Khóa luận tốt nghiệp Vật lý: Ứng dụng phương pháp Ko trong phân tích kích hoạt Neutron để xác định hàm lượng các chất trong mẫu phân tích

Tại thời điểm hiện tại, phương pháp nảy đã có thé phân tích được hau hết cácnguyên tô trong bảng tuần hoàn các nguyên tố, với mức phát hiện hàm lượng rất thấpcác thí nghiệm thường có thé

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠOTRUONG ĐẠI HỌC SƯ PHAM THÀNH PHO HO CHÍ MINH

KHOA VAT LÝ

BO MON VAT LY HAT NHAN

BSP

TP HO CHi MINH

NGUYEN BUI TRUNG KIEN

KHOA LUAN TOT NGHIEP

Thanh phố Hồ Chi Minh, năm 2021

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠOTRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHÓ HÒ CHÍ MINH

KHOA VAT LÝ

BO MON VAT LY HAT NHAN

KHOA LUAN TOT NGHIEP

UNG DỤNG PHƯƠNG PHAP ko TRONG PHAN TÍCH

KÍCH HOAT NEUTRON DE XÁC ĐỊNH HAM

LƯỢNG CAC CHAT TRONG MAU PHAN TÍCH

Cán bộ hwéng dẫn: ThS Trương Trường Sơn

Sinh viên thực hiện: Nguyễn Bùi Trung Kiên

Ngành: Vật lý học

Thanh phố Hồ Chí Minh, năm 2021

LỜI CẢM ƠNLời dau, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới ThS Trương Trường Sơn và TS.

Hỗ Văn Doanh đã tận tình hướng dẫn các nội dung công việc cũng như giúp tôi hoàn

thiện nghiên cứu này.

Tôi xin gửi lời cảm ơn sâu sắc tới Ban giám hiệu, quý thầy cô Khoa Vật lý,Trường Đại học Sư phạm Tp Hồ Chí Minh đã truyền đạt lại những kiến thức, kinh nghiệm quý báu trong những năm tháng học tập tại Trường, giúp tôi có một nên tang vững chắc trong cả việc học tập cũng như áp dụng vào nghề nghiệp sau này.

Cuối cùng tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến gia đình và những người thânyêu đã luôn động viên, tạo điều kiện thuận lợi và tốt nhất cho tôi trong suốt quá trình

học tập tại môi trường đại học.

Sinh viên thực hiện

Nguyễn Bùi Trung Kiên

LỜI CAM ĐOANTôi cam đoan đây la công trình nghiên cứu của tôi và thay hướng dẫn khoa họcThS Trương Trường Sơn và những ý kiến đóng góp của TS Hồ Văn Doanh đang

công tác tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Da Lạt Ngoài ra, trong khóa luận này không

có bat kỳ sự sao chép bat kỳ dé tài, khóa luận hoặc nhờ người khác làm giúp

Tôi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm về các nội dung trình bày trong khóa luận

này.

Tp Ho Chí Minh, ngày 25 tháng 4 năm 2021

Người cam đoan

Nguyễn Bùi Trung Kiên

ii

LỐI GAMO ssssssssssssssossssacsnasvoassnassnausoasasexseassoatssersnassoaaisetessavoaisenstosssosiiersseassesiiasi iGIG ANID DA N 2166 coi5151/601000100112112181010006151/1201621011411012210021042801101116022101210 40 iiDANH MU CÁC TU VIET TAT scccssesscccssosssesscsassecscsasessssoassssssossississsvioecnsasosseis viDÀNH MIG CAC BÌNH in ssnisoosnossooi.as.ssesoeoreesoaoid viiDANH MỤC CAC HINH VE VÀ ĐÔTM, viii

MÔ BẦU tiannnsnsnisnnsiiiinhiiiittibtiisiti46801381000150183001818801881035833501850038018501361883818E l

CHƯƠNG 1 TONG QUAN 5 2 22232111211 1271721211 11 11111211 21 2

1.1 Giới thiệu về phân tích kích hoạt neutron con nnhohuerưo 21.2 Lý thuyết phân(tCHIKÍGbiHGậI : : : : :: ::-<¿c-2: 22: 2<2222222211-251-<ã0561052305221520152 2

I:2.I Sự'KÍChiRöạat:ñEUTOH::::::::cccccccccocctic00200210025120200211206621113012611241163556518055 855 2

¿2:2.IPHẨRITPHỎNG Xổ ipiciitnt64010001014016111041604116386541512315333533694518:345:6983564:39ã 3

1-9: PRONG Xã¡E4ÏTHfiAI:::-::::::2:i222220122300261121113314311133073182356633983380338 833973386318 3393 85235885

-1.3.1 Tương tác của gamma với vật chất -ss: c2 1 2100211221022102212222 4

J.3.1.1 Hiện ng quang điệñ::::-;:-::::-:::::::::sccccieiieiiisiiiiieiiiniiasiieiriasiassssei 5

I¿3:1:2 Vani xo 'CöTIDĂDñaocoiooaooaoiaooaiiiaooooeiioniiitiitioiitoiiiisiipiisitssissssasl 6

1.3.1.3 Hiệu ứng tạo cặp clectron-DOSIfTOI si eriec §

1.32; Đo hoạt độ PHONG KG sissisississsississsssessieassesisesssessieassassvensvesaveasssassosssesseossess 8

