Khảo sát ab initio cho hiệu ứng tái va chạm trong tương tác laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN HOÀNG VĂN HƯNG KHẢO SÁT AB INITIO CHO HIỆU ỨNG TÁI VA CHẠM TRONG TƯƠNG TÁC LASER CỰC NGẮN VỚI NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ Ngành: Vật Lý Lý Thuyết Vật Lý Toán Mã số ngành : 62 44 01 01 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ TP Hồ Chí Minh – Năm 2017 Cơng trình hồn thành tại: Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên TP.HCM Người hướng dẫn khoa học: HDC: PGS TS Lê Anh Thư HDP: GS TSKH Lê Văn Hoàng Phản biện 1: TS Huỳnh Thanh Đức Phản biện 2: PGS TS Nguyễn Quang Hưng Phản biện 3: TS Đỗ Ngọc Sơn Phản biện độc lập 1: PGS TS Trịnh Xuân Hoàng Phản biện độc lập 2: PGS TS Nguyễn Quang Hưng Luận án bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án cấp sở đào tạo họp vào hồi ngày tháng năm Có thể tìm hiểu luận án thư viện: Thư viện Tổng hợp Quốc gia Tp.HCM Thư viện trường Đại học Khoa học Tự Nhiên–HCM Mở đầu Với phát triển kỹ thuật tạo xung laser, độ dài xung laser ngày rút ngắn Tính đến thời điểm xung laser ngắn thực nghiệm tạo 67 atto giây vào năm 2012 [1] Xung laser cực ngắn tạo công cụ để theo dõi chuyển động nguyên tử phân tử mức femto giây (fs) [2], kỳ vọng công cụ để theo dõi chuyển động electron quanh nguyên tử mức atto giây Khi nguyên tử, phân tử trường laser mạnh (cường độ ∼ 1014 W/cm ), q trình tương tác với điện trường laser hình dung theo ba bước [3, 4] Bước q trình ion hóa Nguyên tử, phân tử bị ion hóa chế xuyên hầm, giải phóng electron miền liên tục Bước hai trình chuyển động electron miền liên tục Electron gia tốc trường laser xa ion mẹ, sau khoảng nửa chu kỳ xung laser trường đổi chiều electron bị kéo ngược trở lại phía ion mẹ Bước ba trình tái va chạm Electron bị kéo ngược ion mẹ tái vạ chạm ion mẹ tạo thành phổ nhiễu xạ electron cảm ứng laser [5–7], phát photon lượng cao gọi phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) [3, 8, 9] Các phương pháp trích xuất thông tin cấu trúc dựa phổ nhiễu xạ electron cảm ứng laser HHG đề xuất, thực nghiệm chứng minh thu nhận đồng thời thông tin cấu trúc với độ phân giải thời gian vài femto giây độ phân giải khơng gian Angstrom Cụ thể, q trình dùng để chụp ảnh hàm sóng phân tử [10–15], hay dùng để thu nhận khoảng cách liên hạt nhân phân tử [5, 6, 12, 16–19], hay dùng công cụ để theo dõi phản ứng hóa học [18–22] Ngồi HHG dùng chế để tạo xung laser cực ngắn có tính kết hợp cao với lượng vùng xạ tia cực tím hay X mềm mức atto giây [1, 23] Có thể thu nhận thơng tin cấu trúc từ q trình tương tác xung laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử hướng nghiên cứu sôi động Điều thúc đẩy thực luận án “Khảo sát ab initio cho hiệu ứng tái va chạm tương tác laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử ” Mục tiêu luận án tìm cách thu nhận thông tin cấu trúc dựa khảo sát ab initio số hiệu ứng tái va chạm tương tác laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử Do khơng có thực nghiệm, liệu sử dụng để phân tích mơ lý thuyết sử dụng phương pháp số ab initio Phương pháp số ab initio sử dụng nhằm tận dụng tính xác việc phân tích với thực nghiệm cơng bố Ngồi ra, sử dụng kết ab initio tiêu chuẩn giúp đánh giá, phát triển số mơ hình