Đánh giá tính phóng xạ và các hệ số nguy hiểm bức xạ từ Đất Đá khu vực núi an sơn Ở tỉnh hà nam bằng phương pháp phổ gamma

Đánh giá tính phóng xạ và các hệ số nguy hiểm bức xạ từ Đất Đá khu vực núi an sơn Ở tỉnh hà nam bằng phương pháp phổ gamma

NÚI AN SƠN Ở TỈNH HÀ NAM BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội, 2023

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

KHOA VẬT LÝ

ĐINH THẾ HÙNG

ĐÁNH GIÁ TÍNH PHÓNG XẠ VÀ CÁC HỆ SỐ NGUY HIỂM BỨC XẠ TỪ ĐẤT ĐÁ KHU VỰC

NÚI AN SƠN Ở TỈNH HÀ NAM BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

Chuyên ngành: Vật lý Nguyên tử và Hạt nhân Mã số: 8440130.04

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Bùi Văn Loát

TS Lê Ngọc Thiệm

LỜI CẢM ƠN

Lời đầu tiên, em xin cảm ơn Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN, khoa Vật lý và các thầy cô trong Bộ môn Vật lý hạt nhân đã tạo điều kiện cũng như môi trường học tập tốt cho học viên chúng em trong hai năm vừa qua Kính chúc các thầy cô có nhiều sức khỏe, nhiều niềm vui và thành công trong cuộc sống Chúc cho khoa Vật lý và Bộ môn Vật lý hạt nhân ngày càng phát triển

Để hoàn thành Luận văn tốt nghiệp này em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến PGS TS Bùi Văn Loát và TS Lê Ngọc Thiệm đã hướng dẫn em hoàn thành luận văn này Với kiến thức chuyên sâu và kinh nghiệm trong lĩnh vực phân tích môi trường, hai thầy đã tận tình hướng dẫn, chỉ bảo, tạo điều kiện thực tập, tìm hiểu lý thuyết và trang thiết bị thực hành giúp em hoàn thành luận văn tốt nghiệp

Em cũng xin gửi lời cảm ơn đến Ths Dương Đức Thắng tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam và ThS.KS Nguyễn Đình Khải tại Viện Y học Phóng xa và U bướu Quân đội Mặc dù thời gian thực tập ngắn ngủi nhưng các anh đã nhiệt tình giúp đỡ để em có cơ hội được sử dụng trang thiết bị để thực hiện luận văn này

Cuối cùng em xin gửi lời cảm ơn đến gia đình và bạn bè đã giúp đỡ em rất nhiều trong khoảng thời gian vừa qua Những người đã tạo điều kiện tốt nhất, môi trường tốt nhất cho em có thể học tập và đạt được như ngày hôm nay

Do kiến thức còn hạn chế, luận văn tốt nghiệp của em có thể có những thiếu sót ̣ rất mong nhận được những nhận xét, ý kiến đóng góp của thầy cô và mọi người để giúp em hoàn thiện hơn

Em xin chân thành cảm ơn!

Hà Nội, tháng 12 năm 2023

Học viên

Đinh Thế Hùng

1.1.5 Các dạng phân rã phóng xạ tự nhiên trong đất 7

1.2 Tình hình nghiên cứu về tính phóng xạ và các hệ số nguy hiểm bức xạ trên thế giới và trong nước 9

1.2.1 Các nghiên cứu trên thế giới 9

1.2.2 Các nghiên cứu ở Việt Nam 11

1.3 Nội dung và mục tiêu nghiên cứu 12

CHƯƠNG 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 13

2.1 Điều kiện địa lý, địa hình và văn hóa dân cư khu vực núi An Sơn 13

2.1.1 Địa lý khu vực nghiên cứu và nguyên tắc chọn vị trí lấy mẫu 13

2.1.2 Điều kiện địa hình và văn hóa dân cư khu vực núi An Sơn 15

2.2 Lấy và xử lý mẫu 16

2.2.1 Quy trình lấy mẫu 16

2.2.2 Xử lý mẫu và tạo mẫu phân tích 17

2.3 Hệ phổ kế gamma 19

2.3.1 Sơ đồ khối và nguyên tắc hoạt động của hệ phổ kế gamma 19

2.3.2 Các đặc trưng cơ bản của phổ kế gamma 20

2.3.3 Các mẫu chuẩn 21

2.4 Phương pháp xác định hiệu suất ghi tuyệt đối 21

2.4.1 Khái niệm về hiệu suất ghi tuyệt đối 21

2.4.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối 22

2.5 Xác định nồng độ hoạt độ của các đồng vị phóng xạ sử dụng phương pháp phổ gamma 26

2.5.1 Cơ sở vật lý của phương pháp 26

2.5.3 Chọn vạch gamma đặc trưng xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của 40K

và 232Th 28

2.5.4 Xác định nồng độ hoạt độ riêng của 238U cân bằng và không cân bằng 282.6 Các thông số đánh giá mức độ nguy hiểm phóng xạ tự nhiên trong đất 29

2.6.1 Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ 29

2.6.2 Tương đương nồng độ hoạt độ Radium 30

2.6.3 Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm 30

2.6.4 Chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong 31

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 33

3.1 Nồng độ hoạt độ riêng của 40K, 226Ra, 232Th và 137Cs trong mẫu đất 33

3.2 Đánh giá các hệ số nguy hiểm do phóng xạ tự nhiên trong đất 34

KẾT LUẬN 40

Phụ lục 41

Tài liệu tham khảo 52

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Đặc trưng của 4 dãy phóng xạ tự nhiên 5Bảng 1.3 Nồng độ hoạt độ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trên thế giới 10Bảng 2.2: Nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị có trong mẫu chuẩn 21Bảng 2.3: Năng lượng và hiệu suất ghi tuyệt đối tương ứng tại đỉnh hấp thụ toàn phần mẫu đất đối với detector GC5019 23Bảng 2.4 Nồng độ hoạt độ riêng của 238U, 232Th, 40K và các giá trị khuyến cáo của IAEA-375 26Bảng 1.2 Các vạch Gamma có cường độ lớn do các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ sự nhiên phát ra 41Bảng 2.1 Tọa độ và độ cao tại các vị trí lấu mẫu 43Bảng 3.2 Các hệ số nguy hiểm phóng xạ có trong các mẫu đất 49

DANH MỤC HÌNH ẢNH

Hình 1.1 Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài trung bình hàng năm mà con

người nhận được [8] 4

Hình 2.1 Tọa độ các điểm lấy mẫu tại núi An Sơn 13

Hình 2.2 Hình ảnh thể hiện vị trí nghiên cứu trong khu vực 15

Hình 2.3 Núi An Sơn, xã An Lão, huyện Bình Lục, tỉnh Hà Nam 16

Hình 2.4 Một số mẫu đất đã được nhốt chờ đo phổ 18

Hình 2.5 Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma bán dẫn 19

Hình 2.6 Hệ phổ kế gamma bán dẫn sử dụng SEGe (Model GC5019) 21

Hình 2.7 Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần phụ thuộc vào năng lượng của Detector GC 5019 24

Hình 2.8 Dạng phổ của mẫu chuẩn TNKUTh – 180g 25

MỞ ĐẦU

Nguồn phóng xạ tự nhiên hay còn gọi là phông phóng xạ tự nhiên có nguồn gốc bên ngoài Trái Đất như các tia vũ trụ và có nguồn gốc từ bên trong Trái Đất như trong đất đá, trong khí quyển, trong nước,… Bởi vậy, con người luôn bị chiếu xạ ở khắp mọi lúc, mọi nơi Từ chiếu xạ dùng để chỉ sự tác động của bức xạ tới con người, động vật và môi trường xung quanh Liều bức xạ là đại lượng đánh giá mức độ chiếu xạ vào các đối tượng Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên chiếm khoảng 80% liều bức xạ của con người mỗi năm (IAEA)

Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên bao gồm 40K, 238U, 232Th có trong lớp vỏ Trái Đất kể từ khi Trái Đất hình thành Chúng được gọi là các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy Các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy có trong đất bề mặt đóng góp chủ yếu liều chiếu do bức xạ gamma tự nhiên gây ra Hạt nhân phóng xạ tự nhiên 40K, 226Ra, 238U và 232Th trong đất bề mặt gây ra liều bức xạ gamma trên mặt đất Các hạt nhân phóng xạ trong đất có thể được di chuyển vào cây cối và tích lũy trong cơ thể con người thông qua việc hấp thụ lương thực và rau quả [16, 17, 18] Do đó, phép đo các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trong đất và đánh giá các nguy cơ bức xạ đã được quan tâm đặc biệt trong vật lý sức khỏe [10, 11, 12, 13, 14, 15] Đất là nền tảng quan trọng để đánh giá mức độ phơi nhiễm phóng xạ của con người và quần thể sinh vật, đồng thời cũng kiểm tra mức độ ô nhiễm phóng xạ Vì mục đích bảo vệ môi trường, việc đo độ phóng xạ trong đất bề mặt có ý nghĩa quan trọng để đánh giá sự thay đổi độ phóng xạ tự nhiên và đánh giá tác động đến môi trường trong trường hợp phát tán phóng xạ [16, 17, 18]

Việc đánh giá các hạt nhân phóng xạ tự nhiên và các mối nguy hiểm liên quan đến bức xạ đóng vai trò quan trọng trong nghiên cứu phóng xạ liên quan đến sức khỏe con người và đã nhận được nhiều sự quan tâm của các nhà nghiên cứu trên toàn thế giới Trong nhiều năm trở lại đây đã có nhiều công trình công bố kết quả đánh giá tính chất phóng xạ và hệ số nguy hiểm bức xạ do đất ở trong một vùng hoặc một địa phương gây ra Tổng hợp các số liệu thu được từ nhiều công trình của các tác giả

khác nhau có thể thu được bức tranh về phông phóng xạ nói chung và tính chất phóng xạ của đất nói riêng của một quốc gia hay của cả châu lục

Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên bao gồm 238U, 232Th và 40K và chuỗi phân rã của chúng trong đất bề mặt là những tác nhân chính gây ra phơi nhiễm gamma tự nhiên trên mặt đất Chuỗi phân rã 238U còn được gọi là chuỗi 226Ra vì chuỗi con 226Ra chiếm khoảng 98,5% tổng liều gamma Theo báo cáo của UNSCEAR, nồng độ hoạt độ trung bình trên thế giới của 226Ra, 232Th và 40K trong đất lần lượt là 35, 30 và 400 Bq.kg−1 Đất cũng là nguồn truyền các hạt nhân phóng xạ tới cây trồng Việc đánh giá nồng độ hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trong đất, thực hiện phép đo độ phóng xạ tự nhiên và thiết lập dữ liệu cơ bản để đánh giá tác động phóng xạ đối với là rất quan trọng để đánh giá các mối nguy hiểm phóng xạ đối với sức khỏe con người cũng như để bảo vệ và giám sát môi trường [10, 11, 12, 13, 14, 15]

Luận văn thạc sĩ có đề tài là: Đánh giá tính phóng xạ và các hệ số nguy hiểm

bức xạ từ đất đá khu vực núi An Sơn ở tỉnh Hà Nam bằng phương pháp phổ gamma,

nhằm mục tiêu đánh giá nồng độ hạt nhân phóng xạ tự nhiên 238U ,232Th, 226Ra và 40K trong các mẫu đất được thu thập rộng rãi ở tỉnh Hà Nam để thiết lập dữ liệu cơ bản ở khu vực này Sau đó, kết quả được sử dụng để phân tích các chỉ số nguy hiểm phóng xạ như suất liều gamma hấp thụ trong không khí (D), tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm (AEDO), Tương đương nồng độ hoạt độ Radium (Raeq), chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài (Hex) và chỉ số nguy hiểm chiếu trong (Hin) Nồng độ phóng xạ của một số hạt nhân phóng xạ và chỉ số nguy hiểm phóng xạ ở tỉnh Hà Nam cũng đã được đánh giá so với các khu vực lân cận và trên toàn thế giới

Nhìn chung, như đã trình bày, mức độ phóng xạ tự nhiên trong đất phụ thuộc rất nhiều vào đặc điểm hình thành địa chất Vì vậy, sự phân bố các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trong đất từ các thành tạo địa chất khác nhau ở các khu vực khác nhau cần được nghiên cứu sâu hơn nhằm đánh giá mức độ nguy hiểm của bức xạ tự nhiên đối với sức khỏe con người Cũng như cung cấp thông tin cần thiết cho các chính sách kinh tế khác nhau của chính quyền địa phương

Khu vực núi An Sơn, tỉnh Hà Nam là nơi có mật độ dân cư tương đối cao [35] Vì vậy, việc điều tra nồng độ hạt nhân phóng xạ tự nhiên trong các mẫu đất ở khu vực này sẽ cung cấp dữ liệu cơ bản cho nghiên cứu sâu hơn về mức độ ô nhiễm phóng xạ môi trường

Phương pháp nghiên cứu sử dụng là phương pháp phổ kế gamma bán dẫn SEGe siêu tinh khiết xác định nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 232Th, 226Ra và 40K có trong mẫu Từ đó đánh giá các hệ số nguy hiểm bức xạ từ đất gây ra cho người dân sống trong khu vực khảo sát

Ngoài phần mở đầu, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương như sau:

Chương 1: Tổng quan Chương 2: Thiết bị và phương pháp nghiên cứu Chương 3: Kết quả và thảo luận

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

1.1 Phóng xạ tự nhiên và tính chất phóng xạ của đất 1.1.1 Phóng xạ tự nhiên

Nguồn phóng xạ tự nhiên hay còn gọi là phông phóng xạ tự nhiên có nguồn gốc bên ngoài Trái Đất như các tia vũ trụ và có nguồn gốc từ bên trong Trái Đất như trong đất đá, trong khí quyển, trong nước,… [3, 4] Bởi vậy, liều chiếu xạ mà chúng ta nhận được có nguồn gốc từ các đồng vị phóng xạ có trong đất, từ tia vũ trụ, từ y tế, từ thực phẩm và từ chính các nhân phóng xạ có trong cơ thể con người Các nguồn bức xạ này rất đa dạng và tùy thuộc vào vị trí và môi trường xung quanh Trong [23] đưa ra các nguồn bức xạ và đóng góp trung bình vào tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm mà con người nhận được (Hình 1.1) Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm mà con người nhận được: Cỡ 14% có nguồn gốc từ y tế, 1% có nguồn gốc từ công nghiệp hạt nhân, còn lại 85% có nguồn gốc từ các nguồn phóng xạ tự nhiên Đóng góp của các thành phần bức xạ vào liều chiếu xạ hàng năm gây ra cho con người phụ thuộc vào vị trí địa lý, vào hàm lượng các nguyên tố phóng xạ có trong đất

Hình 1.1 Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài trung bình hàng năm mà con người

nhận được [8]

Radon42%

Cosmic14%

Building/soil18%Nuclear industry

1%

Medine14%

Food11%

1.1.2 Hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái Đất

Trong tự nhiên có nhiều đồng vị phóng xạ, tuy nhiên phổ biến nhất thường là các đồng vị có chu kỳ bán rã lớn Chúng được hình thành do quá trình phản ứng và phân rã phóng xạ cho đến khi tạo thành hạt nhân bền Có 4 đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn đó là 238U, 237Np, 235U và 232Th Các hạt nhân này trải qua các phân rã alpha và beta liên tiếp để trở thành 3 đồng vị chì bền là 206Pb, 207Pb, 208Pb và đồng vị

209Bi [1, 2, 3, 4]

Bảng 1.1 Đặc trưng của 4 dãy phóng xạ tự nhiên

(Đồng vị bền)

Chu kỳ bán rã (năm)

Năm đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn đó là: 40K, 238U, 87Rb, 235U và

232Th [23], được hình thành trước khi Trái Đất hình thành, còn tồn tại đến ngày nay, được gọi là các đồng vị phóng xạ nguyên thủy Ngoài các đồng vị phóng xạ nguyên thủy trong vỏ Trái Đất còn có các đồng vị do bức xạ vũ trụ tương tác với khí quyển tạo thành