I;3:3.Plôniifehiiphôillã:EBIHTHĂEcosaaaaoaanaannninoinainiinianiintisiiattteaiiaiaastsasssal 9

1.4 Phương pháp kích hoạt ko trong phân tích kích hoạt - - ‹- 10

1.5 Các thông SỐ phô neutron tại vị trí kích hoạt mẫu trong lò phản ứng 13

ES ALS 0 13

1.5.2 Phương pháp xác định các thông số phô neutron cc ceeeceeeseeeveeereenne l6

1.6 Hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò - 22-2 CS222222211 2112112112122 xe 17

I/6,1, GH-I KHIỂN: ggaaianaannntiiitetitititrtiiiititiittittotittiiti11185118111811133518487858585858585855i 17

1.6.2 Thực nghiệm xác định hiệu suất nguồn dạng a 18

1.6.3 Phương pháp ban thực nghiệm đề xác định hiệu suất nguôn hình trụ 19CHUONG 2: DUNG CU VÀ THIẾT BỊ::: -.-:: co coonnooiooooooeo 20E:Ì.IN?10ni0efonIEEEBÍBððPunssreesuesnrosonteatosgrioggeertesttort0eitezDA21089100630060103032780500) 20

2.1.1 Câu trúc vùng hoạt 2- + s2©s+£2S£EEE£E2EEE2E2EEEEE2EEEcEExcrrrcrrrcre 202.1.2 Các vị trí chiều mẫu trong lò phản ứng ¿55c 5sc2scccsercsee 21

2.2 Dụng cụ phát hiện và ghi nhận gamma - eesetecteeeeeeeeeeeteeeeeeee 22

2:3.1.Deteotor siêu tỉnh khiết MPG: sssssssssscssesissassssssosssesssosssonssosssossieassosssoass 222/2:2.IEhaninEim/Gnis DOOD ssiscnssiiansitiiii2i1241100300000014000300 603880240) 232.3 Phần mém xử lý phô gamma (kạ-đalat) 2222-©22s2222z22EZzceczxrecvvzcre 24

2:3: (Giới HÏỆU:::osiiiniiiiiasitniiiasiossti5311451125115311851885168ã55855853536558658185138553851885385550 24

2.3.2 Sơ lược cấu trúc và cách sử đụng ko-Dalat:cssccsiscssccssscssseasssszecssvaassesscesss 24

CHƯỜNG 5 THUG NGHI Mibsssssisssicsisesissasscciscasscassestiesssoniseanssenseaiacarncsissniieass 27

Bi 1), AG IKI NEM MGB sec 021100111041001181418448864113418933183181411621644816340 27

3.2 Xác định các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu kênh 7-I 29

3.3 Xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò GMX . - 30

lv acc na 34

Siđ:,(ChiẩN[B]WflBhicaasooosnanoatnoiitsiigitiitiittBi0030104015111831860084018001830000383008300888 343.4.2 Chiếu và đo mẫu bằng hệ khí nén tự động 2© s£22z£22z+£ 343.5 Xử lý số liệu theo chuẩn ko bằng phần mềm kạ-Dalat 2:55: 36CHƯƠNG4.KẾTGỮA óc iiiiiiiainuennneindennneiaan 384.1 Thông số hàm lượng các nguyên tô của mẫu MolI82a -‹ 384.2 Kết quả thu nhận được của mẫu Mol82a~l - 2: ss vxzscvszrrsree 38

4.3 Kết quả thu nhận được của mẫu Mol82a~2 2-©22222xz22zzzcvzzcrzzree 42

4.4 So sánh kết quả giữa hai lần đo - 5ó co cute suy cgrerrrdee 45

iv

AS PANN QUA ;:tigs:tp1025103119535511653195158581651385818318838483358393848585493353511033195138581g5134883583E 46

KET LUẬN - 6-21 S121 T1 TH TH H1 TH 10 110 110111 1120112 11121111 47TÀI LIEU THAM KHẢO 2-5 2< 22 9 230222117 1271012 2117117271 111 1E cvey 48

01088992 “-.a 49

V

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TÁT

Chữ viet tắt Tieng anh

Neutron Activation Analysis Phan tich kich hoat neutron

High Purity Germanium Germanium siêu tỉnh khiết

Limit Of Detection Giới hạn phát hiện

Pneumatic Transfer System Hệ chuyên mẫu khí nén

Cyclic Neutron activation Phan tich kich hoat neutron

Analysis vong lap

quang tia X

PGAA Promt-Gamma Activation Phuong phap phan tich

Instrumental Neutron Phan tich kich hoat neutron

vi

DANH MỤC CÁC BÁNG Bảng 1.1 Các phan ứng và các tia gamma được dùng dé tính toán các

thông số phô - - L c2 1021111112151 2 51111111 nen l6

Bang 2.1 Các số liệu kích thước của đầu đò HPGc -‹- 23

Bang 3.1 Thông số của các lá do kích hoạt ¿5555555 5 29

Bang 3.2: Các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu 7-Ì 30

Bang 3.3: Dữ liệu hạt nhân của các nguôn chuẩn - 31

Bang 3.4 Giá trị thực nghiệm của hiệu suất ghi đối với nguồn điểm đặt cách đầu dé 53,7 mm và 140 mm - Ăn key 33 Bảng 3.5 Các hệ số làm khớp đường cong hiệu suất tại 53,7 mm 33

