TÍNH XÁC SUẤT HỦY POSITRON ELECTRON TRONG TiO2 CÓ CẤU TRÚC RUTILE Ngày nay kỹ thuật positron được ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nhất là trong nghiên cứu khuyết tật của vật liệu. Kỹ thuật hủy positron không những được áp dụng để phát hiện khuyết tật hay sai hỏng trong vật liệu mà còn ứng dụng trong công nghệ máy PET (Positron Emission Tomography) dùng cắt lớp và tái tạo hình ảnh…
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ NGỌC LAN TÍNH XÁC SUẤT HỦY POSITRON- ELECTRON TRONG TiO 2 CÓ CẤU TRÚC RUTILE LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Tp. Hồ Chí Minh – 2014 LỜI CÁM ƠN Sau một thời gian thực hiện nghiên cứu đề tài này, đến nay tôi đã thực hiện xong. Trong quá trình thực hiện đề tài tôi đã gặp không ít vấn đề khó khăn. Nhưng nhờ sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, bạn bè nên tôi cũng đã khắc phục được. Tôi xin có lời cám ơn chân thành đến những người đã hỗ trợ tôi thực hiện đề tài: Xin cám ơn các thầy cô trong bộ môn Vật lý hạt nhân – Khoa vật lý – Trường Đại học khoa học tự nhiên đã cung cấp cho em những kiến thức chuyên môn bổ ích trong suốt thời gian học cao học. Xin cám ơn đến PGS.TS Châu Văn Tạo, thầy là người định hướng tôi thực hiện đề tài, thầy luôn luôn theo dõi quá trình thực hiện đề tài của tôi và có những ý kiến hết sức bổ ích và rất kịp thời để tôi có thể thực hiện thành công đề tài. 1 Xin cám ơn đến TS. Trịnh Hoa Lăng, người hướng dẫn trực tiếp đề tài cho tôi, người đã cung cấp cho tôi những tài liệu bổ ích liên quan đến đề tài, truyền đạt những kinh nghiệm quý báu cho chúng tôi hoàn thành luận văn này và luôn luôn hỗ trợ tôi trong những lúc đề tài gặp khó khăn nhất. Xin cám ơn các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, trường Đại học Khoa học Tự nhiên thành phố Hồ Chí Minh đã giảng dạy và truyền đạt những kiến thức bổ ích cho chúng tôi trong quá trình học tập và làm luận văn. Xin cám ơn toàn thể bạn bè cùng khóa đã gắn bó, giúp đỡ, động viên tôi trong suốt quá trình làm luận văn, đặc biệt là bạn Thảo Ngân, Phạm Thị Mai. Xin cám ơn đến các thầy cô trong Hội đồng chấm luận văn đã đọc và có những những ý kiến đóng góp bổ ích để luận văn được hoàn thiện hơn. Tp. Hồ Chí Minh, tháng 09, năm 2014 Nguyễn Thị Ngọc Lan 2 MỤC LỤC Trang 3 DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CÁC ĐƠN VỊ Các kí hiệu Γ: tốc độ hủy electron – positron τ: thời gian sống của positron γ: hệ số tăng cường g(0; n – , n + ): hệ số tăng cường mật độ electron tại vị trí electron và positron gặp nhau g(r ep ): hàm tương quan cặp electron – positron n – : mật độ electron của hệ r s : tham số mật độ electron r ep : bán kính từ electron đến positron ∇ : toán tử Grad ∇ r : toán tử Div 2 ∇ : toán tử Laplacian ˆ H : toán tử Hamiltonian ˆ T : toán tử động năng i ˆ T : toán tử động năng của electron thứ i p ˆ T : toán tử động năng của positron V: thế năng tổng của hệ V e : thế năng của hệ electron V p : thế năng của positron V ee : thế tương tác electron – electron V Ne : thế tương tác hạt nhân – electron V ep : thế tương tác electron – positron V pN : thế tương tác positron – hạt nhân i ext V : thế hạt nhân đối với electron thứ i p ext V :thế hạt nhân đối với positron i H V : thế Hartree của electron thứ i đối với các hạt trong hệ p H V : thế Hartree của positron đối với các hạt trong hệ V x : thế trao đổi của các electron trong hệ V xc : thế tương quan – trao đổi của các electron trong hệ p ε : là năng