1.1.3 Bức xạ vũ trụ

Các bức xạ vũ trụ là những bức xạ ngoài Trái Đất Chúng bắt nguồn từ bên ngoài hệ Mặt Trời, từ các hạt "hidro và electron" do Mặt Trời phát ra và có rất nhiều trong không gian Chúng có rất nhiều dạng khác nhau, từ những hạt nặng có vận tốc rất lớn đến những photon năng lượng cao [1, 2, 3, 4]

Khi đi tới bề mặt Trái đất, bức xạ vũ trụ phải đi qua bầu khí quyển, tương tác với các hạt nhân trong khí quyển tạo ra nhiều hạt thứ cấp [23] Tầng trên của khí quyển trái đất tác dụng với nhiều loại tia vũ trụ và làm sinh ra các nhân phóng xạ Phần lớn các nhân phóng xạ này có chu kỳ bán rã rất ngắn so với các phóng xạ tự nhiên có trên trái đất [1, 2, 3, 4]

Tại mặt nước biển bề dày khối của lớp khí quyển lên tới 1033g/cm² Càng đến gần mặt đất liều do bức xạ vũ trụ gây ra càng giảm Điều này có nghĩa liều do bức xạ vũ trụ gây ra tăng theo chiều cao tính từ mặt nước biển

Các bức xạ vũ trụ bao gồm các hạt nhân nguyên tử năng lượng cao, trong đó: khoảng 87% trong số đó là proton, 11% là các hạt alpha, xấp xỉ 1% là những nguyên tử nặng hơn và 1% còn lại là các electron [23] Những "tia" này có năng lượng rất cao, một số tia có năng lượng đến 1014 MeV, tuy nhiên phổ biến nằm trong khoảng 10 MeV đến 100 GeV

1.1.4 Ba dãy phóng xạ 238U, 232Th và 235U

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bởi công thức sau: A = 4n + 2, với n là số nguyên từ 51 đến 59 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bởi công thức A = 4n + 3, với n là số nguyên có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 232Th có số khối được mô tả bởi công thức A = 4n, với n là số nguyên biến đổi từ 52 đến 58 [1]

Đặc điểm của ba dãy phóng xạ trong tự nhiên trong vỏ Trái Đất

Dãy phóng xạ 238U được bắt đầu từ đồng vị 238U và được kết thúc bởi đồng vị chỉ bền 206Pb Dãy phóng xạ 238U trải qua 8 phân rã 𝛼 và 6 phân rã 𝛽− Chu kỳ bán rã hạt nhân 238U là 4,5.109 năm Dãy phóng xạ 235U gọi là dãy actinium được bắt đầu từ

235U và được kết thúc bởi đống vị 207Pb Dãy phóng xạ 235U trải qua 7 phân rã 𝛼 và 4 phân rã 𝛽− Chu kỳ bán rã của 235U bằng 7,1.108 năm Dãy phóng xạ 232Th được bắt đầu từ 232Th và được kết thúc bởi đồng vị chì bền 208Pb Dãy phóng xạ 232Th trải qua 6 phân rã 𝛼 và 4 phân rã 𝛽− Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th là 1,4.1010 năm [1, 3, 4]

Cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã alpha có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bán rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ

Cả 3 dãy phóng xạ 238U, 235U, 232Th đều chứa 3 đồng vị phóng xạ của radium Đó là: 226Ra, 223Ra và 224Ra Cả 3 đồng vị này đều phân rã alpha tạo thành 3 đồng vị phóng xạ của radon Các đồng vị phóng xạ của Radon lần lượt là: 222Rn, 219Rn và

220Rn Các đồng vị Radon được tạo thành do hạt nhân mẹ phân rã phóng xạ tạo thành có thể ở trạng thái tự do hoặc ở trạng thái hợp chất Khi các đồng vị radon được tạo thành ở trạng thái tự do nó có thể bay ra ngoài khỏi đất và di chuyển vào trong khí quyển Trong không khí, radon chuyển động như một chất khí thông thường Đây là nguyên nhân gây ra tính phóng xạ của không khí Radon trong không khí xâm nhập vào cơ thể người bằng con đường hít thở Nhiều trường hợp tử vong do ung thư tiêu hóa và hô hấp là do tiếp xúc với radon nồng độ cao Radon được xem là nguồn phóng xạ tự nhiên có ảnh hưởng lớn nhất đối với sức khỏe con người [23]

1.1.5 Các dạng phân rã phóng xạ tự nhiên trong đất

Phân rã alpha

Hạt nhân 𝐴𝑍𝑋 không bền đối với phân rã alpha, tự biến đổi thành hạt nhân có số khối giảm đi 4 đơn vị, điện tích giảm đi 2 đơn vị bằng cách phát bức xạ alpha Phổ alpha do các hạt nhân phóng xạ alpha tự nhiên phát ra là phổ gián đoạn Phương trình phân rã phóng xạ alpha có dạng:

𝑋 → 𝑍−2𝐴−4𝑋+ 𝛼

𝑍

Trong đó hạt nhân 𝑋𝐴𝑍 gọi là hạt nhân mẹ, 𝑍−2𝐴−4𝑋 là hạt nhân con và 𝛼 là hạt alpha

Mỗi hạt nhân phân rã alpha khi phân rã phát ra một số vạch alpha có năng lượng xác định Trước khi phân rã, hạt nhân mẹ ở trạng thái cơ bản và đứng yên Sau phân rã, hạt nhân con tạo thành có thể ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích có năng lượng khác nhau Hạt nhân con sẽ giải phóng năng lượng kích thích hoặc bằng cách phát ra bức xạ gamma hoặc bằng biến hoán nội Bức xạ gamma do các hạt nhân con phát ra thường đi kèm với phân rã alpha của hạt nhân mẹ

Phân rã beta

Hạt nhân 𝑍𝐴𝑋 không bền đối với phân rã beta, tự biến đổi thành hạt nhân đồng khối, điện tích giảm đi 1 đơn vị bằng cách phát bức xạ 𝛽− và phản neutrino -𝑣̃ (hoặc phát ra positron 𝛽+ và neutrino 𝜗 Phổ beta do các hạt nhân phóng xạ alpha tự nhiên phát ra là phổ liên tục

Phân rã beta (𝛽−) Những hạt nhân thừa neutron, tức các hạt nhân có tỷ số N/Z lớn hơn nhiều so với tỷ số N/Z của hạt nhân đồng khối bền đối với phân rã beta [1, 3, 23] là các hạt nhân phân rã 𝛽− Phương trình phân rã 𝛽− tổng quát có dạng sau:

Phân rã beta (𝛽+) Các hạt nhân có tỷ số N/Z nhỏ hơn so với tỷ N/Z của hạt nhân đồng khối nằm trên đường cong bền đối với phân rã beta, là các đồng khối thừa proton sẽ không bền đối với phân rã 𝛽+ Hạt nhân 𝑍𝐴𝑋 không bền đối với phân rã 𝛽+ tự biến đổi thành hạt nhân đồng khối có điện tích giảm đi 1 đơn vị bằng cách phát ra bức xạ 𝛽+ và v Phương trình phân rã 𝛽+ có dạng tổng quát như sau:

Hiện tượng chiếm electron

Hạt nhân thừa proton, tức là hạt nhân 𝐴𝑍𝑋 không bền đối với phân rã 𝛽+ có thể tự biến đổi thành hạt nhân có điện tích giảm 1 đơn vị, bằng cách bắt 1 electron quỹ đạo và phát ra neutrino [3, 23] Hiện tượng trên được gọi là hiện tượng chiếm electron quỹ đạo Phương trình tổng quát của hiện tượng chiếm electron quỹ đạo như sau:

𝑋 + 𝑒 → 𝑍−1𝐴𝑌+ 𝑣

𝑍

Hiện tượng chiếm electron quỹ đạo luôn cạnh tranh với phân rã 𝛽+ [1, 3, 26]