Bang 3.6 Các hệ số làm khớp đường cong hiệu suất tại 140 mm 34

Bảng 3.7 Các thông số thực nghiệm phân tích đối với mẫu chuẩn 35

Bang 4.1 Các thông số hàm lượng của mẫu Mol82a - - - 38

Bang 4.2 Các thông số hạt nhân sau khi phân tích mẫu mol 82a~1 39

Bang 4.3 Kết quả so sánh hàm lượng thực nghiệm của một số nguyên td HonegmfHiNISTZOTÍ:i¿issicitiiisi:iitiitiiii2411221235411230218253530662ã21 622 40 Bảng 4.4 Các thông số hạt nhân sau khi phân tích mẫu mo182a~ 42

Bang 4.5 Kết quả so sánh hàm lượng thực nghiệm của một số nguyên tổ trong mẫu NIST-271 l - - + ¿231212121111 231111 231 sa 43 Bang 4.6 Tương quan hệ số p,, /p,, gitta hai lần đo 45

vũ

DANH MỤC CÁC HÌNH VE VA ĐỎ THỊHình 1.1 Hap thụ (II4HEIÔIỆTHL:1221211104222222114100102854115101114526483444097515866 6

Hình 1.2 Hiệu ứng Compton - - cà à Sex, 7

Hình 1.3 Hiệu ứng tạo CẶP c cuc cnSnnnnn nnn Hs nh nh sa §

Hình 1.4 Phô thông lượng Neutron - + 552 22 S52 s22 + ><sss2 15

Hình 2.1 Cấu trúc vùng hoạt lò phan ứng Da Lạt -.: - ¿5 ¿se 20 Hình 2:2, Các kênh chiếu của lồ cá 2n SHen4 1n ng 21 Hinh 2:3; Hệ đâu 0ö MPG ss ssssisescsssassssssssassvsssasssssnsssesssssasvaceasisess 22Hình 2.4 Giao diện phan mềm Genie 2000 - 7-5-2232 23Hình 2.5 Giao điện phần mềm kạ-Dalat 55.5 5 552 52522 2z+ss<><+s <2 25

Hình 3.1 Hệ khí nén tự động cà» HH nhe si, 27

Hình 3.2 Ong đựng mẫu chiếu - .- cc<ccece seesesee-ee-ee-.e 28 Hình 3.3 Hình học và kích thước của nguồn chuẩn dạng điểm 31

Hình 3.4 Hình học các gói đựng mẫu - -. - 34

Hình 3.5 Pho gamma thu nhận của mẫu Mol§2a~2 eee es 35

Hình 3.6 Pho gamma thu nhận của mẫu Mo182a~I ees 36

Hình 3.7 File dữ liệu định dạng ASCII -. < eee eeees 36

Hình 4.1 Ti số p,,/p,, của các nguyên tổ trong mẫu chuẩn Mol§2a~l 41

Hình 4.2 Thông số chi tiết của nguyên tô đồng (Cu64) - 41

Hình 4.3 Thông số chi tiết của nguyên t6 Potassium(k42) 42

Hình 4.4 Ti số 0 /p của các nguyên tố trong mẫu chuẩn Mol82a~2 44

Hình 4.5 Thông số chỉ tiết nguyên tố Barium (Ba139) AdHình 4.6 Thông số chi tiết của nguyên tô đồng (Cu64) 45

viii

MO DAU

Phan tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis) là một ki thuật phan

tích hat nhân dùng dé xác định hàm lượng đa nguyên tô trong nhiều loại mẫu khácnhau Tại thời điểm hiện tại, phương pháp nảy đã có thé phân tích được hau hết cácnguyên tô trong bảng tuần hoàn các nguyên tố, với mức phát hiện hàm lượng rất thấp(các thí nghiệm thường có thé xác định hàm lượng ở mức mg/kg đối với các mẫuphân tích khoảng 100mg) Mẫu phân tích sẽ được kích hoạt bởi neutron, đa phan từcác nguồn neutron trong lò phản ứng hạt nhân Sau khi bắt một neutron, hạt nhântrong mẫu trở thành trạng thái không bèn, gọi là các hạt nhân phóng xạ Các dong vị

phóng xa này sau đó phân rã, sự phân rã nay thường kèm theo sự phát các bức xa

gamma đặc trưng Dùng các loại đầu dò bán dẫn có độ phân giải năng lượng tốt đẻxác định hoàn toàn các bức xạ này Kết quả thu được cho ta định tính về nguyên tốkhi xét năng lượng đỉnh và xác định định lượng hàm lượng nguyên tố từ diện tích

đỉnh bức xa đó.

Hiện nay, kĩ thuật NAA theo phương pháp chuan hóa kp là một kĩ thuật được sử

dụng tương đối phd biến dé xác định hàm lượng nguyên 6 Với việc phần mềm Dalat được TS Hồ Mạnh Dũng xây dung, phát trién và đưa vào sử dụng tại lò phảnứng Đà Lạt, đây là một kĩ thuật phân tích rat mạnh cần được áp dụng phổ biến hơn

kạ-Khóa luận này được đặt ra dé nghiên cứu và tìm hiểu nguyên lý của phươngpháp chuẩn hóa ko, cũng như các sử dụng và các thông số cần nhập liệu vào phanmềm ko-Dalat dé có thé chạy phần mềm một cách chính xác

CHUONG 1 TONG QUAN

1.1 Giới thiệu về phân tích kích hoạt neutron

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis) là phương pháp phân

tích định tinh vả định lượng các nguyên tổ trong một mau phân tích Phương phápnày có thé phân tích được hau hết các nguyên tô trong bảng tuần hoàn các nguyên tổ, với hàm lượng cỡ mg/kg hoặc ug/kg đối với các mẫu phân tích cỡ 100mg Đây đượcxem là một trong các phương pháp phân tích phô biến và cực kỳ hiệu quả bởi giớihạn phát hiện rất chính xác của nó.

