Luận văn thạc sĩ vật lý- Chương 5

Trang 1

83 HDKH: TS Trần Quang Trung

Chương 5

KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN

Như chúng ta đã biết, Laue là phương pháp tốt nhất được biết đến hiện nay đó

là xác định tính định hướng và đối xứng của tinh thể Bên cạnh đó, nó còn dự đoán được hệ tinh thể của mẫu hay cấu trúc tinh thể của mẫu đang nghiên cứu Trong phần này, chúng tôi dùng phương pháp Laue để nghiên cứu các mẫu tinh thể tự nhiên (Ruby, saphire, thạch anh), tinh thể được nuôi trồng (KDP) và tinh thể công nghiệp (Si, Al2O3) được chế tạo theo định hướng ứng dụng của nhà sản xuất

5.1 NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU ĐƠN TINH THỂ ĐÁ QUÝ TỰ NHIÊN

5.1.1 Mẫu saphia

Muốn phim thu được với các vết nhiễu xạ thể hiện đối xứng theo đúng trục định hướng của mẫu Chúng ta phải tiến hành quay mẫu để đưa pháp tuyến của mặt tinh thể thực trùng với phương của chùm tia X chiếu tới.Trường hợp này chúng ta dùng các mặt cong để điều chỉnh góc hợp bởi tia X tới với mặt tinh thể

- Chúng tôi sử dụng mẫu saphia được cắt với mặt định hướng bất kì

Mẫu được cắt theo trục định hướng bất kì nên khi chùm tia X chiếu tới vuông góc mặt phẳng hình học của mẫu Chùm tia X tới sẽ hợp với mặt phẳng tinh thể thực của mẫu một góc theta bất kì Do đó phim Laue của mẫu tinh thể sẽ chưa có tính đối xứng cao

Dạng 1: các mẫu phim có thể hiện bậc đối xứng nhưng các đường cong tạo bởi các vết nhiễu xạ chưa đều, chưa cân đối cần được vi chỉnh Lưu ý là không có điểm

dự đoán có tính đối xứng cao hơn tâm S 0

Chúng tôi chụp mẫu phim Laue của tinh thể saphia với mặt cắt định hướng bất

kì và thu được kết quả như mẫu phim 5.1a)

Chúng tôi đoán nhận vết đối xứng nằm gần sát tâm và ở phía bên phải

so với tâm phim

Muốn đưa vết nhiễu xạ dự đoán đó về tâm thì cần dịch chuyển nó về phía bên trái

Trang 2

Trường hợp này chúng tôi dùng mặt cong 1 dịch chuyển cùng chiều kim đồng hồ với góc quay được xử lý và tính toán (hình 5.2), và dùng mặt cong 2 để quay góc rất nhỏ (khoảng 0050) Vì vết nhiễu xạ dự đoán cao hơn tâm phim khoảng rất nhỏ và cánh hoa phía trên nhỏ hơn cánh hoa ở dưới cũng cần được tinh chỉnh lại

Hình 5.1 Ảnh Laue của tinh thể saphia tự nhiên

Hình 5.2 Minh họa cách xử lý phim 5.1a)

Kết quả xử lý được thể hiện như hình 5.2 với các khoảng cách Ox = 1.1 cm

và Oy = 0.1cm Dựa vào công thức tính góc theta chúng tôi tính góc cần quay

0 ' 1.1

5

Ox D

0' 0.1

5

Oy D

Trang 3

Sau khi xác định được góc cần tinh chỉnh (chỉ tinh chỉnh mặt cong 1 vì góc cần vi chỉnh của mặt cong 2 quá nhỏ chưa đủ 1 vòng quay) Tiến hành chụp Laue, kết quả thu được như hình 5.3b)

Trên phim 5.3b) các vết nhiễu xạ phân bố trên hai miền đối xứng nhau, tức mẫu tinh thể có đối xứng bậc 2

Tuy nhiên ở đây các đường cong thật sự chưa đồng đều về hai phía, có nhiều vết nhiễu xạ xen vào tính đối xứng của mẫu và có thể hiểu là do các trí gồ ghề trên mẫu tinh thể saphia tự nhiên, làm xuất hiện các mặt mạng ứng với các trục đối xứng khác, xen lẫn vào các họ mặt mạng của trục đối xứng cần khảo sát, đã gây ra sự phân bố không đều này Đây chính là lý do mà chúng tôi quyết định cưa cắt mà mài bóng mẫu theo góc θ vừa xác định ở trên (tức là góc hợp bởi tia X tới và mặt phẳng xhình học tinh thể)

