà Nội [98] X Chen, H.J Schluesener (2008), "Nanosilver: A nanoproduct in medical application", Toxicology Letters , Vol.176 , pp 1–12 [99] V Pareek, R Gupta, J Panwar (2018), "Do physico-chemical properties of silver nanoparticles decide their interaction with biological media and bactericidal action? A review", Materials Science and Engineering C , Vol.90 , pp 739–749 [100] M Akter, M.T Sikder, M.M Rahman, et al (2018), "A systematic review on silver nanoparticles-induced cytotoxicity: Physicochemical properties and perspectives", Journal of Advanced Research , Vol.9 , pp 1–16 [101] R Foulkes, M Ali Asgari, A Curtis, et al (2019), "Silver-NanoparticleMediated Therapies in the Treatment of Pancreatic Cancer", ACS Applied Nano Materials , Vol.2 , pp 1758–1772 [102] S.K Srikar, D.D Giri, D.B Pal, et al (2016), "Green Synthesis of Silver Nanoparticles: A Review Green and Sustainable Chemistry", Green and Sustainable Chemistry , Vol.6 , pp 34–56 [103] Hà Quang Ánh (2016), Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng vật liệu cấu trúc nano sở Graphen ứng dụng xử lý môi trường, Luận án Tiến sĩ, Viện Hàn Lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam [104] Y Yan, V Sencadas, J Zhang, et al (2017), "Processing, characterisation and electromechanical behaviour of elastomeric multiwall carbon nanotubespoly (glycerol sebacate) nanocomposites for piezoresistive sensors applications", Composites Science and Technology , Vol.142 , pp 163–170 141 [105] V.T Trang (2017), Nghiên cứu tổng hợp hệ vật liệu nano lai sở ơxít sắt nhằm ứng dụng hấp phụ y sinh, Luận án Tiến sĩ, Viện AIST, ĐHBK HN [106] S Ramirez, K Chan, R Hernandez, et al (2017), "Thermal and magnetic properties of nanostructured densified ferrimagnetic composites with graphene - graphite fillers", Materials & Design , Vol.118 , pp 75–80 [107] Z Li, Z Liu, H Sun, et al (2015), "Superstructured Assembly of Nanocarbons: Fullerenes, Nanotubes, and Graphene", Chemical Reviews , Vol.115 , pp 7046–7117 [108] M Naito, T Yokoyama, K Hosokawa, et al (2018), "Nanoparticle Technology Handbook", Elsevier [109] H Veisi, S.B Moradi, A Saljooqi, et al (2019), "Silver nanoparticledecorated on tannic acid-modified magnetite nanoparticles (Fe3O4@TA/Ag ) for highly active catalytic reduction of 4- nitrophenol , Rhodamine B and Methylene blue", Materials Science & Engineering C , Vol.100 , pp 445–452 [110] Y Xing, X Bai, Y Gong, et al (2020), "Enhanced catalytic properties of Fe3O4/Ag magnetic microspheres synthesized by a novel thermal coreduction method", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.510 , pp 166951 [111] U Kurtan, A Guner, M Amir (2017), "Enhanced antibacterial performance of Fe3O4 – Ag and MnFe2O4 – Ag nanocomposites", Bull Mater Sci , Vol.40 , pp 147–155 [112] R Prucek, J Tuček, M Kilianová, et al (2011), "The targeted antibacterial and antifungal properties of magnetic nanocomposite of iron oxide and silver nanoparticles", Biomaterials , Vol.32 , pp 4704–4713 [113] L Wang, J Luo, S Shan, et al (2011), "Bacterial inactivation using silvercoated magnetic nanoparticles as functional antimicrobial agents", Analytical Chemistry , Vol.83 , pp 8688–8695 [114] H Xia, B Cui, J Zhou, et al (2011), "Synthesis and characterization of Fe3O4@C@Ag nanocomposites and their antibacterial performance", Applied Surface Science , Vol.257 , pp 9397–9402 142 [115] M Zhu, C Wang, D Meng, et al (2013), "In situ synthesis of silver nanostructures on magnetic Fe3O4@C core-shell nanocomposites and their application in catalytic reduction reactions", Journal of Materials Chemistry A , Vol.1 , pp 2118–2125 [116] Z Zhu, F Liu, H Zhang, et al (2015), "Photocatalytic degradation of 4chlorophenol over Ag/MFe2O4 (M = Co, Zn, Cu, and Ni) prepared by a modified chemical co-precipitation method: A comparative study", RSC Advances , Vol.5 , pp 55499–55512 [117] K Cheng, Y.M Zhou, Z.Y Sun, et al (2012), "Synthesis of carbon-coated, porous and water-dispersive Fe3O4 nanocapsules and their excellent performance for heavy metal removal applications", Dalton