Đôi với các mẫu phân tích trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron, thôngthường dùng nguồn neutron được san xuất ra từ lò phan ứng nghiên cứu Sau khi bắtneutron, các hạt nhân trong mẫu có trạng thái không bên thường được gọi là các đồng

vị phóng xạ Mức độ phóng xạ của mẫu phụ thuộc vào số hạt nhân không bền được

tạo ra và thời gian sông của các đồng bị phóng xạ này Các đồng vị nảy sau đó giải

phóng các bức xa gamma đặc trưng Các bức xạ này chính là giải pháp phân tích các

đồng vị có trong mẫu, băng cách thu nhận bởi các đầu đò bán dẫn với độ phân giảicao Trong phô năng lượng bức xa, mỗi đỉnh nang lượng biểu diễn cho một đồng vịriêng, nên đây chính là cách xác định định tính các loại nguyên tố

1.2 Lý thuyết phân tích kích hoạt

1.2.1 Sự kích hoạt neutron

Từng hạt nhân riêng lẻ trong mẫu phân tích có thé nhận một neutron từ nguồnkích hoạt dé chuyên lên trạng thái kém bền Ngay sau đó, rất nhiều loại phản ứng cóthể xây ra, có thé kể đến như (n,y),(n,n ).(n.p) (n,),(n.2n), kèm theo sự giải

phóng năng lượng dưới dạng động năng của các bức xạ điện từ hoặc các hạt sản pham.Đối với mục đích phân tích mau, phản ứng quan tâm là (n.ÿ)

Tuy nhiên, trong giai đoạn chiếu, không phải tắt cả neutron từ nguồn đều bị bắtgiữ, hiện tượng bat giữ neutron chỉ xảy ra khi neutron tác dụng trực tiếp với hạt nhânnguyên tử Vì vậy, khái niệm tiết điện bắt neutron (xác suất bắt neutron) được sử

2

dụng Tiết điện bắt neutron có đơn vị cm? hoặc barns (1 barn = 1074 em”), phụ thuộc

vào phản ứng nào được tạo thành cũng như năng lượng tới của hạt neutron Phản ứng

(»,z}) va (n, ƒ) có tiết điện phản ứng cao nhất đối với neutron chậm (năng lượng nhỏ

o({v) là tiết điện của neutron [ mỶ ] tại vận tốc v

@(v) là cường độ neutron [ mỶ ] với toc độ giữa v và w+dv;

Nếu thông lượng neutron đồng nhất khi đi qua mẫu, tốc độ tạo ra hạt nhân bị

kích hoạt (=) :

dt

(=] =RN, (1.2)

Với:

N, là số hạt nhân ban đầu trong mau;

N, là số hạt nhân bị kích hoạt trong mẫu:

Tuy nhiên đối với liêu chiếu thực tế, hiện tượng tự che chắn xảy ra cùng với sựgiảm số hạt nhân bia ban đầu, nghĩa là thông lượng neutron giảm đáng kê Vì vậy

phương trình trên chỉ hợp lý khi bỏ qua 2 hiện tượng này [5].

1.2.2 Phân rã phóng xạ

Khi hạt nhân ở trạng thái kích thích, nó có xu hướng trở vẻ trạng thái cơ bảnbằng cách phát ra các bức xạ Tốc độ phân rã này được tính bằng:

(FO) -awúo (13)

Với:

2 là hang số phân rã của hạt nhân không ben;

Sự liên hệ giữa chu kỳ bán rã và hằng số phân rã được biểu diễn bằng:

In2

\=—“

To (1.4)

Do hiện tượng phân rã xảy ra ngay khi bia được kích hoạt, 2 hiện tượng kích

hoạt và phân rã gần như xảy ra cùng lúc Cả 2 quá trình này được biểu diễn qua công

thức chung (gọi là phương trình kích hoạt phóng xạ cơ bản):

Và phương trình biêu diễn số hạt nhân bị kích hoạt có mặt tại lúc đo bằng cách

nhân thêm vào phương trình trên một hàm suy giảm ¢ mũ:

N(t)=^ *(-e*))(e*) d2)

Với:

t„ được gọi là thời gian rã, được tính từ lúc kết thúc chiếu tới lúc bắt đầu đo.

1.3 Phóng xạ gamma

1.3.1 Tương tác của gamma với vật chất

Cơ chê tương tác của các bức xạ gamma khác với các hạt mang điện bởi bức xạ

gamma không mang điện nên không trực tiếp chịu ảnh hưởng bởi lực Coulomb dẫn

đến không gây hiện tượng ion hóa trực tiếp các hạt mang điện trong môi trường tương

tác Khi gamma đi qua môi trường tương tác, có 3 cơ chế chính xảy ra là hiệu ứng quang điện hiệu ứng tạo cặp và tán xạ Compton, làm cho gamma hoặc bị hấp thụ

hoàn toàn hoặc bị tán xạ.