-Với mong muốn đưa về đối xứng cao, rõ , đẹp, chúng tôi tiến hành cưa cắt lại mẫu saphia theo đúng trục đối xứng và mài bóng mẫu Mẫu mới được mang chụp Laue với cùng điều kiện thí nghiệm, chúng tôi thu được mẫu phim như đính kèm (hình 5.3: bao gồm phim Laue của mẫu tinh thể bất kỳ 5.3a, sau khi quay góc

Trang 4

Phim Laue của tinh thể saphia sau khi cưa cắt lại (hình 5.3c) thể hiện đối xứng bậc hai, vết nhiễu xạ rõ ràng, phân bố đều, đối xứng về hai phía đối với tâm

So

Dạng 2: Các vết nhiễu xạ chưa thể hiện bậc đối xứng trên nền phim và có vết nhiễu

xạ được dự đoán có tính đối xứng cao hơn tâm S 0 Cần phải xác định góc quay để đưa về đối xứng cao hơn

Trong trường hợp này, chúng tôi chụp mẫu phim Laue của tinh thể saphia với mặt cắt định hướng bất kì, khoảng cách D = 5.5 cm, thời gian chụp 15 phút, hiệu điện thế và dòng điện giữ không đổi như đã thiết lập ban đầu Và kết quả thu được như mẫu 5.4a)

Mẫu phim 5.4a) các vết nhiễu xạ tạo thành các đường cong và chưa phân bố đối xứng rõ ràng, các đường cong đan xen lẫn nhau.Trên phim, vết nhiễu xạ A được

dự đoán là có tính đối xứng cao hơn S0 vì là giao nhau của nhiều đường cong, chúng tôi tiến hành xử lý mẫu để tìm góc quay cần thiết

và Oy = 0.3 cm Dựa vào công thức tính góc theta chúng tôi tính góc cần quay

0 ' 2.2

5.5

Ox D

0 ' 0.3

5.5

Oy D

Trang 5

Như vậy, góc cần tinh chỉnh là 21048’ đối với mặt cong 1 Tuy nhiên giới hạn quay của mặt cong 1 là 200 nên ta không thể dùng mặt cong 1 trong trường hợp này Việc tinh chỉnh sẽ dùng mặt bàn tròn xoay

Hình 5.5 Minh họa cách xử lý phim 5.4a) tìm góc quay của hai mặt cong

Khi tinh chỉnh góc dùng mặt bàn tròn xoay, chúng tôi sẽ quay góc 900−θ

Do đó góc cần quay là 7906’ Và kết quả chụp Laue của mẫu saphia sau khi tinh chỉnh như hình 5.6b)

Từ mẫu phim 5.6 ta nhận thấy các vết nhiễu xạ tạo thành hai đường cong đối nhau qua tâm S0 đường cong thứ ba bị tán xạ, vệt kéo dài, không đều Các vết nhiễu

xạ bị kéo dài, tính đối xứng chưa thể hiện đều về các phía và các vết tạo thành các đường cong mang hình dạng của đối xứng bậc ba

Trang 6

Để thu được ảnh nhiễu xạ có tính đối xứng cao, mẫu chuẩn bị phải được cắt lệch với trục phát triển định hướng không quá lớn vì góc lệch quá lớn sẽ làm tăng các chùm tia tán xạ, làm cho các vệt trên phim kéo dài Cụ thể góc lệch được tính như sau :

Xét mẫu phim dùng trong thực nghiệm có kích thước 8cm x 6cm Như vậy vết nhiễu xạ có khoảng cách lớn nhất trên phim sẽ có độ dài 5cm Khoảng cách tối

ưu khi chụp mẫu là D = 3cm

Hình 5.7 Minh hoạ kích thước phim

0 ' max

0 ' min

Để vết nhiễu xạ không bị kéo dài thì góc quay không được quá lớn Nghĩa là góc θ phải lớn để 900−θ nhỏ lại, tức là khoảng cách từ vết đang xử lý tới tâm S0

phải lớn Tuy nhiên, khoảng cách lớn nhất có thể trên phim tới tâm được xác định là