lượng của positron i ε : là năng lượng của electron thứ i Z O : điện tích hiệu dụng của hạt nhân oxy đối với electron Z pO : điện tích hiệu dụng của hạt nhân oxi đối với positron Z Ti : điện tích hiệu dụng của hạt nhân titan đối với electron Z pTi : điện tích hiệu dụng của hạt nhân titan đối với positron i ψ : hàm sóng của electron thứ i p ψ : hàm sóng của positron u(r): hàm Jastrow J_ee ψ : hệ số Jastrow electron– electron J_ep ψ : hệ số Jastrow electron– positron 4 Các đơn vị Đại lượng Kí hiệu Trong hệ SI Trong hệ nguyên tử (eV) Hằng số Plank Điện tích nguyên tố Khối lượng electron Bán kính Bohr Năng lượng Hartree e m e a 0 E H 1,05457108×10 – 34 (Js) 1,60217653×10 – 19 (C) 9,1093826×10 – 31 (kg) 5,291772108×10 – 11 (m) 4,35974417×10 – 18 (J) (27,2113845 (eV)) 1 1 1 1 1 DANH MỤC CÁC BẢNG Trang DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, CÁC ĐỒ THỊ Trang Các hình vẽ LỜI MỞ ĐẦU Ngày nay kỹ thuật positron được ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nhất là trong nghiên cứu khuyết tật của vật liệu. Kỹ thuật hủy positron không những được áp dụng để phát hiện khuyết tật hay sai hỏng trong vật liệu mà còn ứng dụng trong công nghệ máy PET (Positron Emission Tomography) dùng cắt lớp và tái tạo hình ảnh… Các phương pháp thực nghiệm hủy positron phổ biến hiện nay là phương pháp đo thời gian sống của positron, phương pháp đo hiệu ứng giãn nở Dopper và phương pháp đo tương quan góc của các bức xạ hủy. Trong đó, phương pháp đo thời gian sống của positron là phương pháp phổ biến. Kết quả của phương pháp thực nghiệm sẽ được giải thích chính xác hơn khi xét đến sự tương quan của electron – positron. Luận văn xây dựng mô hình tổng quát của hệ positron – electron trong vật liệu chứa thế tương tác hút giữa positron – electron. Sự tương tác hút giữa positron và electron dẫn đến hệ số tăng cường trong quá trình hủy sẽ được xác định thông qua hàm tương quan cặp. Từ hệ số tăng cường ta sẽ thu được thời gian sống của positron trong vật liệu. Từ thời gian sống tính toán được có thể so sánh với các kết quả thực nghiệm để có thể xây dựng mô hình nghiên cứu tính chất cấu trúc của vật liệu ở cấp độ cao hơn. Titan dioxit (TiO 2 ) là hợp chất ứng dụng rất rộng rãi như: làm thuốc nhuộm trắng trong sơn, giấy, kem đánh răng, nhựa; trong xi măng đá quý hay chất quang xúc tác được sử dụng trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong tự nhiên TiO 2 có ba cấu trúc mạng tinh thể trong đó cấu trúc mạng tinh thể TiO 2 rutile là trạng thái đơn tinh thể bền phổ biến nhất của TiO 2 . Vì thế, việc tìm hiểu các đặc tính cấu trúc mạng tinh thể của TiO 2 ở trạng thái rutile là rất quan trọng. Từ những lý do trên tôi thực hiện luận văn này. Nội dung luận văn gồm 3 chương: - Chương 1: Lý thuyết tổng quan - Chương 2: Hàm sóng và mô hình tính toán Monte Carlo cho TiO 2 có cấu trúc rutile - Chương 3: Kết quả tính toán CHƯƠNG 1. LÝ THUYẾTTỔNG QUAN 1.1. Tổng quan nghiên cứu hủy positron Các lý thuyết về hủy positron được xây dựng và phát triển từ những năm 1950 tiêu biểu như Richard A.Ferrell [33] sử dụng cơ học lượng tử tính tốc độ hủy positron trong chất rắn với giả thiết các electron trong chất rắn được xem như khí electron đồng nhất. Sau đó S. Kahana [35] và J. P. Carbotte và A. Salvadori [25] cũng áp dụng lý thuyết này để xây dựng công thức tính tốc độ hủy positron trong kim loại. Nhìn chung các lý thuyết này đều phức tạp và do không xét đến ảnh hưởng tương quan của electron lên mật