1.3.1.1 Hiệu ứng quang điện

Hiệu ứng quang điện xảy ra khi bức xạ gamma tới tương tác với các electron

quỹ đạo của nguyên tử, gamma truyền toàn bộ năng lượng cho electron quỹ đạo và biến mat, đông thời electron này bứt ra khỏi quỹ đạo ban đầu và bay ra khỏi nguyên

tử Electron nay mang năng lượng đưới dang động năng băng hiệu số giữa năng lượnggamma ban đầu và năng lượng liên kết của electron với lớp vỏ nguyên tử lúc đầu:

E,=E,-8„ (1.8) Với:

E, là động năng sau tương tac của electron;

E, là năng lượng gamma ban đầu;

6, là năng lượng liên kết của electron ban đầu.

Từ công thức trên, có thẻ thấy, hiện tượng quang điện chỉ có thể xảy ra néu năng

lượng của bức xạ gamma ban dau lớn hơn hoặc bằng năng lượng liên kết giữa electron

Trong tan xạ Compton, gamma năng lượng cao sẽ bi tan xạ vào các electron lớp vỏ

ngoài, bức xa gamma lúc này mắt một phan năng lượng va thay đôi hướng bay so vớiban dau Electron lúc này vẫn bị tách khỏi lớp vỏ ban đầu và tách ra ngoài.

Tuân theo định luật bảo toàn năng lượng và động lượng, ta có công thức của

gamma và electron sau tán xạ lân lượt là:

: I E,=E, ——————

ï ï]+ø(l-cos@) (1.9)

œ{]-cos@) E.=E,

1+a(1-cose)

Với:

E, là năng lượng gamma sau tan xa;

E, là năng lượng gamma ban đầu:

E, là động năng electron sau tán xạ;

© là góc tấn xạ của tia gamma;

đó gọi là cạnh Compton.

Bên cạnh đó, trường hợp gamma bị tán xạ ngược vào đầu dò sẽ bị hắp thụ hoàntoàn dẫn đến đỉnh tán xạ ngược Tong năng lượng tán xạ ngược và năng lượng cạnh

Compton sẽ bằng năng lượng của gamma tới Đồng thời, nếu hiện tượng tán xa xảy

ra nhiều lần sẽ tạo nên vùng nhiều trải dài từ cạnh Compton tới đỉnh quang điện [2]

1.3.1.3 Hiệu ứng tạo cặp electron-positron

Đôi với các gamma thuộc miền năng lượng lớn hơn tong năng lượng nghỉ củaelectron + positron (m_ ¢'+m_.c’=2m, c’=1022KeV), khi đi vào vùng từ trường mạnh của hạt nhân nguyên tử sẽ xảy ra hiện tượng tạo cặp electron-positron Hiệu số

năng lượng E -2m cỶ bằng tông động năng của electron E _ Và positron E bay ra.

Do khối lượng của 2 hat bằng nhau nên xác suất lớn chúng có năng lượng bang nhau.

Sau tương tác, các electron sẽ mat dan năng lượng dé ion hóa các nguyên tử môitrường, positron sẽ giảm dan năng lượng bên trong vật liệu, sau đó sẽ hủy cặp với một electron của nguyên tử gan đó, tạo ra 2 bức xạ gamma có năng lượng 511 KeV,đây được gọi là hiện tượng hủy cặp néu cả 2 gamma này được hap thụ hoàn toàntrong dau dò, chúng sẽ đóng góp vào đỉnh hap thụ quang điện toàn phan Nếu 1 trong

2 gamma có thê thoát ra bên ngoài, nó sẽ tạo đỉnh thoát đơn, có năng lượng nhỏ hơn

đỉnh quang điện 511 KeV Nếu cả 2 gamma đều thoát ra bên ngoài, một đỉnh mới

được hình thành, gọi là đỉnh thoát đôi, cách đỉnh quang điện 1022 KeV [2].

>102 MeV X-ray

Hình 1.3 Hiệu ứng tạo cặp

1.3.2 Do hoạt độ phóng xạ

Sau quá trình chiếu xạ neutron, hỗn hợp các đồng vị phóng xạ được hình thành

bên trong mẫu đo Hạt nhân không bên sau đó phan rã bởi các quá trình phat alpha,

beta hoặc bắt electron Trong mỗi quá trình như vậy, các photon (bức xạ gamma, bức

xạ tia X) được phát ra Vì các photon này có các mức năng lượng đặc trưng cũng như

§

có thé di xuyên qua vật chất, việc ghi do phô gamma cho phép chúng ta phát hiện các nguyên tô của mẫu.

Số hạt nhân phân rã trong quá trình đo từ +, đến :; được cho bởi công thức:

N,(t,„.t„.t, ref —he% fe me )\(I+* ) (1.12)

Với:

ft là thời gian đo.

Đối với diện tích đình (số đếm đỉnh) hiển thị trong phố, ta có công thức gần đúng:

A=Nựe (1.13)

Với:

y được gọi là xác suất phát của tia gamma;

c được gọi là hiệu suất ghi đỉnh của detector

Trong phan lớn các tình huống, phd gamma có thé trải dai từ 10 keV tới vàiMeV và có khả năng đâm xuyên sâu trong vật chất Tuy nhiên chúng cũng phải chịuhiệu ứng tán xạ hoặc tự hấp thụ trong mẫu Bên cạnh đó, việc 2 hay nhiều tia bức xạtới đầu đò cùng lúc dẫn đến hiện tượng chồng chập xung và tạo đính trùng phùngtông Phương trình trên chỉ đúng khi bỏ qua các hiện tượng trên.