Trang 7

5cm Các khoảng cách nhỏ hơn 5cm khi tính toán góc quay đều lớn hơn 600 tức là

sẽ luôn có các vết bị tán xạ kéo dài trên nền phim

Từ đây, chúng tôi nhận thấy khi tinh chỉnh góc quay chỉ dùng bàn xoay là khó khăn cho mục đích xác định tính đối xứng (đối với mẫu cắt theo định hướng bất kì) Bàn xoay kết hợp với hai mặt cong, hỗ trợ lẫn nhau để đạt được sự tinh chỉnh góc quay tốt nhất

Rất tiếc là mẫu tinh thể saphia mà chúng tôi có được quá nhỏ, do đó việc cưa cắt để đưa mẫu về trục đối xứng cao hơn không thực hiện được và vấn đề này sẽ được chúng tôi bàn thảo ở mẫu saphia nhân tạo được cưa cắt ở trục đối xứng cao nhất của chúng (đối xứng bậc ba)

Dạng 1: Ảnh Laue có dạng đối xứng cần khảo sát nhưng chưa đều, cần tinh chỉnh

Từ ảnh Laue ban đầu của mẫu chưa thể hiện rõ tính đối xứng và mẫu được cắt lại với góc 6 0 13 so với trục đã cắt mẫu trước, phim chụp Laue mang tính đối xứng bậc 2 rõ ràng

Dạng 2 : Ảnh chưa thể hiện tính đối xứng, có vết dự đoán đối xứng cao, cần tinh chỉnh

Xử lý phim và chụp lại mẫu này nhưng bị tán xạ thể hiện đối xứng bậc ba chưa đều.Thông qua khảo sát chúng tôi nhận thấy quay mặt bàn tròn xoay với góc

từ 60 0 đến gần 90 0 sẽ làm vết nhiễu xạ kéo dài

Khảo sát trên giúp chúng tôi có phương thức nhanh nhất để đưa mẫu về tính đối xứng cần khảo sát thông qua vi chỉnh các mặt cong 1, 2 và bàn xoay Để xác định các yếu tố đối xứng cao nhất của mẫu nghiên cứu, chúng tôi sẽ trình bày cụ thể trong các phần sau vì mẫu saphia tự nhiên mà chúng tôi có được không đủ để cưa cắt và đo đạt theo các mong muốn cần khảo sát

Trang 8

5.1.2 Mẫu thạch anh tự nhiên

Vận dụng các cách quay mẫu nhờ các mặt cong như trên, chúng tôi tiến hành khảo sát trên mẫu đá thạch anh tự nhiên tím và trắng Tiến trình thực nghiệm như sau:

Dựa vào hình dạng đối xứng bên ngoài của mẫu đá thạch anh tím và trắng, chúng tôi dự đoán trục phát triển của tinh thể và tiến hành cắt mẫu theo dự đoán ban đầu

5.1.2.1 Thạch anh tím

Chúng tôi tiến hành chụp mẫu thạch anh tím với các bước chuẩn bị thực nghiệm như sau: thời gian chụp 15 phút, khoảng cách D = 4.5 cm, hiệu điện thế 70kV, cường độ dòng điện 8mA Kết quả thu được phim như hình 5.8 a) bên dưới

Hình 5.8 Ảnh Laue của tinh thể thạch anh tím tự nhiên

Dựa trên phim 5.8a) ta thấy các vết nhiễu xạ sắp xếp thành dạng đường cong với hai cánh hoa phía bên phải đối với tâm phim rõ và lớn hơn cánh còn lại ở phía bên trái tâm phim Để đưa các vết về dạng đối xứng phân bố đều thành dạng hoa ba cánh, cần phải quay mặt cong 1 ngược chiều kim đồng hồ Từ nhận xét trên, chúng tôi tiến hành xử lý mẫu theo các bước minh họa trên hình 5.9

Chọn các vết nhiễu xạ trên ba đường cong dạng elip Scan các vết nhiễu xạ trên phim sang giấy dầu mỏng