Phân rã gamma và hiện tượng biến hoán nội

Hiện tượng hạt nhân từ trạng thái kích thích giải phóng năng lượng bằng cách phát ra bức xạ điện từ (bức xạ 𝛾) để trở về trạng thái có năng lượng thấp được gọi là hiện tượng phân rã 𝛾 Năng lượng của bức xạ 𝛾 phát ra khi hạt nhân nhảy từ mức năng lượng E2, về mức năng lượng E₁, được xác định theo công thức sau:

Xét một hạt nhân phân rã alpha hoặc phân rã beta, hạt nhân con được tạo thành ở trạng thái kích thích Hạt nhân con này sẽ khử kích thích hoặc bằng cách phát bức xạ gamma (𝛾), hiện tượng biến hoán nội Phân rã gamma không làm hạt nhân thay đổi cả về số khối A lẫn nguyên tử số Z Thực chất phân rã 𝛾 là sự sắp xếp lại các nucleon bên trong hạt nhân Cạnh tranh với quá trình phát bức xạ 𝛾 là hiện tượng biến hoán nội

Do các mức năng lượng của hạt nhân là gián đoạn, nên bức xạ 𝛾 do mỗi hạt nhân phát ra có năng lượng 𝐸𝛾 hoàn toàn xác định Mỗi đồng vị phóng xạ khi phân rã sẽ phát ra một số bức xạ 𝛾 đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định đặc trưng cho đồng vị phóng xạ đó

Quá trình dịch chuyển gamma được đặc trưng bởi hệ số phân nhánh Hệ số phân nhánh ký hiệu I𝛾 là xác suất phát ra bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng 𝐼𝛾trong mỗi phân rã của hạt nhân mẹ [1, 24]

Các vạch gamma có cường độ lớn do 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra được đưa ra trong Bảng 1.2

1.2 Tình hình nghiên cứu về tính phóng xạ và các hệ số nguy hiểm bức xạ trên thế giới và trong nước

1.2.1 Các nghiên cứu trên thế giới

Các bức xạ ion hóa rất nguy hiểm đối với sức khỏe con người, vì vậy nhiều công trình khoa học đã và đang tiến hành đánh giá tính chất phóng xạ từ đất Đất đóng

vai trò như một nguồn bức xạ liên tục chiếu vào con người và như một phương tiện di chuyển để chuyển các hạt nhân phóng xạ đến các hệ thống sinh học do đó gây ra ô nhiễm phóng xạ trong môi trường Vì vậy, cần nghiên cứu mức độ phóng xạ tự nhiên trong đất, từ đó đánh giá các hệ số rủi ro tới sức khỏe con người [10, 23]

Các loại đất có nguồn gốc khác nhau thì có mức độ phóng xạ khác nhau Đất có nguồn gốc từ đá granit sẽ có độ phóng xạ cao hơn các loại đất khác Các nguyên tố phóng xạ thường đi kèm với một số nguyên tố đất hiếm, phốt pho Khai thác thiếc và chế biến khoáng sản nặng, các phụ phẩm nặng từ khai thác thiếc như cát khoáng, monazit, ilmenit, zircon hoặc xenotime chứa các nguyên tố phóng xạ tự nhiên cùng tồn tại với quặng đất hiếm, mỏ thiếc, mỏ vàng trong lòng đất đã đưa ra ngoài môi trường Ở các mỏ thiếc, mỏ vàng hoặc quặng bô xít thường kéo theo hàm lượng của các nguyên tổ phóng xạ tăng theo Chính vì vậy nhiều công trình tiến hành đánh giá ảnh hưởng của việc khai thác các kim loại quý đến phóng xạ môi trường Đa số các công trình đều công bố tính phóng xạ của mẫu đất tại một khu vực, tại một tỉnh, hoặc tại một vùng địa chất nào đó

Một số nước đã tổng kết và đưa ra bức tranh về tính phóng xạ trên cả nước [10, 20, 26, 28, 30, 32, 33, 34] Trong Bảng 1.3 đưa ra nồng độ hoạt độ riêng 40K,

226Ra và 232Th trong đất của một số nước

Bảng 1.3 Nồng độ hoạt độ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trên thế giới Nước 40K (Bq/kg) 226Ra (Bq/kg) 232Th (Bq/kg)

1.2.2 Các nghiên cứu ở Việt Nam

Tại Việt Nam, việc nghiên cứu đánh giá phóng xạ môi trường đã được triển khai ở Miền Nam vào những năm 60 của thế kỷ 20, khi lò phản ứng hạt nhân TRIGA MARK-II được xây dựng ở Đà Lạt [5] Sau khi thống nhất đất nước trong chương trình nghiên cứu trọng điểm “Cơ sở khoa học của việc sử dụng hợp lý tài nguyên thiên nhiên và bảo vệ môi trường”, mã số 52.02.06 đã quan tâm đến việc đánh giá phóng xạ môi trường Đề tài nhánh 52D 01.02 do PGS.TS Đặng Huy Uyên đã tiến hành đánh giá hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên và 137C tại Thành phố Hải Phòng và khu công nghiệp Việt Trì, đề tài nhánh 52D -01.01 do PGS.TS Trương Biên chủ trì tiến hành đánh giá hoạt độ phóng xạ của 90Sr, 137Cs và một số đồng vị phóng xạ tự nhiên trong không khí, trong nước và trong đất tại Hà Nội và Thành phố Hồ Chí Minh [2]

Trong [31] tác giả Ngô Quang Huy và cộng sự đã tổng kết các kết quả nghiên cứu về tính phóng xạ trong đất ở Việt Nam từ các đơn vị thuộc Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam, đã tiến hành đánh giá tính phóng xạ của đất và các hệ số nguy hiểm bức xạ tại 63 tỉnh thành Các mẫu đất được lấy từ bề mặt đến độ sâu 30 cm Mỗi một điểm được lấy tại 5 vị trí và trộn đều với nhau Mỗi mẫu được sấy khô ở nhiệt độ 105°C sau đó được nghiền nhỏ bằng cối và chày, và sàng bằng lưới có các đường kính mắt 1 mm Hoạt độ phóng xạ của 40K, 226Ra và 232Th được xác định trên hệ phổ kế gamma bán dẫn SEGe Kết quả thu được là nồng độ hoạt độ riêng trung bình trong đất của 40K bằng 292,6 Bq/kg, của 226Ra bằng 28,6 Bq/kg và của 232Th bằng 50,7 Bq/kg Suất liều hấp thụ trong không khí ở độ cao 1m là 54,5 nGy/h Tương đưong nồng độ hoạt độ Radium trung bình là (123,6 ± 61,1) Bq/kg và chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài từ 0,06 đến 0,69, giá trị trung bình là 0,33 ± 0,17

Trong [36] các tác giả Trần Hoài Nam, Bùi Văn Loát và các cộng sự đã đánh giá tính phóng xạ tự nhiên và nồng độ hoạt độ tự nhiên của 137Cs trong đất tại huyện Phonsavan, tỉnh Xiengkhouang, Lào Các mẫu được đo bằng máy dò điện cực đồng trục Ge (SEGe) Mẫu đất được thu thập tại 20 địa điểm gần khu dân cư và nông nghiệp ở huyện Phonsavan Nồng độ hoạt độ trung bình của 226Ra, 238U, 232Th, 40K và 137Cs

lần lượt là 54,0±2,5Bq.kg−1, 65,1±4,4Bq.kg−1, 96,9±3,7Bq.kg−1, 433,2±20,7Bq.kg−1và 1,54±0,13Bq.kg−1 Nồng độ hoạt độ radium tương đương trung bình 𝑅𝑎𝑒𝑞là 175±20Bq.kg−1 𝑅𝑎𝑒𝑞 cao nhất là 269,9Bq.kg−1 vẫn thấp hơn giá trị an toàn là 370Bq.kg−1 Các chỉ số nguy hiểm phóng xạ liên quan, chẳng hạn như suất liều gamma hấp thụ, liều hiệu quả hàng năm ngoài trời tương đương, nguy cơ ung thư vượt mức trong đời, chỉ số nguy hiểm bên ngoài và bên trong, và chỉ số gamma cũng được tính toán và trình bày