1.3.3 Phân tích phổ tia gamma

Đề việc phân tích phô gamma mang lại kết quả chính xác, đầu dò gamma phải

có độ phân giải năng lượng tốt Dinh năng lượng cho phép nhận diện đồng vị phóng

xạ một cách tin cậy Còn diện tích đỉnh cho phép xác định hàm lượng nguyên tố có

mặt trong mẫu Các công việc chính trong việc phân tích phổ gamma gồm:

e¢ - Xác định vị trí các đình có mặt trong phỏ, sau đó làm khớp ham theo đỉnh dé

lây số liệu về diện tích đỉnh và nang lượng don nang từng đỉnh;

e Xác định hệ số tương ứng giữa diện tích đình của các đình trong phô và hàm

lượng của các nguyên tô trong mẫu, với 4 phương pháp chính dé làm bao gồm:tương đối tuyệt đối, chuẩn don, kp;

© Phan biệt các đồng vị phóng xa từ các nguyên t6 khác nhau (quá trình này khá

phức tạp) [7].

1.4 Phương pháp kích hoạt ky trong phân tích kích hoạt

Đôi với phương pháp kích hoạt ko, mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng R và số

đêm thu được của đỉnh nang lượng toàn phan N_ có dang:

N, là số dém của đỉnh năng lượng tia gamma;

t là thời gian đo;

S là hệ số bảo hòa, § = 1 - exp(- ä tị), t là thời gian chiếu:

D là hệ số hiệu chính thời gian rã, D = exp(- 2 ta), ta là thời gian phân rã;

C là hệ số hiệu chỉnh thời gian rã trong khi đo, C = [1 — exp(- 2 t;)]/(2 t.):

w là khối lượng của nguyên tố cần phân tích (g):

Na là hing số Avogadro;

@ là độ phô biến hay độ giảu đồng vị (%);

y là xác suất phát của tia gamma;

£„ là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh năng lượng lia gamma (%);

M là khối lượng nguyên tử (g.mol”)

Ngoài ra tốc độ phản ứng R còn được viết lại theo công thức Hogdhl như sau

10

R=G,0„ø,+G,œ,1,(œ) (1.15)

Với:

Gy, là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt:

@, là thông lượng neutron nhiệt;

ơ,là tiết điện neutron tai vận tốc 2200 m.s”!;

G, là hệ sé hiệu chính tự che chắn neutron trên nhiệt;

¢, là thông lượng neutron trên nhiệt;

1„(z)là tiết điện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên

nhiệt không tuần theo quy luật 1.

Từ phương trình (1.14) và (1.15), ta rút được:

N.mít M

p“Ẻc

SDCw `N,0y = [Gu®.ø, +G.o.1, ( ct) | £, (1.16)

Từ phương trình (1.16), ta rút được phương trình kích hoạt dé xác định các hàm lượng nguyên tô như sau:

Đối với phương pháp ko, các số liệu hat nhân từ các tài liệu tra cứu được thay

thê bang các sô liệu thực nghiệm chính xác, được gọi là hệ sô kp:

= M 9 LvTma

Trong đó, chi số “a” biéu diễn cho nguyên tổ phân tích

Thay hệ số k, vào phương trình (1.20), ta thu được phương trình cơ bản của

phương pháp kp như sau;

k,= M F ¬ là hệ so ky (a) của nguyên tô phân tích “a” so với lá đò “mˆ:

f= SẼ là tỷ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt;

Q,-0.429 0.429

Q4)” E—*Er 2a) (lev)" (1.23)

với Gast : Q(a) 1L)

Sq 6)

E,, là năng lượng cắt cadmium bằng 0.55 eV;

E, là năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (cV);

12

ala hệ số biểu điển độ lệch phân bố phô neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/B, gan

đúng ở dạng 1/E”";

Đây được xem là phương trình tính hàm lượng các nguyên tô trong mẫu của

phương pháp ko Khi áp dụng phương pháp kp trong thực tế, có hai vẫn dé quan trọng

cân lưu ý là: thực nghiệm xác định các thông số phổ neutron tại vị trí kích hoạt mẫu

và xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò [8].

1.5 Các thông số phổ neutron tại vị trí kích hoạt mẫu trong lò phản ứng

1.5.1 Giới thiệu

Dé phương pháp ko có thé áp dụng vào tính toán, việc xác định các thông số tại

vị trí kích hoạt mẫu là quan trọng Các thông số này bao gém thông lượng neutronnhiệt (¢,,), thông lượng neutron nhanh (ø, ), hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phô neutron trên nhiệt khỏi hàm I/E (a) ti sé thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên

nhiệt (f) và nhiệt độ neutron (T, ).