Trang 9

Đo các khoảng cách từ các vết nhiễu xạ tới tâm phim Xác định góc theta trong mỗi trường hợp

Dựng hình chiếu của các vết nhiễu xạ trên lưới Wulf

Xác định hình chiếu mỗi trục vùng và xác định góc quay cần thiết

Hình 5.9 Minh họa xử lý phim 5.8a)

Hình chiếu trục vùng của các cánh hoa trên lưới Wulf ứng với các cánh hoa lần lượt là 100, 100, 60 Trục vùng cách tâm S0 không đều so với hai trục còn lại nên cánh hoa (có hình chiếu là đường vùng) ứng với trục này nhỏ hơn

Góc quay cần xác định là 40 đối với mặt cong 1 ngược chiều kim đồng hồ Chụp lại mẫu và thu được kết quả như phim 5.10b) trong hình 5.10

Hình 5.10 Hình chụp Laue của tinh thể thạch anh tím bậc ba

Từ phim 5.10b) ta thấy vết nhiễu xạ phân bố dạng các cánh hoa nhưng chưa đều cần phải tinh chỉnh

Cánh hoa bên trái so với tâm phim hơi nhỏ hơn hai cánh còn lại, dùng mặt cong 1 đều chỉnh cùng chiều kim đồng hồ 20 và chụp lại mẫu phim trên, kết quả thu được như phim 5.10c)

Trang 10

Mẫu phim 5.10c) thể hiện tính đối xứng bậc ba với các vết nhiễu xạ phân bố đều trên các cánh hoa

Như vậy, chúng tôi đã xác định được đúng bậc đối xứng của mẫu tinh thể thạch anh tím tự nhiên là đối xứng bậc ba

5.1.2.1 Thạch anh trắng

Chúng tôi tiếp tục khảo sát mẫu tinh thể đá quý thạch anh trắng tự nhiên Dựa vào hình dạng đối xứng bên ngoài, chúng tôi cắt mẫu vuông góc với trục phát triển của tinh thể theo định hướng đối xứng cao nhất, sau đó cắt thêm mẫu với định hướng dự đoán theo đối xứng bậc hai

9 Xác định bậc đối xứng cao nhất của thạch anh trắng

- Trước hết, chúng tôi chụp ảnh Laue đầu tiên của tinh thể thạch anh trắng với định hướng đối xứng cao nhất theo hình dạng bên ngoài của tinh thể cần khảo sát (dạng ngoài sáu phương) Với các điều kiện chụp (hiệu điện thế và dòng điện) không đổi và khoảng cách D = 5cm và thu nhận được ảnh Laue như hình 5.11

Hình 5.11 ảnh Laue thứ nhất của tinh thể thạch anh trắng

Từ mẫu phim hình 5.11 ta nhận thấy các vết nhiễu xạ chưa phân bố đồng đều nhau đối trên các đường cong Ảnh chưa thể hiện rõ tính đối xứng Do đó, chúng tôi tiến hành xử lý mẫu theo các bước được minh họa như hình 5.12

Trang 11

Hình 5.12 Minh họa xử lý mẫu phim 5.11

và Oy = 0.2 cm Dựa vào công thức tính góc theta chúng tôi tính góc cần quay

0 ' 0.9

5

Ox D

0 ' 0.2

5

Oy D

Trang 12

Hình 5.13 ảnh Laue thứ nhất và hai của tinh thể thạch anh trắng

Dựa vào hình Laue thu được như mẫu phim 5.131* chúng ta thu nhận được những thông tin về mẫu như sau:

Các vết nhiễu xạ tròn, đen, phân bố đều tạo thành đường cong kín dạng hoa ba cánh gồm nhiều tầng hoa Trên phim thu được ba tầng trong đó tầng 1(tính từ trong ra ngoài) thể hiện rõ nhất và tầng 3 các vết mờ hơn

Các cánh hoa phân bố khá đều nghĩa là hướng của chùm tia X tới gần trùng với pháp của mặt phẳng tinh thể nên mẫu phim thu được có đối xứng cao là đối xứng bậc ba

Trên nền phim, ta nhận thấy cánh hoa thứ ba tầng 1 bên trái hơn lớn hơn so với hai cánh còn lại Và cánh thứ ba tầng 3 bị tán xạ nên các vết nhiễu xạ trên tầng này phân bố không rõ