1.3 Nội dung và mục tiêu nghiên cứu

Luận văn thạc sĩ có đề tài là: Đánh giá tính phóng xạ và các hệ số nguy hiểm

bức xạ từ đất đá khu vực núi An Sơn ở tỉnh Hà Nam bằng phương pháp phổ gamma,

nhằm mục tiêu đánh giá nồng độ hạt nhân phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th, 226Ra và 40K trong các mẫu đất được thu thập rộng rãi ở tỉnh Hà Nam để thiết lập dữ liệu cơ bản ở khu vực này Sau đó, kết quả được sử dụng để phân tích các chỉ số nguy hiểm phóng xạ như suất liều gamma hấp thụ trong không khí (D), tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm (AEDO), Tương đương nồng độ hoạt độ Radium (Raeq), chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài (Hex) và chỉ số nguy hiểm chiếu trong (Hin) Nồng độ phóng xạ của một số hạt nhân phóng xạ và chỉ số nguy hiểm phóng xạ ở tỉnh Hà Nam cũng đã được đánh giá so với các khu vực lân cận và trên toàn thế giới

Ngoài ra, lý do chọn lấy mẫu ở khu vực núi An Sơn do gần núi có thể có Cs nên luận văn tập trung phân tích số liệu trên các vùng quanh núi Kết quả thu được sẽ được sử dụng để cung cấp dữ liệu cơ bản cho các nghiên cứu sâu hơn về mức độ ô nhiễm phóng xạ môi trường

CHƯƠNG 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM

2.1 Điều kiện địa lý, địa hình và văn hóa dân cư khu vực núi An Sơn 2.1.1 Địa lý khu vực nghiên cứu và nguyên tắc chọn vị trí lấy mẫu

Các điểm lấy mẫu được chọn ở khu vực đông dân, khu nông nghiệp, khu du lịch và trường học Mẫu được lấy tại khu vực đất không bị xáo trộn, cách xa cây cối, tòa nhà, đường hoặc các công trình khác để tránh tác động của vật liệu lạ Luận văn tiến hành lấy mẫu tại 66 vị trí

Hình 2.1 Tọa độ các điểm lấy mẫu tại núi An Sơn Đối tượng nghiên cứu của Luận văn là mẫu đất ở khu vực núi An Sơn, xã An Lão, huyện Bình Lục, tỉnh Hà Nam Bình Lục là huyện nằm ở phía Đông Nam tỉnh Hà Nam, phía Đông giáp huyện Mỹ Lộc, phía Nam giáp huyện Vụ Bản và huyện Ý

Yên (tỉnh Nam Định), phía Tây giáp huyện Thanh Liêm và Thành phố Phủ Lý, phía Bắc giáp huyện Duy Tiên và huyện Lý Nhân Diện tích tự nhiên là 144,214 km²

Thổ nhưỡng của xã An Lão được hình thành từ mẫu chất phong hóa từ phiến thạch sét, cát bột kết và cát kết Trong điều kiện khí hậu nhiệt đới nóng ẩm, các loại đá vôi bị phong hóa mạnh tạo nên một lớp đất sâu dày, các thành phần khoáng từ nghèo nàn (cát kết) đến phong phú (Phiến thách sét và cát bột kết), cụ thể ở núi An Sơn

Sự tác động của khí hậu: ánh sáng, nhiệt độ, lượng mưa, độ bốc hơi tác động trực tiếp lên đá gốc, phân hủy đá gốc tạo thành lớp bở rời trên mặt đá gốc, đó chính là các mẫu chất đất Sự tác động của khí hậu qua chế độ mưa vào mùa mưa chiếm 80% lượng mưa cả năm đã làm cho đất vàm cao ở các xã bị rửa trôi mạnh Ở các khu vực đất càng cao càng dễ bị chua và thành phần cơ giới chủ yếu là cát dần dần chiếm ưu thế do bị bào mòn, rửa trôi mạnh Tác động mùa khô dài, trong khi mực nước cách mặt đất không xa dẫn đến hiện tượng thẩm thấu lên bề mặt và bay hơi các ion sắt, nhôm sẽ được chuyển lên bề mặt làm thành kết von sắt, mangan xung quanh các hạt cát, sét, sỏi sạn

Sự tác động của địa hình: đất đai ở Bình Lục với địa hình dốc dần từ Tây Bắc đến Đông Nam do vậy dẫn đến hiện tượng địa hình vàm cao, quá trình rửa trôi làm cho đất có thành phân cơ giới chủ yếu là cát thô, cát mịn, sét, limông chiếm tỷ lệ nhỏ, hình thành lên loại đất thịt nhẹ hay cát pha

Sự tác động của sinh vật: Hệ sinh thái rừng nhiệt đới là nơi diễn ra trao đổi mạnh nhất giữa các thành phần sống (cây rừng, động vật, vi sinh vật) và các thành phần vô sinh (chất khoáng, mùn, nước, khí cacbonic, ánh sáng )

Kết quả để lại vòng chu chuyển vật chất là đất càng phát triển về tầng chiều dày và tỷ lệ chất khoáng, chất mùn tồn tại trong đất ngày càng nhiều Thảm thực vật trên đất càng dày che chắn cho đất không bị sói mòn, không bị rửa trôi mạnh, giữ cho mặt đất luôn ẩm, tơi xốp là điều kiện tốt nhất để các vi sinh vật đất phân hủy chất hữu cơ và tạo nên thảm mục dày, góp phần cải tạo đáng kể chất đất và chế độ thủy văn của lưu vực các con sông

Hình 2.2 Hình ảnh thể hiện vị trí nghiên cứu trong khu vực

2.1.2 Điều kiện địa hình và văn hóa dân cư khu vực núi An Sơn

Đặc điểm địa hình có địa hình thấp trũng nhất so với các huyện hay xã khác trong tỉnh Hà Nam và vùng đồng bằng sông Hồng Cốt đất trung bình từ 1 đến 1,5 m, thấp dần về phía nội đồng và có nhiều vùng lòng chảo Không kể các địa hình nhân tạo như: đê, đập, đường sá, bờ vùng – bờ thửa thì mật độ chia cắt không đáng kể, trung bình từ 3 đến 5 km/km²

Địa hình thể hiện khá rõ tính chất phân bậc, với độ chênh lệch địa hình không lớn Xã An Lão thuộc khu vực nội đồng có cốt đất cao trung bình 1m; dạng địa hình không đều, có nhiều vùng trũng nhỏ, dễ bị ngập, úng khi có mưa lớn kéo dài (từ 150-200mm trở lên) Đây là vùng sản xuất lương thực chính của huyện

Núi An Sơn thuộc kiểu địa hình đồi núi thấp, cấu tạo bởi đá trầm tích tuổi cổ sinh và trung sinh Sự hình thành các núi đồ thấp là do sự bóc mòn trên những nơi có hoạt động nâng Tân kiến tạo yếu Cùng với đa số núi đồi tạo thành kéo dài theo hướng chung là Tây Bắc – Đông Nam, nhưng ở Bình Lục lại hình thành dưới dạng đồi sót như núi An Lão

Núi An Sơn trước đây có tên gọi là Lão Sơn, An Lão Sơn, Quế Sơn, Nguyệt Hằng,… nằm ở phía đông nam xã An Lão, cách sông Ninh Giang 400m Theo bản đồ quân sự A48, núi An Sơn có độ cao 85 m, (còn gọi là Cao điểm 85), chu vi chân núi rộng 30 mẫu Bắc Bộ (10,5 ha)

Quy mô dân số năm 2019, xã An Lão có dân số là 10 387 người, diện tích là 11,9 km², mật độ dân cư 873 người / km² Tính đến 01/04/2019 là 10,387 người ở 9 thôn, trong đó nam là 5025 người, chiếm 49%; nữ là 5353 người chiếm 51%