độ electron nên kết quả tốc độ hủy positron không chính xác so với thực nghiệm. Khi lý thuyết hàm mật độ được phát triển và ứng dụng trong các tính toán cho các hệ chất rắn thì nó đã được dùng để tính toán các đặc trưng hủy positron trong cấu trúc vật chất và trong các sai hỏng điểm như các công trình của M. Manninen, R. Nieminen, P. Hautojavi [30]; B. Barbiellini [9]; E. Boronski và R. M. Nieminen [13]; J. Mitroy và M. W. J. Bromley [24], … Trong lý thuyết hàm mật độ thì ảnh hưởng tương quan giữa electron – positron được xác định qua hệ số tăng cường hủy positron. Sự tăng cường này thể hiện cho ảnh hưởng của positron lên mật độ electron của vật chất ngay tại vị trí xảy ra sự hủy positron. Lý thuyết hàm mật độ hai thành phần được thiết lập dựa trên các phương pháp xấp xỉ như phương pháp xấp xỉ mật độ cục bộ LDA, phương pháp GGA với giả thiết sự hủy positron xảy ra trong khí electron đồng chất (mô hình Jellium [18]). Đã có một số công trình tính toán hệ số tăng cường hủy positron trong mẫu khí electron đồng nhất như Arponen và Pajanne [22], Brandt – Reinhermer [37], Bronnski và Niemien [13]. Các hàm xấp xỉ của hệ số tăng cường này gần đúng cho trường hợp môi trường chất rắn nhưng lại không chính xác cho trường hợp nguyên tử. Vì thế mô hình mật độ cục bộ địa phương SLDA được đưa ra cho trường hợp nguyên tử [8]. Các kết quả đạt được từ mô hình xấp xỉ của lý thuyết hàm mật độ tốt hơn so với lý thuyết lượng tử cổ điển nhưng vẫn chưa giải quyết được triệt để sự tăng cường hủy positron do sự ảnh hưởng của tương tác tĩnh điện của positron lên phân bố electron của vật chất. Ngày nay các khuynh hướng phát triển chính là các nghiên cứu thực nghiệm ứng dụng hủy positron để khảo sát các đặc trưng của cấu trúc vật liệu dựa vào thời gian sống của positron trong vật liệu. Trong những năm gần đây, trên thế giới đã có một số công trình nghiên cứu thực nghiệm hủy positron như: nghiên cứu tính chất các vật liệu bán dẫn như Si [16], các vật liệu sinh học [20]; nghiên cứu các đặc trưng plasma của hiđro trong cấu trúc tinh thể ZnO và các nghiên cứu về cấu trúc ZnO [6], … Ưu điểm của phương pháp hủy positron trong nghiên cứu vật liệu là có thể thực hiện các mô hình nghiên cứu lý thuyết ở cấp độ nguyên tử, phân tử hay cấu trúc nano và kết quả của các mô hình này có thể được dùng để giải thích các kết quả thực nghiệm hủy positron. Trong hầu hết các kết quả nghiên cứu lý thuyết tốc độ hủy positron trong vật chất, các hệ số tăng cường đều được tính dựa trên các công thức giải tích được xây dựng dựa vào mô hình hủy positron trong khí electron đồng nhất. Do đó khi xét positron hủy trong cấu trúc vật chất bất kì thì việc sử dụng các hàm tăng cường hủy positron không còn chính xác nữa. Nên vấn đề đặt ra của luận văn là xác định sự tăng cường hủy positron mà không phải sử dụng các dạng hàm xấp xỉ tăng cường hủy positron này. Trong luận văn tác giả đã xây dựng mô hình tính toán dựa trên lý thuyết hàm mật độ để tìm sự tăng cường mật độ electron quanh positron khi positron đi vào môi trường vật chất. Từ các phân bố tăng cường mật độ electron này thì hệ số tăng cường hủy sẽ được xác định và tốc độ hủy positron trong cấu trúc vật chất cũng được xác định. 1.2. Tổng quan về sự hủy positron trong vật liệu rắn 1.2.1. Positron trong vật liệu rắn Khi positron có năng lượng khoảng vài eV đến KeV đi vào trong chất rắn, năng lượng của nó mất đi một cách nhanh chóng do các quá trình tương tác khác nhau [4]. Đầu