Để nhìn bao quát các vết nhiễu xạ trên phim, chúng tôi chụp thêm mẫu phim thứ hai với thời gian 20 phút, giảm khoảng cách còn D = 3cm Ảnh Laue thu được như hình 5.13 2*

Từ mẫu phim thứ hai ta nhận thấy, các đường cong với kích thước thu nhỏ hơn, dễ dàng nhìn bao quát cách bố trí các vết nhiễu xạ Cụ thể, cánh hoa thứ 3 tầng 1 sau khi chụp lại có kích thước nhỏ hơn và các vết nhiễu xạ đậm hơn do thời

Trang 13

gian chụp mẫu tăng lên Bên cạnh đó, do thời gian chụp tăng lên, vết nhiễu xạ ở tâm tăng bán kính làm che khuất các vết ở gần nó

Với mong muốn mẫu phim thu được không bị tán xạ các cánh hoa đều nhau, chúng tôi tiến hành chụp thêm mẫu thứ ba sau khi dùng mặt cong 1 điều chỉnh vị trí mẫu so với tia tới Các quá trình xử lý mẫu phim 5.13 1* tìm góc quay phù hợp được minh họa như hình 5.14

Hình 5.14 Minh họa xử lý mẫu phim thạch anh trắng 5.131 *

Góc lệch giữa các đường vùng (1,3) = 190; (2,3)=190 ; (1,2)=16 Chúng tôi điều chỉnh góc quay 30 trên mặt cong 1 cùng chiều kim đồng hồ Kết quả thu được thể hiện trên mẫu phim cuối của hình 5.14

Kết quả thu được cánh hoa tầng ngoài cùng bên phải bị tán xạ tương tự như mẫu phim 1* nhưng ngược phía đối với mẫu phim 1* Kết quả chưa thật sự có đối đều là do các góc khi tinh chỉnh được làm tròn đến một vòng quay tức là có sai số trong phép quay

Trang 14

Sai số trong quá trình đo đạc khoảng cách, tính góc theta, xác định hình chiếu

Do bề mặt mẫu chưa phẳng còn gồ ghề nên chùm tia tới một phần

bị tán xạ

Từ đây chúng tôi kết luận rằng, mẫu thạch anh trắng đang nghiên cứu có đối xứng bậc ba, độ kết tinh của tinh thể này tốt do các vết nhiễu xạ đen tròn, phân bố tương đối đều

9 Xác định tính đối xứng bậc 2 theo yêu cầu nghiên cứu cụ thể của

thạch anh trắng -Trên cơ sở xác định được tính đối xứng cao nhất (bậc 3) của tinh thể thạch anh trắng, chúng tôi tiến hành cưa cắt mẫu tinh thể này theo định hướng đối xứng bậc 2 (cắt mẫu song song với trục chính của tinh thể sinh thành) và xác định ảnh Laue của chúng với các điều kiện (hiệu điện thế và dòng điện) không đổi và khoảng cách D = 5cm và thu nhận được ảnh Laue như hình 5.15

Hình 5.15 Ảnh Laue của tinh thể thạch anh trắng bậc hai

Thông tin mà mẫu phim 5.15 mang đến là các vết nhiễu xạ tròn, đều phân bố thành các đường cong sắp xếp đối xứng nhưng chưa thật đều nhau qua tâm S0 Vết đối xứng của các vết nhiễu xạ không trùng với S0 mà lệch về phía dưới

Dự đoán mẫu tinh thể có đối xứng bậc như định hướng lúc cắt mẫu, do mẫu phát triển dị hướng theo các phương nên trục phát triển bị lệch Để thu nhận được

Trang 15

mẫu phim có đối xứng đẹp bậc hai chúng tôi tiến hành xử lý mẫu, tìm góc tinh chỉnh Thao tác thể hiện như hình 5.16

Hình 5.16 Minh họa xử lý phim 5.15

Kết quả xử lý được thể hiện như hình 5.16 với các khoảng cách Ox = 0.75

cm và Oy = 0.75 cm Dựa vào công thức tính góc theta chúng tôi tính góc cần quay

0 ' 0.75

4.5

Ox D

0 ' 0.75

4.5

Oy D