Hình 2.3 Núi An Sơn, xã An Lão, huyện Bình Lục, tỉnh Hà Nam

2.2 Lấy và xử lý mẫu 2.2.1 Quy trình lấy mẫu

Quy trình lấy mẫu được thực hiện theo hướng dẫn của IAEA Mẫu được lấy ở độ sâu từ 0 đến 30 cm Mẫu được nghiền sơ bộ, trộn và dàn đều theo hình vuông, bề dày 1 đến 2 cm Chia mẫu thành 4 phần bằng 2 đường chéo, lấy 2 phần đối diện để tiếp tục rút gọn mẫu Phần đất thu được lại tiến hành thực hiện theo quy tắc trộn đều và chia thành 4 phần như trên, cho đến khi mẫu còn lại cỡ từ 1 kg đến 2 kg Phần mẫu còn lại được đóng gói bằng túi ni-lông, được ghi đầy đủ vị trí tọa độ và thời gian lấy mẫu

Các mẫu sau đóng gói được đưa về Phòng thí nghiệm của Bộ môn Vật lý hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN để tiến hành xử lý và tạo tiêu bản phù hợp với việc đo phổ gamma

2.2.2 Xử lý mẫu và tạo mẫu phân tích

Quy trình xử lý mẫu được tiến hành như sau: Bước 1 Xác định vị trí lấy mẫu và đối tượng mẫu môi trường

- Tùy theo mục đích nghiên cứu, mẫu môi trường có thể là mẫu đất, mẫu vật liệu xây dựng, mẫu thực vật, động vật

- Tùy theo ngưỡng phát hiện của thiết bị và nồng độ hoạt độ riêng (hoạt độ trên 1kg) của đồng vị phóng xạ quan tâm, để tiến hành lấy mẫu, sao cho hoạt độ phóng xạ A= m.Ao phải lớn hơn ngưỡng phát hiện đồng vị quan tâm

- Khi lấy mẫu phải ghi rõ địa điểm lấy mẫu (vị trí, tọa độ không gian, thời gian, khối lượng mẫu ban đầu)

- Cho mẫu vào túi nilong đã được ghi đầy đủ thông tin về vị trí, loại mẫu mang về phòng thí nghiệm để xử lý tiếp

Bước 2 Xử lý với mẫu đất

- Sau khi lấy mẫu về phơi khô ở nhiệt độ phòng từ 1 đến 2 ngày tùy thuộc từng loại đất, sau đó loại bỏ rễ cây, đá sỏi trước khi cho vào tủ sấy

- Dàn đều mẫu rồi cho vào tủ sấy và sấy ở nhiệt độ 1000C đến 1150C trong vòng từ 6h đến 24h tùy theo mỗi mẫu cho đến khi khối lượng không đổi nhằm loại bỏ hoàn toàn nước, các chất hữu cơ có trong mẫu

- Nghiền nhỏ mẫu cho đến kích thước đủ mịn và tiếp tục loại bỏ rễ cây, mảnh đá sỏi lần cuối

- Sau đó rây mẫu, cân mẫu và chuẩn bị nhốt mẫu ít nhất 30 ngày trước khi đo phổ gamma

Bước 3 Lưu trữ mẫu

- Để đảm bảo hình học đo các mẫu đất và mẫu chuẩn giống nhau, các mẫu đất được đựng trong các hộp hình trụ, làm bằng plastic có chiều cao 30mm và đường kính trong 75 mm đồng nhất như nhau

- Để đảm bảo bề dày khối mẫu phân tích và mẫu chuẩn như nhau, khối lượng mẫu chuẩn và mẫu phân tích được chọn 180 gam Với các loại đất nhẹ, cần phải đầm nén để mẫu phân tích đạt 180 gam

- Sau khi cân mẫu tiến hành nhốt mẫu Mỗi hộp đựng mẫu được ghi đầy đủ tên mẫu, khối lượng mẫu và ngày nhốt mẫu

- Mẫu sau khi cân được đựng trong hộp đựng mẫu, mẫu được nhốt trong thời gian cỡ 30 ngày để thiết lập trạng thái cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và các đồng vị con cháu của nó là 214Pb và 214Bi

Bước 4 Đo phổ gamma, xác định nồng độ hoạt độ riêng

- Sau khi nhốt mẫu, phổ gamma của mẫu phân tích được đo trên hệ phổ kế gamma với hình học đo giống mẫu chuẩn Thời gian đo đủ lớn để diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của các đỉnh được chọn phân tích có sai số đủ nhỏ đáp ứng yêu cầu độ chinh xác thống kê

- Tính hoạt độ A dựa vào các vạch gamma đã chọn - Tính nồng độ hoạt độ riêng, gọi Ao là nồng độ hoạt độ riêng, m là khối lượng mẫu phân tích, đại lượng Ao = A/ m, được gọi là nồng độ hoạt độ riêng (Bq/kg)

- Với mẫu đất A là hoạt độ của đồng vị trong mẫu đo, còn m là khối lượng mẫu khô (khối lượng sau khi sấy)

Hình 2.4 Một số mẫu đất đã được nhốt chờ đo phổ

2.3 Hệ phổ kế gamma 2.3.1 Sơ đồ khối và nguyên tắc hoạt động của hệ phổ kế gamma

Trong Luận văn nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ trong mẫu đất được xác định trên hệ phổ kế gamma nhấp nháy và bán dẫn Trên Hình 2.4 là sơ đồ khối của hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn HEGe

Hình 2.5 Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma bán dẫn Trong luận văn này, thứ tự xác định được thực hiện theo quy trình sau:

Detector bán dẫn SEGe: Khi bức xạ gamma đi vào detector, do kết quả tương tác

với vùng nhạy của detector tạo ra các phần tử tải điện Trong detector bán dẫn, các phần tử tải điện là những cặp electron - lỗ trống Số cặp electron - lỗ trống được tạo thành tỷ lệ thuận với năng lượng mà bức xạ gamma hao phí trong detector Dưới tác dụng của điện trường các cặp electron - lỗ trống chuyển động về các điện cực, ở lối ra xuất hiện xung dòng, có biên độ tỷ lệ thuận với số cặp electron – lỗ trống tạo thành

và do đó tỷ lệ thuận với năng lượng mà bức xạ gamma hao phí trong detector Cao thế: Cao thế một chiều được sử dụng để tạo một điện trường không đổi giữa các

điện cực

Tiền khuếch đại: Tín hiệu lối ra của detector bán dẫn có biên độ nhỏ, tạp âm lớn,

chưa phù hợp với lối vào của hệ điện tử phía sau Tiền khuếch đại có nhiệm vụ khuếch đại sơ bộ tín hiệu và phối hợp trở kháng với bộ khuếch đại phổ phía sau Do điện trở lối ra của detector lớn, để giảm sự suy giảm của tín hiệu trên đường đi từ lối ra của ống nhân quang điện tới lối vào của tiền khuếch đại, thì tiền khuếch đại được đặt sát detector

Bộ khuếch đại: Có nhiệm vụ khuếch đại tín hiệu ở lối ra của tiền khuếch đại và hình

thành xung Tùy theo tín hiệu ở lối ra của tiền khuếch đại, hệ số khuếch đại được

chọn sao cho độ lớn của xung lối ra bộ khuếch đại phù hợp với lối vào của hệ phân tích biên độ về dải biên độ xung

Khối phân tích đa kênh: Gồm có bộ biến đổi tương tự số và máy phân tích đa kênh

Máy phân tích đa kênh có nhiệm vụ phân tích thành phần phổ của xung lối vào Biên độ xung lối vào của máy phân tích tỷ lệ với năng lượng hao phí của bức xạ trong detector Do đó phổ mà thiết bị ghi nhận được chính là phổ năng lượng của bức xạ đi vào detector

Phần mềm phân tích phổ gamma

Phổ gamma của mẫu mà thiết bị nghi nhận được là phổ phức tạp có nhiều đỉnh hấp thụ toàn phần chồng chập nhau, là hình ảnh chồng chất của các phổ gamma đơn năng Vì vậy để nhận diện các đồng vị phóng xạ và tính các hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma, cần phải phân tích phổ gamma Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện các đồng vị và xác định hoạt độ phóng xạ của đồng vị đã được nhận diện Ngày nay các hệ phổ kế gamma bán dẫn cũng như nhấp nháy, đều có các phần mền phân tích phổ đi kèm Các phần mềm chuyên dụng hiện nay phổ biến là Gamma Vision, Maestro, Genie