lý thuyết Và sử dụng phương pháp số ab initio, nên đối tượng quan tâm nghiên cứu luận án nguyên tử H, nguyên tử khí trơ, phân tử thẳng bao gồm N2 , O2 , CO2 , Z1 Z2 , CO, NO Bố cục luận án phần mở đầu kết luận chia thành bốn chương Trong phần mở đầu, chúng tơi trình bày tổng quan vấn đề nghiên cứu từ cho thấy tầm quan trọng vấn đề cần nghiên cứu Trên sở phân tích nghiên cứu trước đây, vấn đề cần nghiên cứu từ đề xuất mục tiêu nghiên cứu cho luận án Mục tiêu sở cho chúng tơi đề xuất ba tốn cụ thể cho nghiên cứu luận án trình ion hóa xun hầm, q trình tái tán xạ quang electron lượng cao ion mẹ trình tái kết hợp electron với ion mẹ phát phổ HHG Trong chương 1, trình bày phương pháp ab initio sử dụng lun ỏn l phng phỏp gii s phng trỡnh Schrăodinger phụ thuộc thời gian (TDSE) tương tác nguyên tử, phân tử với trường Coulomb trường laser [24–27] Trong ngun tử, phân tử mơ hình gần electron hoạt động [28–34] Trong chương 2, chúng tơi trình bày nghiên cứu cho q trình ion hóa xuyên hầm phân tử phân cực Trong chương chương 4, chúng tơi trình bày nghiên cứu cho hiệu ứng tái tán xạ, tái kết hợp quang electron ion mẹ từ trình tương tác nguyên tử với trường laser hai màu laser hai màu, phân cực tròn quay ngược chiều (BLF) Trong phần kết luận, chúng tơi tóm tắt lại kết chính, đề nhứng hướng nghiên cứu phát triển luận án Kết luận án công bố báo tạp chí khoa học chuyên ngành Chương Lý thuyết phương pháp tính tốn ab initio 1.1 Tổng quan Do tầm quan trọng toán tái vạ chạm trình tương tác nguyên tử, phân tử với xung laser việc trích xuất thông tin cấu trúc nên nghiên cứu lý thuyết sử dụng phương pháp ab initio phương pháp TDSE [7, 35–38], phương pháp lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian [39–41], phương pháp Hartree-Fock phụ thuộc thời gian [42,43] sử dụng Phương pháp ab initio cung cấp kết với độ xác, tin cậy cao, so sánh với kết thực nghiệm Tuy nhiên, khối lượng thời gian tính tốn lớn, áp dụng cho nguyên tử phân tử thẳng Phát triển phương pháp ab inito để áp dụng cho lớp toán lớn thực Phương pháp TDSE hiểu giải phương trỡnh Schrăodinger ph thuc thi gian cho bi toỏn mt electron điện trường laser Với toán nhiều electron, mơ hình gần electron hoạt động sử dụng để áp dụng phương pháp Đến thời điểm phương pháp TDSE xem tiêu chuẩn để kiểm tra mơ hình lý thuyết khác [27, 44–48] để dự đốn, so sánh, giải thích kết thực nghiệm [7,38,49–53] Trong phương pháp Hartree-Fock phụ thuộc thời gian lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian tính đến tồn đóng góp electron, điều làm cho khối lượng thời gian tính tốn lớn nhiều so với TDSE Do đó, phương pháp TDSE kết hợp với gần electron hoạt động sử dụng luận án để tận dụng tính xác kết tính tốn phương pháp ab initio, với thời gian, tài ngun tính tốn khơng q lớn 1.2 Phương pháp TDSE kết hợp gần electron hoạt động Nguyên tử, phân tử xem gồm electron “hoạt động” trường VSAE (r) Chúng tơi sử dụng mơ hình đề xuất [28–32] cho ngun tử, mơ hình trình bày [33, 34] cho phân tử Trong định chuẩn dài, Hamiltonian hệ đơn vị nguyên tử (a.u.) viết dạng (1.1) ˆ = Hˆ0 + VL (r, t), H với Hamiltonian “tự do” (khi chưa có trường laser) ˆ0 = − H ∇2 (1.2) + VSAE (r), tương tác electron laser gần lưỡng cực (1.3) VL (r, t) = E(t) · r, E (t) biên độ trường