Hệ so a

Hệ số ơ biểu diễn cho độ lệch chuan phô neutron trên nhiệt khỏi quy luận 1/Eđược mô tả bằng dạng gần đúng 1/E`"*, có giá trị âm hoặc dương trong khoảng [-1,1]phụ thuộc vào từng loại lò phản ứng, vật liệu và cầu hình xung quanh vị trí chiếu Giátrị œ được dùng dé tính Q, > Q,(@) trong phương trình cơ bản

Có 3 phương pháp thực nghiệm xác định hệ SỐ a, các phương pháp này như

sau:

- Phương pháp bọc Cadmi cho đa lá đò

- Phương pháp ti số Cadmi cho da lá dé

f= - (1.24)

Với:

$„ là thông lượng neutron nhiệt

ở, là thông lượng neutron trên nhiệt

Thông lượng Neutron

Neutron thu được từ lò phan ứng chủ yếu là nguồn neutron nhanh (neutron phân

hạch) được tạo ra từ các phan ứng phân hạch Cac neutron này được làm chậm sau

khi va chạm với các chất nhiệt hóa, sau đó trở thành neutron nhiệt Neutron sinh ra

trong lò có năng lượng trải dài từ 0 tới 20MeV Trong vùng nang lượng này, các mức

năng lượng khác nhau sẽ tương tác với vật chất khác nhau Vì vậy người ta thường chia phô neutron ra thành 3 vùng riêng biệt:

Neutron nhiệt: Có năng lượng E, trong khoảng 0< E, <0.5S5eV, các neutron

này chuyên động ở trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường Trong vùng này, mật độ

neutron phụ thuộc vào năng lượng theo phân bé Maxwell-Boltzmann:

Th (1.25)

Với:

n= Í n(E)dE là mật độ neutron toàn phần

a

k =8.61x10°eV/ K là hang số Boltzmann

T là nhiệt độ môi trường

Ở nhiệt độ phòng T = 293.60K thì v = 2200 m/s và năng lượnng neutron nhiệt bằng

E, =0.0253cV

Neutron trên nhiệt: Có năng lượng E trong khoảng 0.55eV <E, < 100keV,

các neutron trong vùng nang lượng này được gọi là neutron trên nhiệt, ở vùng này

14

tiết điện tương tác của neutron với vật chất có dang cộng hưởng Do đó, miền năng lượng này còn gọi là miền cộng hưởng Một cách lý tưởng, phân bố thông lượng

neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron E:

.

BE) =%

6,(E) E (1.26)

Trong đó, ở (E) - thông lượng neutron trên nhiệt vi phân theo năng lượng E, và

6, thông lượng neutron tích phân trên nhiệt theo quy ước Nhưng trong thực tế sự phụthuộc này thường được biểu điển theo dạng:

tứ

¿ (E)= Scevy" (1.27)

Neutron nhanh: là các neutron sinh ra trong phản ứng phan hạch, có nang lượng

khoảng 100 keV - 20 MeV, phân bố cực đại trong khoảng 0,7 MeV Neutron này tồntại đồng thời với neutron nhanh và neutron nhiệt Phổ phân hạch thường dùng là phô

phân hạch của Watt được biêtu điện theo công thức:

ở,(E) = 0.4840, © sinh/2E (1.28)

Với:

E là nang lượng của neutron

ó, là thông lượng neutron nhanh

, (E) là thông lượng của neutron nhanh ở năng lượng E

15

1.5.2 Phương pháp xác định các thông số pho neutron

Việc xác định các thông số tại vị trí chiều sẽ thực hiện trực tiếp thông qua việckích hoạt các lá dò tại vị trí này Các lá đò này có các thông số đi kèm: Al-0,19%Au,

AI-0,1%Lu, 99,8%2n, 99,98%NI Các loại phản ứng hạt nhan xảy ra trong quá trình

tính toan và các đỉnh gamma phát ra sau khi kích hoạt được trình bày trong bảng sau:

Bang 1.1 Các phản ứng và tia gamma được dùng đề tính toán các thông sé phô

Phan ứng hạt nhân Năng lượng tỉa gamma

“Zr (ny) Zr 724,2 keV va 756,8 keV

Xac dinh ti số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron nhanh dựa

vào lá đò Ni sử dụng phản ứng 5 và phản ứng 2 (hoặc 3), như phương trình sau:

Xác định nhiệt độ neutron (7,} dựa vào lá dd Lu ở phan ứng 4 và một lá dò

thông lượng tuân theo qui luật 1/v, có thê sử dụng một trong 3 phản ứng đầu tiên

Giá trị g(T,) được tính dựa vào phản ứng ”“Ln(n,y) ””Lu, sau đó suy ra T, [3].

1.6 Hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò

1.6.1 Giới thiệu

Trong việc hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma dùng cho phương pháp INAA, quantrọng nhất là xác định chính xác hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò, tức là tìm mốiquan hệ giữa số dém ghi được của đầu dò và tốc độ phân rã Hiệu suất ghi tuyệt đốiđược định nghĩa như là xác suất của một tia gamma phat ra từ nguồn để lại toàn bộnăng lượng của nó trong thẻ tích vùng hoạt của đầu dò [5]

17

Hiệu suất đầu dò phụ thuộc vào các yeu tố chính như sau:

- Kích thước và hình học của vật liệu phóng xạ (nguồn, mẫu đo);

- Cách bồ trí hình học do;

- Sự suy giảm bức xạ trước khi nó đến được đầu dd (bởi không khí, chất liệubao quanh phan nhạy của dau đò bản thân vật liệu phóng xạ bao gồm matrix và

mật độ).