tiên, quá trình ion hóa chiếm ưu thế, trong quá trình này năng lượng positron bị giảm xuống, đồng thời các cặp electron và lỗ trống được tạo ra. Khi năng lượng của positron còn lại thấp thì tương tác positron và phonon trở nên quan trọng nhất. Sau đó, positron đạt trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường. Ở trạng thái cân bằng nhiệt, quá trình khuếch tán của positron xảy ra, độ dài khuếch tán trung bình ở nhiệt độ phòng của positron là khoảng 1000 A 0 . Trong quá trình này, nếu vật chất có khuyết tật thì positron có thể tương tác với chúng, khi đó những khuyết tật này trở thành các bẫy. Cũng trong quá trình khuếch tán, với một xác suất nào đó thì positron kết cặp với electron tạo ra positronium (Ps) có năng lượng liên kết vào khoảng 6,8 (eV). Cuối cùng positron hủy với electron, kết quả của sự hủy này tạo ra các gamma, có thể có một, hai, hoặc ba gamma. Positronium là trạng thái giả bền trung hòa của electron– positron, năng lượng liên kết của positronium ở trạng thái cơ bản xấp xỉ 6,8 eV. Positronium có thể tồn tại hai trạng thái spin, S = 0 hoặc S = 1. Trạng thái singlet (S=0), electron và positron có spin phản song và được gọi là para – positronium (para – Ps). Trạng thái triplet (S=1), electron và positron có spin song song và được gọi là ortho – positronium (ortho – Ps). Trạng thái spin ảnh hưởng quan trọng đến cấu trúc mức năng lượng của positronium. 1.2.2. Sự hủy positron Sự hủy positron [29] xảy ra khi positron và electron gặp nhau, chúng hủy lẫn nhau và tạo ra các gamma. Tùy trường hợp mà số lượng bức xạ gamma phát ra từ quá trình hủy là khác nhau: ● Nếu trong quá trình hủy có sự ảnh hưởng của electron hoặc positron khác thì một gamma được tạo ra. ● Nếu positron và electron có spin đối song thì hai gamma có năng lượng cỡ 511 (KeV) được tạo ra. ● Nếu positron và electron có spin song song thì ba gamma có năng lượng liên tục nằm trong khoảng từ 0 (KeV) đến 511 (KeV) được tạo ra. Xác suất xảy ra từng trường hợp trên là phụ thuộc trực tiếp vào tỉ số giữa tiết diện hủy của chúng. Nếu gọi γ σ 1 , γ σ 2 , γ σ 3 lần lượt là các tiết diện hủy của từng trường hợp phát một, hai và ba gamma thì ta có các tỉ số như sau: [...]... trúc rutile 2.1.1 Mô tả cấu hình mạng tinh thể TiO2 rutile TiO2 có ba cấu trúc mạng tinh thể là: cấu trúc rutile, cấu trúc anatase và cấu trúc brookite Cả ba loại cấu trúc mạng tin thể này đều được xây dựng từ các đa diện phối trí tám mặt TiO6 nối qua các cạnh hoặc qua đỉnh Oxi chung Mỗi ion Ti 4+ được bao quanh bởi 8 mặt tạo bởi sáu ion O 2 – Khoảng cách Ti – Ti trong anatase lớn hơn trong rutile. .. tăng cường hủy positron – Hàm tương quan cặp Khi positron có điện tích dương đi vào môi trường vật chất nó sẽ tương tác tĩnh điện với các electron trong môi trường vật chất và làm tăng cường mật độ electron quanh positron Do đó khi positron hủy với electron trong môi trường vật chất thì có sự tăng cường hủy do sự tăng cường mật độ electron này Theo lý thuyết hàm mật độ hai thành phần, để xác định hệ... =1 (1.46) 1.6 Tốc độ hủy positron và hệ số tăng cường hủy positron 1.6.1 Tốc độ hủy positron Khi positron đi vào môi trường vật chất, do positron mang điện tích dương nên khi xuất hiện trong vật chất sẽ làm thay đổi mật độ electron trong môi trường vật chất quanh positron Dưới tương tác tĩnh điện giữa positron và electron sẽ làm cho mật độ electron xung quanh positron tăng lên, điều đó được... của electron – electron, positron – positron và của electron – positron có dạng như sau: Hàm Jastrow cho electron – electron βe A u ee (r) = + e (1 − e− Fe r ) 1 + αer r (1.36) Hàm Jastrow cho positron – positron βp A −F r u pp (r) = + p (1 − e p ) 1 + α pr r (1.37) Hàm Jastrow cho electron – positron β ep A −F r u ep (r) = + ep (1 − e ep ) 1 + α ep r r (1.38) Từ (1.34), hàm sóng đơn electron có dạng:... chuyển Tính năng lượng cục bộ Tăng số vòng lặp (i=i+1) Cập nhật vị trí mới Giá trị năng lượng trung bình Tính toán Monte Carlo Bắt đầu Kết thúc Kiểm tra theo thuật toán Metropolis i >N Đúng Đúng Sai Sai Hình 1 Sơ đồ thuật toán biến phân Monte Carlo lượng tử CHƯƠNG 2 HÀM SÓNG VÀ MÔ HÌNH TÍNH TOÁN MONTE CARLO CHO TiO2 CÓ CẤU TRÚC RUTILE 2.1 Hàm sóng cho hệ electron – positron trong phân tử TiO2 có cấu trúc. .. của electron và positron N là tổng số electron trong hệ g(0; n − , n + ) Trong luận văn hệ số tăng cường hủy positron được tính toán dựa trên các phân bố electron và positron trong từng trường hợp cụ thể bằng phương pháp Monte Carlo lượng tử Đại lượng nghịch đảo của giá trị này có thứ nguyên thời gian chính là thời gian sống của positron: 1 τ= Γ (ns) (1.48) Từ thời gian sống của positron người ta có. .. toán Sau khi tính toán ta sẽ có được giá trị mật độ electron theo r Từ các giá trị mật độ này, ta có thể dùng phương pháp làm khớp để xác định dạng hàm tương quan cặp theo khoảng cách electron – positron Từ đó ta có thể tính giá trị tăng cường electron tại vị trí positron khi khoảng cách giữa electron – positron bằng không Mô hình tính toán các giá trị hàm tương quan cặp trong phụ lục A 1.6.3 Làm khớp... qua hệ số tăng cường hủy positron Do vậy theo lý thuyết hàm mật độ hai thành phần, đại lượng đặc trưng cho xác xuất hủy positron trong một đơn vị thời gian được xác định bởi mật độ electron, positron và hệ số tăng cường hủy hay hệ số tăng cường mật độ electron tại vị trí electron và positron trùng nhau πr 2c N r r r Γ= e ∑ ∫ n − (r)n + (r)g(0; n − , n + )dr Ω i (1.47) re là bán kính electron Ω là thể... ta phải xác định hàm tương quan cặp hay còn gọi là hàm mật độ tương tác g(r; n – , n+) thể hiện phân bố electron quanh positron Trong tính toán Monte Carlo các giá trị của hàm tương quan thể hiện mật độ electron ở các vị trí quanh positron được xác định từ các giá trị tích lũy phân bố electron quanh positron trong suốt quá trình mô phỏng Mô hình tính toán được đưa ra trong quá trình thực hiện tính toán... tinh thể TiO2 rutile Đối với hàm sóng của positron thì khi positron đi mạng tinh thể TiO 2, positron sẽ chuyển động trong trường hạt nhân gây ra bởi hai nguyên tử Ti và bốn nguyên tử O Do đó nếu positron tiếp cận với electron ở phân lớp nào, nó sẽ có hàm sóng tương tự như hàm sóng của electron ở phân lớp đó Hàm sóng của positron là tổ hợp tuyến tính của các hàm sóng cơ sở của các electron hóa trị trong . ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ NGỌC LAN TÍNH XÁC SUẤT HỦY POSITRON- ELECTRON TRONG TiO 2 CÓ CẤU TRÚC RUTILE LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Tp góp bổ ích để luận văn được hoàn thiện hơn. Tp. Hồ Chí Minh, tháng 09, năm 2014 Nguyễn Thị Ngọc Lan 2 MỤC LỤC Trang 3 DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CÁC ĐƠN VỊ Các kí hiệu Γ: tốc độ hủy electron – positron τ:. electron– positron 4 Các đơn vị Đại lượng Kí hiệu Trong hệ SI Trong hệ nguyên tử (eV) Hằng số Plank Điện tích nguyên tố Khối lượng electron Bán kính Bohr Năng lượng Hartree e m e a 0 E H 1,05457108×10