laser phụ thuộc thời gian Phương trỡnh Schrăodinger ph thuc thi gian vi Hamiltonian (1.1) c giải phương pháp tách tốn tử [24,26,27] Hàm sóng thời điểm t + ∆t tính qua hàm sóng thời điểm t ψ (r, t + ∆t) ≈ exp ˆ ∆t −iH exp [−iVL ∆t] exp ˆ ∆t −iH ψ (r, t) (1.4) Q trình giải hàm sóng bắt đầu thời điểm ti từ hàm sóng ban đầu orbital phân tử cao bị chiếm đóng (HOMO) bia, kết thúc laser tắt thời điểm tf Ψn (r), En thời điểm ban đầu nghiệm phng trỡnh Schrăodinger dng n (r) = En Ψn (r), H (1.5) giải phương pháp biểu diễn biến rời rạc [54, 55] Lưu ý việc sử dụng mơ hình gần electron hoạt động với hàm sóng ban đầu HOMO, chúng tơi giới hạn không cho electron hoạt động tồn orbital bị chiếm đóng electron lõi [38] Và để tránh việc electron bị phản xạ biên miền giải hàm sóng hữu hạn, chúng tơi sử dụng hấp thụ đề xuất [25] có dạng fm (r) = cos1/4 [π (r − rcut )/2/(rmax − rcut )] Chương Ion hóa xuyên hầm phân tử 2.1 Mở đầu Trong ba thập kỷ trở lại đây, nghiên cứu lĩnh vực ion hóa trường mạnh (cường độ ∼ 1014 W/m ) quan tâm mạnh cộng đồng nghiên cứu Q trình ion hóa cho ngun tử mơ tả tốt PPT [56], hay giới hạn xuyên hầm chuẩn tĩnh gọi ADK [57] Sự mở rộng hai lý thuyết cho phân tử MO-ADK [58] MO-PPT [48, 59] chứng minh làm việc tốt cho phân tử thẳng, hai tâm đối xứng H2 , N2 , O2 [11, 60] Những kết dẫn đến hình dung chung rằng, tín hiệu ion hóa phản ảnh hình dạng HOMO phân tử, phân tử dễ bị ion hóa laser chiếu phía mật độ electron HOMO lớn Chính vậy, với khả định phương phân tử ngày cải thiện [61], q trình ion hóa xun hầm đề xuất phương pháp để chụp ảnh trực tiếp cấu hình orbital bị ion hóa [11, 14, 60] Nhưng mơ tả cho q trình ion hóa phân tử phân cực chưa rõ ràng Cụ thể, [62] tác giả dịch chuyển Stark cần tính đến hiệu chỉnh cho MO-ADK (được gọi SC-MOADK) để kết từ lý thuyết so sánh với thực nghiệm cho phân tử OCS Tuy nhiên, thực nghiệm cho phân tử CO [63–65] lại SC-MOADK cho kết hoàn toàn trái ngược với thực nghiệm Những kết nói lên hiệu chỉnh Stark đóng vai trò khơng quan trọng q trình ion hóa xun hầm CO Một lý thuyết phát triển gần lý thuyết tiệm cận trường yếu [47,66] cho kết không phù hợp với thực nghiệm phân tử CO, hoàn toàn phù hợp với SC-MOADK Sự phù hợp lý thuyết tiệm cận trường yếu SC-MOADK hiển nhiên, hai lý thuyết xấp xỉ trường yếu Một lý thuyết khác liên quan đến trình lý thuyết gần trường mạnh (SFA) [67] mở rộng cho trường hợp phân tử phân cực [63,68] Tuy nhiên, lý thuyết SFA gặp vấn đề phụ thuộc vào định chuẩn [69] phụ thuộc vào gốc tọa độ [70, 71] Trong lý thuyết tiệm cận trường yếu (và SC-MOADK) lại không phụ thuộc vào gốc tọa độ [66] Do chương này, tập trung vào lý thuyết MO-ADK SC-MOADK Gần năm 2013, Zhang et al [43] kết thực nghiệm cho CO [63, 65] giải thích tính tốn lý thuyết, xét đến ảnh hưởng phân cực lõi động gây laser Mức độ tin cậy SC-MOADK hay lý thuyết tiệm cận trường yếu cho phân tử phân cực nào? Và ảnh hưởng phân cực lõi động lên trình ion hóa phân tử khác ngồi CO chẳng hạn NO, N2 , O2 , CO2 , với laser vùng cận hồng ngoại hồng ngoại nào? Các câu hỏi chưa trả lời nghiên cứu trước đây, quan tâm nghiên cứu chương 2.2 2.2.1 Phương pháp tính xác suất ion hóa Phương pháp TDSE Xác suất ion hóa tạ thời điểm laser tắt định nghĩa P (t = tf ) = − ψ (r, t = tf )|Ψn (r) n,En