1.6.2 Thực nghiệm xác định hiệu suất nguồn dạng điểm

Hiệu suất ghi tuyệt đối của dau đò đối với nguồn dang điểm được xác định thôngqua việc đo thực nghiệm bộ nguồn chuẩn giá điểm Hiệu suất ghi tuyệt đối được tính

bằng công thức sau [6]:

NA "

ALC (1.34)

Trong đó:

N là diện tích định của tia gamma quan tâm;

+ là khoảng thời gian đo nguồn chuẩn;

A là hoạt độ của nguồn tại thời điểm bắt đầu đo, A=A,.exp(-At, );

1, là thời gian rã, bằng thời điểm bắt đầu đo trừ thời điểm sản xuất nguồn chuẩn;

C là hệ số hiệu chỉnh sự phân rã trong quá trình đo mẫu, C = [ 1-exp(-A.t, ) Jat,

I, là xác suất phát của tia gamma quan tâm

Áp dụng công thức truyền sai số cho phương trình (23), ta có công thức tính sai

số của hiệu suat như sau:

(1.35)

1.6.3 Phương pháp bán thực nghiệm để xác định hiệu suất nguồn hình trụ

Bằng phép tính toán, hiệu suất của mẫu có hình học không phải là nguồn điểm

có thê xác định được thông qua hiệu suất của nguồn điềm xác định bằng thực nghiệm.

Sự xác định hiệu suất băng phương pháp bán thực nghiệm đối với mẫu dạng hình trụ

có thê làm theo các bước sau [3]:

1) Xác định thực nghiệm hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò (s,„ ) theo năng

lượng đối với nguồn điểm đặt tại khoảng cách “tham khảo", thông thường là cách xađầu đò dé tránh hiệu ứng trùng phùng tổng khi sử dụng các nguồn đa năng như !Š®Eu;

Ra: Co:

2) Tính toán góc khối đối với cấu hình thí nghiệm xác định hiệu suất nguồnđiểm tại vị trí tham khảo (O,„) và góc khối đối với cấu hình thí nghiệm với mẫu

dang hình trụ, (2, ):

Doi với nguồn điểm đặt tại vị trí tham khảo (năm trên trục đi qua tâm của dau

dò), thì góc khối giữa đầu dò và nguồn điểm được tính theo công thức sau:

Q„ -| 2msin9d8= “(| (1.36)

J@+R =

Với d là khoảng cách từ nguồn tới mặt đầu dd, Rp là bán kính của đầu dò

Đôi với nguồn thé tích (bán kính Rs và chiều cao Hs dat tại vị trí Zs), góc khối

được tính như sau:

CHƯƠNG 2 DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ

2.1 Nguồn neutron kích hoạt

2.1.1 Cau trúc vùng hoạt

@ war

Hình 2.1 Cau trúc vùng hoạt lò phan ứng Da Lat

Lò phản ứng Đà Lạt có vùng hoạt dạng hình trụ, cao 60 cm va đường kính cực

đại 44,2 cm Cau trúc vùng hoạt gồm các bó nhiên liệu, các khối beryllium, các ông

dẫn thanh điều khién và các kênh chiêu xa.

Các ô nạp nhiên liệu và thanh điều khiển được đánh số bởi 2 số nguyên (ví dụ

7-1, 8-4) Số thứ nhất chí thứ tự hàng, tăng từ Đông sang Tây, số thứ hai tăng theochiều Bắc đến Nam Trong đó bao gồm 114 6 dùng dé đặt các bó nhiên liệu, các khốiberyllium hay các kênh chiều xạ và 7 ô còn lại để đặt các thanh điều khiến Các khốiberyllium có cùng kích thước và hình dạng như các bó nhiên liệu Nhiều ô mạngngoại ví của vùng hoạt khi không có các bó nhiên liệu sẽ được đặt các khối beryllium

sẽ tạo thành vành phản xa neutron bồ sung Thêm vào đó, 5 vành berillum ngoài cùng

có dạng hình răng cưa và được đặt giữa vùng hoạt và vành phan xạ graphit dé tạo

thêm một vòng phản xạ.

Bay 6 mạng trong vùng hoạt dùng đề đặt các ống nhôm theo chiều thăng đứngvới đường kính bên trong là 33 mm nhằm định vị các thanh điều khiển Các ống dẫn

20

thanh nhiêu liệu đều có nước bền trong và có các lỗ khoan ở đáy dé nước thoát ra khi đưa thanh điều khién đi xuống Hiện nay, vùng hoạt của lò phản ứng Da Lạt được tải với câu hình làm việc như sau: 92 bó nhiêu liệu LEU có bay neutron ở tam, 12 thanh

beryllium xung quanh bay, kênh khô 7-1, 13-2 va kênh ướt 1-4 từ tháng 12/2011 Từ

tháng 8/2012, 6 13-2 đã được lắp đặt hệ chuyền mau khí nén mới [2]

2.1.2 Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng

Hiện tại, lò phản ứng có 9 kênh chiều mẫu: Bay neutron tại trung tâm vùng hoạt,

Mâm quay, Cột nhiệt, kênh 1-4, kênh 7-1, kênh 13-2, cột nhiệt được sử dụng cho mục

đích kích hoạt netron:

Mâm quay: nằm ở vành phản xạ có 40 hốc chiếu, là vị trí đành cho các phép

chiếu đài ( >1 giờ ) Các vị trí này gọi là vị trí chiếu ướt, mẫu cần được bao bọc vào

các container chuyên dụng.

Kênh 7-1 và 13-2: là hai kênh khô, được nối với hệ chuyên mẫu tự động khínén thích hợp cho việc chiếu mau trong thời gian từ vài giây tới vài chục phút