Transactions , Vol.41 , pp 5854–5861 [118] J Gong, X Wang, X Shao, et al (2012), "Adsorption of heavy metal ions by hierarchically structured magnetite-carbonaceous spheres", Talanta , Vol.101 , pp 45–52 [119] A Jafari, K Boustani, S Farjami Shayesteh (2014), "Effect of carbon shell on the structural and magnetic properties of Fe 3O4 superparamagnetic nanoparticles", Journal of Superconductivity and Novel Magnetism , Vol.27 , pp 187–194 [120] Y Li, Y Zhu, Z Zhu, et al (2018), "Fixed-bed column adsorption of asenic(V) by porous composite of magnetite/hematite/carbon with eucalyptus wood microstructure", Journal of Environmental Engineering and Landscape Management , Vol.26 , pp 38–56 [121] H Rashidi Nodeh, W.A Wan Ibrahim, I Ali, et al (2016), "Development of magnetic graphene oxide adsorbent for the removal and preconcentration of As(III) and As(V) species from environmental water samples", Environmental Science and Pollution Research , Vol.23 , pp 9759–9773 [122] Q Chen, Z Tang, H Li, et al (2020), "An electron-scale comparative study on the adsorption of six divalent heavy metal cations on MnFe2O4@CAC hybrid : Experimental and DFT investigations", Chemical Engineering Journal , Vol.381 , pp 122656 143 [123] S Chella, P Kollu, E.V.P.R Komarala, et al (2015), "Solvothermal synthesis of MnFe2O4-graphene composite-Investigation of its adsorption and antimicrobial properties", Applied Surface Science , Vol.327 , pp 27–36 [124] P Thi, L Huong, N Tu, et al (2018), "Functional manganese ferrite/graphene oxide nanocomposites: eff ects of graphene oxide on the adsorption mechanisms of organic MB dye and inorganic As ( V ) ions from aqueous solution", RSC Advances , Vol.8 , pp 12376–12389 [125] S.G Muntean, M Andreea, R Iano, et al (2019), "Combustion synthesis of Fe3O4/Ag/C nanocomposite and application for dyes removal from multicomponent systems", Applied Surface Science , Vol.481 , pp 825–837 [126] W Fang, J Zheng, C Chen, et al (2014), "One-pot synthesis of porous Fe3O4 shell/silver core nanocomposites used as recyclable magnetic antibacterial agents", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.357 , pp 1–6 [127] B Chudasama, A.K Vala, N Andhariya, et al (2009), "Enhanced antibacterial activity of bifunctional Fe3O4-Ag core-shell nanostructures", Nano Research , Vol.2 , pp 955–965 [128] L Ren, H Lin, F Meng, et al (2019), "One-step solvothermal synthesis of Fe3O4@Carbon composites and their application in removing of Cr ( VI ) and Congo red", Ceramics International , Vol.45 , pp 9646–9652 [129] X Du, J He, J Zhu, et al (2012), "Ag-deposited silica-coated Fe3O4 magnetic nanoparticles catalyzed reduction of p-nitrophenol", Applied Surface Science , Vol.258 , pp 2717–2723 [130] H Wang, J Shen, Y Li, et al (2013), "Porous carbon protected magnetite and silver hybrid nanoparticles: Morphological control, recyclable catalysts, and multicolor cell imaging", ACS Applied Materials and Interfaces , Vol.5 , pp 9446–9453 [131] S Ma, S Zhan, Y Jia, et al (2015), "Highly efficient antibacterial and Pb(II) removal effects of Ag-CoFe2O4-GO nanocomposite", ACS Applied Materials and Interfaces , Vol.7 , pp 10576–10586 [132] J Zheng, Z.Q Liu, X.S Zhao, et al (2012), "One-step solvothermal synthesis 144 of Fe3O4@C core-shell nanoparticles with tunable sizes", Nanotechnology , Vol.23 , pp 197–201 [133] Q He, J Liu, J Liang, et al (2014), "Synthesis and antibacterial activity of magnetic MnFe2O4/Ag composite particles", Nanoscience and Nanotechnology Letters , Vol.6 , pp 385–391 [134] M.E.F Brollo, J.M Orozco-Henao, R López-Ruiz, et al (2016), "Magnetic hyperthermia in brick-like Ag@Fe3O4 core-shell nanoparticles", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.397 , pp 20–27 [135] S Fatemeh Shams, M.R Ghazanfari, C Schmitz-Antoniak (2019), "Magnetic-plasmonic heterodimer nanoparticles: Designing contemporarily features for emerging biomedical diagnosis and treatments", Nanomaterials , Vol.9 , pp 1–39 [136] J Liu, Z Zhao, H Feng, et al (2012), "One-pot synthesis of Ag-Fe3O4 nanocomposites in the absence of additional reductant and its potent antibacterial properties", Journal of Materials Chemistry , Vol.22 , pp 13891–13894 [137] A Amarjargal, L.D Tijing, I.T Im, et al (2013), "Simultaneous preparation of Ag/Fe3O4 core-shell nanocomposites with enhanced magnetic moment and strong antibacterial and catalytic properties", Chemical Engineering Journal , Vol.226 , pp 243–254 [138] M Behravan, A Hossein Panahi, A Naghizadeh, et al (2019), "Facile green synthesis of silver nanoparticles using Berberis vulgaris leaf and root aqueous extract and its antibacterial activity", International Journal of Biological Macromolecules , Vol.124 , pp 148–154 [139] R.D Rivera-Rangel, M.P González-Muñoz, M Avila-Rodriguez, et al (2018), "Green synthesis of silver nanoparticles in oil-in-water microemulsion and nano-emulsion using geranium leaf aqueous extract as a reducing agent", Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects , Vol.536 , pp 60–67 [140] L Gabrielyan, H Badalyan, V Gevorgyan, et al (2020), "Comparable antibacterial effects and action mechanisms of silver and iron oxide 145 nanoparticles on Escherichia coli and Salmonella typhimurium", Scientific Reports , pp 1–12 [141] S.L Smitha, K.M Nissamudeen, D Philip, et al (2008), "Studies on surface plasmon resonance and photoluminescence of silver nanoparticles", Spectrochimica Acta - Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy , Vol.71 , pp 186–190 [142] A.T Le, P.T Huy, L.T Tam, et al (2011), "Novel silver nanoparticles: Synthesis, properties and applications", International Journal of Nanotechnology , Vol.8 , pp 278–290 [143] A.T Le, P.T Huy, T.Q Huy, et al (2010), "Photochemical synthesis of highly bactericidal silver nanoparticles", Nanotechnologies in Russia , Vol.5 , pp 554–563 [144] Y He, Z Du, S Ma, et al (2016), "Biosynthesis, Antibacterial Activity and Anticancer Effects Against Prostate Cancer (PC-3) Cells of Silver Nanoparticles Using Dimocarpus Longan Lour Peel Extract", Nanoscale Research Letters , Vol.11 , pp 300 [145] M Kooti, P Kharazi, H Motamedi (2014), "Preparation, characterization, and antibacterial activity of CoFe2O4/polyaniline/Ag nanocomposite", Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers , Vol.45 , pp 2698– 2704 [146] B Le Ouay, F Stellacci (2015), "Antibacterial activity of silver nanoparticles: A surface science insight", Nano Today , Vol.10 , pp 339– 354 [147] J.R Morones, J.L Elechiguerra, A Camacho, et al (2005), "The bactericidal effect of silver nanoparticles", Nanotechnology , Vol.16 , pp 2346–2353 [148] M.J Hajipour, K.M Fromm, A Akbar Ashkarran, et al (2012), "Antibacterial properties of nanoparticles", Trends in Biotechnology , Vol.30 , pp 499–511 [149] M.E.F Brollo, R López-Ruiz, D Muraca, et al (2014), "Compact Ag@Fe3O4 Core-shell nanoparticles by means of single-step thermal decomposition reaction", Scientific Reports , Vol.4 , pp 6839 146 [150] P Refait, J.M.R Génin (1993), "The oxidation of ferrous hydroxide in chloride-containing aqueous media and pourbaix diagrams of green rust one", Corrosion Science , Vol.34 , pp 797–819 [151] M Goodarz Naseri, E Bin Saion, H.A Ahangar, et al (2011), "Synthesis and characterization of manganese ferrite nanoparticles by thermal treatment method", Journal of Magnetism and Magnetic Materials , Vol.323 , pp 1745– 1749 [152] Y.-C Ho, F.-M Huang, Y.-C Chang (2005), "Biodegradable Polymer–Silica Xerogel Composite Microspheres for Controlled Release of Gentamicin", Journal of Biomedical Materials Research Part B, Applied Biomaterials , Vol.83 , pp 340–344 [153] J Lu, S Ma, J Sun, et al (2009), "Manganese ferrite nanoparticle micellar nanocomposites as MRI contrast agent for liver imaging", Biomaterials , Vol.30 , pp 2919–2928 [154] B Sahoo, S.K Sahu, S Nayak, et al (2012), "Fabrication of magnetic mesoporous manganese ferrite nanocomposites as efficient catalyst for degradation of dye pollutants", Catalysis Science and Technology , Vol.2 , pp 1367–1374 [155] J Shen, Y Hu, M Shi, et al (2010), "One step synthesis of graphene oxidemagnetic nanoparticle composite", Journal of Physical Chemistry C , Vol.114 , pp 1498–1503 [156] C.A Cattley, A Stavrinadis, R Beal, et al (2010), "Colloidal synthesis of lead oxide nanocrystals for photovoltaics", Chemical Communications , Vol.46 , pp 2802–2804 [157] C Zhou, W Zhang, H Wang, et al (2014), "Preparation of Fe3O4Embedded Graphene Oxide for Removal of Methylene Blue", Arabian Journal for Science and Engineering , Vol.39 , pp 6679–6685 [158] P Dallas, J Tucek, D Jancik, et al (2010), "Magnetically controllable silver nanocomposite with multifunctional phosphotriazine matrix and high antimicrobial activity", Advanced Functional Materials , Vol.20 , pp 2347– 2354 147 [159] S Garcia, S Sardar, S Maldonado, et al (2014), "Study of As(III) and As(V) oxoanion adsorption onto single and mixed ferrite and hausmannite nanomaterials", Microchemical Journal , Vol.117 , pp 52–60 [160] M.H Beyki, H Alijani, Y Fazli (2016), "Solvent free synthesized MnFe2O4@polyamid resin as a novel green nanohybrid for fast removing Congo red", Journal of Molecular Liquids , Vol.216 , pp 6–11 [161] X Bao, Z Qiang, W Ling, et al (2013), "Sonohydrothermal synthesis of MFe2O4 magnetic nanoparticles for adsorptive removal of tetracyclines from water", Separation and Purification Technology , Vol.117 , pp 104–110 [162] D.H.K Reddy, Y.S Yun (2016), "Spinel ferrite magnetic adsorbents: Alternative future materials for water purification?", Coordination Chemistry Reviews , Vol.315 , pp 90–111 [163] G Wang, Y Ma, Y Tong, et al (2017), "Development of manganese ferrite/graphene oxide nanocomposites for magnetorheological fluid with enhanced sedimentation stability", Journal of Industrial and Engineering Chemistry , Vol.48 , pp 142–150 [164] A.A Rooygar, M.H Mallah, H Abolghasemi, et al (2014), "New “magmolecular” process for the separation of antimony(III) from aqueous solution", Journal of Chemical and Engineering Data , Vol.59 , pp 3545– 3554 [165] J Zheng, Z.Q Liu, X.S Zhao, et al (2012), "One-step solvothermal synthesis of Fe3O4@C core-shell nanoparticles with tunable sizes", Nanotechnology , Vol.23 , pp 197–201 [166] M.S Podder, C.B Majumder (2016), "Studies on the removal of As(III) and As(V) through their adsorption onto granular activated carbon/MnFe2O4 composite: Isotherm studies and error analysis", Composite Interfaces , Vol.23 , pp 327–372 [167] L Shao, Z Ren, G Zhang, et al (2012), "Facile synthesis, characterization of a MnFe 2O 4/activated carbon magnetic composite and its effectiveness in tetracycline removal", Materials Chemistry and Physics , Vol.135 , pp 16– 24 148 [168] S Wang, B Gao, Y Li, et al (2015), "Sorption of arsenate onto magnetic iron-manganese (Fe-Mn) biochar composites", RSC Advances , Vol.5 , pp 67971–67978 [169] Y Li, M Xu, H Yin, et al (2019), "Yolk-shell Fe3O4 nanoparticles loaded on persimmon-derived porous carbon for supercapacitor assembly and As ( V ) removal", Journal of Alloys and Compounds , Vol.810 , pp 151887 [170] L.M Tung, N.X Cong, L.T Huy, et al (2016), "Synthesis, characterizations of superparamagnetic Fe3O4-Ag hybrid nanoparticles and their application for highly effective bacteria inactivation", Journal of Nanoscience and Nanotechnology , Vol.16 , pp 5902–5912 [171] X Luo, C Wang, S Luo, et al (2012), "Adsorption of As (III) and As (V) from water using magnetite Fe3O4-reduced graphite oxide-MnO2 nanocomposites", Chemical Engineering Journal , Vol.187 , pp 45–52 149 ... iii 1.4.2 Chế tạo tính chất vật liệu nano tổ hợp sở hạt nano từ tính với nano bạc nano cacbon 24 1.4.3 Tiềm ứng dụng vật liệu nano tổ hợp sở hạt nano từ tính với nano bạc nano cacbon ... tính /cơ chế tương tác vật liệu nano tổ hợp với vi sinh vật cần thiết Trên sở đó, chúng tơi lựa chọn đề tài nghiên cứu là: ? ?Nghiên cứu chế tạo nanocomposite sở nano ơxít từ tính với nano bạc nano. .. triển ứng dụng nhiều lĩnh vực khác Trong Luận án n? ?y, NCS tập trung vào hai lĩnh vực ứng dụng hệ vật liệu nano tổ hợp sở hạt nano ơxít từ tính với nano bạc nano cacbon, lĩnh vực y sinh xử lý môi trường