2.3.2 Các đặc trưng cơ bản của phổ kế gamma

Luận văn sử dụng chủ yếu hệ phổ kế gamma có detector bán dẫn Germanium siêu tinh khiết detector SEGe (Model GC5019) do hãng Canberra sản suất đặt tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân

Các thông số của detector được đưa ra như sau: - Độ phân giải năng lượng tại đỉnh 1332,5 KeV của 60Co là 1,9 KeV - Hiệu suất ghi tương đối của detector là 50%

Hình 2.6 Hệ phổ kế gamma bán dẫn sử dụng SEGe (Model GC5019)

suất ghi phụ thuộc vào loại và năng lượng của bức xạ, kích thước detector và hình học đo

Hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần 𝜀 được đinh nghĩa là xác suất ghi nhận được một xung tại đỉnh hấp thụ toàn phần khi có một bức xạ gamma đặc trưng phát ra từ mẫu

Trong nhiều trường hợp mẫu chuẩn không chứa đồng vị phóng xạ ta quan tâm, khi đó hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh bức xạ quan tâm được lấy từ đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối

Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối là đường cong (đồ thị) mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi tuyệt đối của đỉnh hấp thụ quang điện vào năng lượng bức xạ gamma

Hiệu suất ghi có thể được xác định bằng phương pháp mô phỏng hoặc bằng phương pháp thực nghiệm bằng cách sử dụng mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ của đồng vị phóng xạ

2.4.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối

Với các bức xạ đặc trưng đã chọn, sau khi đo phổ gamma của mẫu phân tích xác định được tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần Với mỗi đồng vị phóng xạ cho trước, các bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng 𝐸𝛾 và hệ số phân nhánh 𝐼𝛾 đã biết, hiệu suất ghi được xác định dựa vào đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần tại năng lượng 𝐸𝛾

Đo phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1, RGTh-1, RGK-1 và phổ mẫu phông Sau đó tiến hành xác định tốc độ đếm tại các đỉnh bức xạ gamma có cường độ lớn theo công thức:

𝑛 = 𝑁𝑠𝑡𝑠 −

𝑁𝑝𝑡𝑝Suy ra hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức:

𝑚𝐴0𝐼𝛾

Trong Bảng 2.3 là năng lượng và hiệu suất ghi tuyệt đối tương ứng tại đỉnh hấp thủ toàn phần của mẫu đất đối với detector GC5019

Bảng 2.3: Năng lượng và hiệu suất ghi tuyệt đối tương ứng tại đỉnh hấp thụ toàn

phần mẫu đất đối với detector GC5019 Năng lượng (keV) Hạt nhân Hiệu suất ghi Sai số

Hình 2.7 Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần phụ thuộc vào

năng lượng của Detector GC 5019 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma bán dẫn tại Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam được sử dụng trong Luận văn có dạng:

𝜀 = 𝑒(𝑎0+𝑎1ln(𝑥)+𝑎2ln𝑥2+𝑎3𝑙𝑛𝑥3)

Trong đó ɛ là hiệu suất ghi, 𝑎0= 5,00873, 𝑎1= -1,72641, 𝑎2= 0,00563, 𝑎3= 0,00728

Giới hạn phát hiện MDA(Bq/kg) đối với đồng vị phóng xạ [23, 24] được xác định theo công thức sau:

- t là thời gian đo mẫu (s) - 𝐼𝛾 là hệ số phân nhánh đối với bức xạ gamma năng lượng 𝐸𝛾, được chọn tính hoạt độ

- m là khối lượng mẫu do (kg) - ɛ là hiệu suất ghi tuyệt đối tại định hấp thụ toàn phần ứng với năng lượng Để kiểm tra độ chính xác của đường cong hiệu suất ghi, luận văn đã tiến hành phân tích thử nghiệm mẫu chuẩn thứ cấp TNKUTh được tạo ra từ các mẫu chuẩn RGU-1, RGTh-1 và RGK-1 và các hợp chất tinh khiết không chứa các đồng vị phóng xạ với thành phần khối lượng như sau: 12,7g mẫu RGK-1; 12,0g mẫu RGU-1, 12,0g mẫuRGTh-1, 120,0g hợp chất SiO2 và 23,3g CaCO3 Phổ gamma của mẫu chuẩn thứ cấp được đo trong thời gian 78055 được đưa ra ở hình 2.6

Hình 2.8 Dạng phổ của mẫu chuẩn TNKUTh – 180g Tiến hành phân tích và tính toán nồng độ hoạt độ riêng của 238U, 232Th, 40K trong mẫu chuẩn thứ cấp TNKUTh, kết quả phân tích được cho trong Bảng 2.4 Trong Bảng 2.4 cũng đưa ra các giá trị khuyến cáo của nồng độ hoạt độ riêng của 238U, 232Th,

40K được tính toán từ các mẫu chuẩn cho trong Bảng 2.2 Sự sai lệch của nồng độ hoạt độ riêng từ thực nghiệm và giá trị khuyến cáo không quá 1,6%

Bảng 2.4 Nồng độ hoạt độ riêng của 238U, 232Th, 40K và các giá trị khuyến

cáo của IAEA-375

Đồng vị Kết quả luận văn

2.5.1 Cơ sở vật lý của phương pháp

Mỗi đồng vị phóng xạ khi phân rã (𝛼, 𝛽) hạt nhân con được tạo thành ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra một số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng và hệ số phân nhánh xác định Cường độ bức xạ gamma phát ra từ mẫu tỷ lệ với hoạt độ của đồng vị đó trong mẫu [1, 2, 3, 4]

Căn cứ phổ gamma của mẫu mà thiết bị ghi nhận được biết được các đồng vị phóng xạ có trong mẫu Căn cứ vào tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng, biết được hoạt độ phóng xạ của đồng vị có trong mẫu

Xét bức xạ đặc trưng của đồng vị AX, phát bức xạ gamma năng lượng E𝛾 hệ số phân nhanh I𝛾 Số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng E𝛾 phát ra trong một đơn vị thời gian được xác định theo công thức sau: 𝑛𝛾 = 𝐼𝛾 𝐴

Trong đó: 𝑛𝛾là số bức xạ gamma có năng lượng đặc trưng phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian, còn A là hoạt độ của đồng vị nghiên cứu có trong mẫu

Với bức xạ gamma đặc trưng chọn trước, hệ số phân nhánh I𝛾 đã biết, nếu xác định được 𝑛𝛾 sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ A

Số bức xạ gamma đặc trưng 𝑛𝛾(𝐼𝛾) phát ra trong một đơn vị thời gian được xác định dựa vào tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ đặc trưng theo công thức:

𝑛𝛾 =𝑛𝜀Trong đó 𝜀 là hiệu suất ghi tuyệt đối tại định hấp thụ toàn phần năng lượng E𝛾

Còn n là tốc độ đếm tại diện tích tại đỉnh thấp thụ toàn phần được tính công thức như sau:

𝑛 = 𝑁𝑠𝑡𝑠 −

𝑁𝑝𝑡𝑝Trong đó: 𝑁𝑠 là diện tích đỉnh trong phổ mẫu và 𝑁𝑃 là diện tích đỉnh trong phổ phông, 𝑡𝑠 là thời gian đo mẫu, và 𝑡𝑃 là thời gian đo phổ phông

Từ ba công thức, suy ra hoạt độ của đồng vị AX được xác định theo công thức sau:

A = 𝑛

𝐼𝛾𝜀

Thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu, sẽ xác định được tốc độ đếm đã trừ phông tại đỉnh hấp thụ toàn phần n, hệ số phân nhánh tra trong bảng số liệu hạt nhân, nếu biết hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần suy ra hoạt độ của đồng vị

AX

2.5.2 Nồng độ hoạt độ riêng trong mẫu

Nồng độ hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ được định nghĩa là nồng độ hoạt độ phóng xạ của đồng vị phóng xạ đó trong một đơn vị khối lượng Từ công thức (1.4) suy ra, nồng độ hoạt độ riêng được xác định theo công thức sau:

𝐴0 = 𝑛

𝐼𝛾.𝜀.𝑚 (1.5a) 𝜎𝐴0 = 𝐴0√(𝜎𝑛

2.5.3 Chọn vạch gamma đặc trưng xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của 40K và 232Th

Để xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phát bức xạ gamma, chọn bức xạ đặc trưng có hệ số phân nhánh lớn, đỉnh hấp thụ toàn phần nằm xa các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ khác Ngược lại với các đồng vị chỉ phát 1 bức xạ gamma đặc trưng, ta xác định hoạt độ phóng xạ dựa vào vạch đó

Đối với đồng vị 40K: khi phân rã phát ra bức xạ đặc trưng năng lượng 1460,8 keV với hệ số phân nhánh 10,66% Luận văn đã dựa vào đỉnh năng lượng 1460,8 keV để xác định hoạt độ phóng xạ của 40K Tương tự đối với đồng vị 137Cs hoạt độ phóng xạ được xác định dựa vào vạch 661,65 keV với hệ số phân nhánh 85,1% [22]

Đối với 232Th: Khi phân rã đồng vị 232Th phát bức xạ gamma đặc trưng năng lượng 63,81 keV (0,27%) còn đồng vị kế tiếp là 228Ra khi phân rã phát bức xạ gamma 13,51 keV (1,6%) nên chúng hầu như không được sử dụng để xác định hoạt độ của

232Th trong mẫu môi trường Để xác định hoạt độ 232Th, thường dựa vào các bức xạ gamma đặc trưng của các đồng vị con cháu có cường độ lớn, năng lượng cao Cụ thể có thể xác định hoạt độ của 232Th dựa vào các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ gamma năng lượng 338,32 keV (11,27%); 911,2 keV (25,8%); 968,97 keV (15,8%) của 228Ac; 238 keV (43,6%) của 212Pb và 583,19 keV (30,4%) của 208Tl [22]

2.5.4 Xác định nồng độ hoạt độ riêng của 238U cân bằng và không cân bằng

Khi phân tích mẫu đất việc lựa chọn các đỉnh con cháu phải xét đến yếu tố cân bằng phóng xạ giữa 238U với 226Ra Để phân tích 238U cân bằng với 226Ra thường dựa vào các vạch gamma có năng lượng cao và hệ số phân nhánh lớn do các đồng vị 214Pb và 214Bi phát ra

Các vạch thường được chọn là: 242 keV (7,6%); 295,22 keV (18,414%); 351,93 keV (35,6%) của 214Pb và vạch 609,31 keV (44,6%); 1120,29 (14,7%); 1764,49 keV (15,1%) của 214Bi Để thiết lập trạng thái cân bằng giữa 226Ra và sản phẩm con cháu của 226Ra, cụ thể là 214Pb và 214Bi cần phải nhốt mẫu ít nhất 30 ngày Trong trường hợp mất cân bằng, không thể xác định hoạt độ 238U dựa vào các bức xạ gamma do các đồng vị 214Bi và 214Pb phát ra Tùy theo kích thước và loại detector có

thể chọn các vạch gamma đặc trưng: Hoạt độ của 238U có thể được xác định dựa vào vạch gamma 49,55 keV (0,0697%) của chính 238U phát ra, hoặc các vạch gamma năng lượng 63,28 keV (4,8%); 92,37 keV (2,81%) và vạch 92,79 keV (2,77%) do 234Th cân bằng với 238U Hai đỉnh hấp thụ toàn phần của 2 bức xạ gamma năng lượng 92,37 keV (2,81%) và vạch 92,79 keV (2,77%) chồng chập nhau, coi đỉnh tổng đó là do bức xạ gamma 92,56 keV (5,6%) gây ra Các vạch trên có năng lượng nhỏ nằm trên nền Compton của các bức xạ gamma năng lượng lớn Vì vậy các đỉnh này chỉ được sử dụng trong trường hợp detector gamma đo năng lượng nhỏ, cửa nhỏ mỏng, và tinh thể nhỏ

2.6 Các thông số đánh giá mức độ nguy hiểm phóng xạ tự nhiên trong đất 2.6.1 Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ

Liều chiếu chỉ áp dụng cho bức xạ photon và môi trường là không khí Còn liều hấp thụ cho phép mở rộng cho các loại bức xạ ion hóa và môi trường chiếu xạ khác nhau Liều hấp thụ ký hiệu là D, được định nghĩa là năng lượng do một đơn vị khối lượng vật chất được chiếu xạ hấp thụ được từ chùm bức xạ ion hóa Liều hấp thụ được tính theo công thức:

D* = 𝑑𝐷

Trong đó dD là liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian dt

Đơn vị đo suất liều hấp thụ là: Gy/s hoặc Rad/s Giữa liều chiếu và liều hấp thụ liên hệ với nhau theo công thức: D = f.X Nếu liều hấp thụ đo bằng Rad và liều chiếu đo bằng R, thì trong không khí hệ số tỉ lệ f = 0,869 rad/R

2.6.2 Tương đương nồng độ hoạt độ Radium

Do các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U khi phân rã alpha hoặc beta phát ra bức xạ gamma năng lượng thấp, hệ số phân nhánh không cao, nên suất liều do nó gây ra trên mặt đất rất nhỏ và có thể bỏ qua Các nguồn phơi nhiễm phóng xạ chủ yếu là các hạt nhân phóng xạ tự nhiên bao gồm 40K, 238U(226Ra) và 232Th có trong lớp vỏ Trái Đất Đối với 4 đồng vị phóng xạ đầu dãy 238U khi phân rã phát ra những bức xạ gamma năng lượng thấp và hệ số phân nhánh nhỏ, ngược lại các đồng vị phóng xạ sau 226Ra khi phân rã phát ra nhiều bức xạ gamma năng lượng cao và hệ số phân nhánh lớn Vì vậy, dãy phóng xạ 226Ra đóng góp khoảng 98,5% suất liều chiếu ngoài của toàn bộ dãy 238U [7, 9] Suất liều hấp thụ cũng như suất liều chiếu trong không khí cách mặt đất 1m phụ thuộc vào nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ

40K, 226Ra và 232Th Các loại đất đất khác nhau, nồng độ hoạt độ riêng các đồng vị phóng xạ tự nhiên cũng khác nhau Để đánh giá và so sánh liều bức xạ do đất gây ra thường quy về Tương đương nồng độ hoạt độ Radium Tương đương nồng độ hoạt độ Radium là một chỉ số được sử dụng để đánh giá mức độ nguy hiểm do bức xạ trong đất gây ra cho con người [8, 9] Các số liệu thực nghiệm chỉ ra rằng nếu nồng độ hoạt độ riêng của 226Ra bằng 370 Bq/kg, nồng độ hoạt độ riêng của 232Th bằng

259Bq/kg và nồng độ hoạt độ riêng của 40K bằng 4810 Bq/kg, thì gây ra cùng một suất liều Tương đưong nồng độ hoạt độ Radium được tính như sau [27]:

𝑅𝑎𝑒𝑞 = 0,07𝐴𝐾+ 𝐴𝑅𝑎 + 1,43𝐴𝑇ℎ (1.19) Trong đó 𝐴𝐾, 𝐴𝑅𝑎 𝑣à 𝐴𝑇ℎ là nồng độ hoạt độ riêng của 40K, 226Ra và 232Th tương ứng trong đất, tính ra Bq/kg

Tương đương nồng độ hoạt độ Radium là thông số thuận lợi để so sánh mức độ phóng xạ của các loại đất có nồng độ hoạt độ riêng 40K, 226Ra và 232Th khác nhau Giới hạn trên của Tương đưong nồng độ hoạt độ Radium là 370 Bq/kg [10]

2.6.3 Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm

Khi đánh giá tính chất phóng xạ do đất gây ra, suất liều hấp thụ bức xạ 𝛾 trong không khí ở độ cao cách mặt đất 1m được quan tâm Suất liều hấp thụ trong không khí cách mặt đất 1m được tính bằng cách sử dụng hệ số chuyển đổi như sau: